分子筛负载过渡金属催化燃烧脱除一氯甲烷的研究

【摘要】：挥发性有机物(VOCs)对环境以及人体健康的危害较为严重,其中含氯挥发性有机物(CVOCs)毒性更高,且具有反应惰性,同时易使催化剂中毒失活,较难处理,因此开发有效消除CVOCs污染物的催化剂变得十分必要。催化燃烧法因氧化程度高,低耗能,效率高等特点成为了处理CVOCs污染物的有效手段。 本文用湿浸渍法,以过渡金属氧化物为活性组分,不同分子筛为载体制备了一系列的负载型分子筛催化剂,并以CH3Cl作为CVOCs探针分子,考察了它们对氯甲烷催化燃烧的性能。利用XRD、BET、TEM、H2-TPR. NH3-TPD.XPS等表征手段研究了催化剂的性质并与催化剂活性和产物选择性进行了关联和讨论。 在以SBA-16为载体的负载过渡金属催化剂中,Fe/SBA-16上Fe物种高度分散,活性最好,但CO产率较高；考察了五种H型微孔分子筛的催化活性,其中H-ZSM-5活性最好,且负载Fe活性组分后Fe/ZSM-5的活性依然最高,同时对CO的产率较低,表明了H-ZSM-5分子筛的催化活性优势；在对SiO2、SBA-16和不同硅铝比H-ZSM-5的催化活性考察中,发现低硅铝比H-ZSM-5微孔分子筛的催化活性更具优势；考察了不同硅铝比(SiO2/Al2O3=30,107)H-ZSM-5负载过渡金属催化剂的催化性能,结果显示Co/ZSM-5-107催化效果最好,活性很高且CO产率很低,同时系统地研究了催化剂酸性和活性组分氧化还原能力之间的相互作用以及它们对催化剂性能的影响。 【关键词】：分子筛 过渡金属 催化燃烧 CVOCs 一氯甲烷 硅铝比
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 第一章 文献综述12-22
• 1.1 CVOCs脱除方法12-13
• 1.2 CVOCs催化剂体系13-18
• 1.2.1 非负载型催化剂13-16
• 1.2.2 负载型催化剂16-18
• 1.3 各类分子筛简介18-19
• 1.4 CVOCs反应机理19-20
• 1.5 CVOCs催化剂的失活20-21
• 1.6 目前研究热点21
• 1.7 本课题的选题意义和研究内容21-22
• 第二章 实验部分22-26
• 2.1 实验原料和仪器22-23
• 2.1.1 实验原料22-23
• 2.1.2 实验仪器23
• 2.2 催化剂的制备23-24
• 2.3 催化剂的活性评价手段24
• 2.4 催化剂的表征手段24-26
• 第三章 介孔分子筛SBA-16负载不同金属的催化活性26-40
• 3.1 催化剂的活性评价26-29
• 3.2 催化剂的表征29-37
• 3.2.1 催化剂的XRD表征29-30
• 3.2.2 催化剂的BET表征30-33
• 3.2.3 催化剂的TEM表征33-34
• 3.2.4 催化剂的H_2-TPR表征34-35
• 3.2.5 催化剂的XPS表征35-37
• 3.3 催化剂构效关系的讨论37-38
• 3.4 本章小结38-40
• 第四章 不同分子筛的催化活性40-48
• 4.1 不同微孔分子筛催化剂的活性评价40-43
• 4.2 不同硅铝比ZSM-5的活性评价及对比43-47
• 4.3 本章小结47-48
• 第五章 不同硅铝比H-ZSM-5负载过渡金属的催化活性48-64
• 5.1 催化剂的活性评价48-52
• 5.2 催化剂的表征52-60
• 5.2.1 催化剂的XRD表征52-53
• 5.2.2 催化剂的BET表征53-54
• 5.2.3 催化剂的NH_3-TPD表征54-55
• 5.2.4 催化剂的H_2-TPR表征55-57
• 5.2.5 催化剂的XPS表征57-60
• 5.3 催化剂构效关系的讨论60-62
• 5.4 本章小结62-64
• 第六章 结论64-66
• 参考文献66-70
• 致谢70-72
• 研究成果及发表的学术论文72-74
• 作者与导师简介74

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