堇青石负载镍钴甲烷二氧化碳重整催化剂研究

【摘要】：现代世界环境问题之中,由二氧化碳等其它温室气体过多导致的“温室效应”问题日益严重,已经成为了亟待解决的问题,而我国又拥有着大量的天然气资源,这成为了本课题研究的核心意义,即CH4-CO2重整催化的反应可以处理二氧化碳气体造成的大气污染以及实现天然气资源的优化整合。 本课题主要研究讨论了堇青石作为载体的镍基催化剂在甲烷二氧化碳重整反应制合成气中的应用。堇青石作为载体表现出了良好的机械性能和热稳定性。实验对比了氧化镁和p-分子筛为载体的镍基催化剂在催化反应中的差异,考察了镍负载量、助剂镧的添加、煅烧温度、反应温度以及原料气配比等因素对重整反应的催化活性和稳定性的影响。并通过X射线衍射(XRD)、热重分析(TG-DTG)、扫描电镜(SEM)等技术对催化剂的表面形貌、组成等方面进行了表征。结果表明,堇青石作为载体表现出良好的催化活性和选择性,Ni的最佳负载量为10%,最佳煅烧温度为773K,最适宜反应温度为1023K,最佳原料气配比为CH4/CO2=0.7。 本文同时研究了镍-钴双组分催化剂的催化性能。通过向Ni/Crd(堇青石)催化剂中添加Co作为第二活性组分构成镍-钴双组分催化剂,以此为研究对象,并结合X射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)表征分析手段,考察其对甲烷二氧化碳重整反应的催化活性。通过与单一金属活性组分催化剂的比较,得到理想的双金属组分配比,同时也探究了浸渍顺序和制备方法对催化剂性能的影响。实验表明,镍-钴双金属催化剂的催化活性普遍高于单一活性组分催化剂,而且在镍钴比为5%Ni-5%Co/Crd时催化活性达到最高。浸渍顺序为先钴后镍的催化剂比顺序反之的催化剂催化活性更高,同时与普通浸渍法相比,采用Sol-Gel法制备的催化剂具有更好的催化性能。 【关键词】：甲烷 二氧化碳 催化重整 堇青石
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：TE665.3
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 引言9-10
• 1 文献综述10-23
• 1.1 甲烷二氧化碳重整制合成气的优越性10-12
• 1.1.1 原料廉价且具有环境效益11-12
• 1.1.2 可得到具有高竞争的产品12
• 1.1.3 可用于能量的储存和传输过程12
• 1.2 甲烷二氧化碳重整反应机理的研究12-13
• 1.3 甲烷二氧化碳重整反应催化剂的研究13-21
• 1.3.1 活性组分对催化剂的影响13-16
• 1.3.2 载体对催化剂的影响16-19
• 1.3.3 助剂对催化剂的影响19-20
• 1.3.4 积炭对催化剂的影响20-21
• 1.4 甲烷二氧化碳重整反应供能方式的研究21-22
• 1.5 本课题的研究内容22-23
• 2 Ni/Crd(堇青石)催化剂在甲烷二氧化碳重整反应中的研究23-40
• 2.1 实验部分23-24
• 2.1.1 实验药品23
• 2.1.2 实验仪器23-24
• 2.2 催化剂的制备24
• 2.3 催化剂的活性评价24-27
• 2.3.1 评价装置24-26
• 2.3.2 反应原料26
• 2.3.3 实验操作26
• 2.3.4 分析方法26-27
• 2.3.5 计算方法27
• 2.4 催化剂的表征27-28
• 2.5 结果与讨论28-38
• 2.5.1 载体对催化活性的影响28-31
• 2.5.2 不同镍负载量的催化剂的催化活性31-33
• 2.5.3 助催化剂La的添加对催化活性的影响33-35
• 2.5.4 煅烧温度对催化活性的影响35-37
• 2.5.5 反应温度对催化活性的影响37-38
• 2.6 小结38-40
• 3 堇青石载体的镍-钴双组份催化剂的研究40-51
• 3.1 实验部分40-41
• 3.1.1 实验药品40
• 3.1.2 实验仪器40-41
• 3.2 催化剂的制备41-42
• 3.3 催化剂的活性评价42
• 3.3.1 评价装置42
• 3.3.2 反应原料42
• 3.3.3 实验操作42
• 3.3.4 分析方法42
• 3.3.5 计算方法42
• 3.4 催化剂的表征42-43
• 3.5 结果与讨论43-50
• 3.5.1 镍钴双金属催化剂最佳活性组分配比研究43-45
• 3.5.2 浸渍顺序对镍钴双金属催化剂性能的影响45-48
• 3.5.3 制备方法对镍钴双金属催化剂性能的影响48-50
• 3.6 小结50-51
• 结论51-52
• 参考文献52-57
• 致谢57-58

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