Ni/γ-Al_2O_3@ZrO_2催化剂的制备及CO甲烷化反应的研究
Ni/γ-Al_2O_3@ZrO_2催化剂的制备及CO甲烷化反应的研究【摘要】:天然气是一种低碳、清洁和高效的能源,近年来国内需求量逐年增大,供需矛盾日渐突出。利用CO和H2合成天
【学位授予单位】:内蒙古大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2013
【分类号】:TQ426
【目录】:
- 摘要4-6
- ABSTRACT6-9
- 目录9-11
- 第一章 文献综述11-23
- 1.1 引言11-12
- 1.2 煤气化技术的发展现状12
- 1.3 甲烷化工艺发展现状12-15
- 1.3.1 Lurgi甲烷化工艺技术12-13
- 1.3.2 托普索甲烷化循环工艺(TREMP~(TM))技术13
- 1.3.3 DAVY公司甲烷化技术(CRG)13-14
- 1.3.4 法国煤气公司的(METHIO)方法14
- 1.3.5 国内工艺14-15
- 1.4 甲烷化反应机理及动力学的研究15-17
- 1.4.1 甲烷化反应机理15-16
- 1.4.2 甲烷化动力学研究16-17
- 1.5 甲烷化催化剂研究现状17-19
- 1.5.1 活性组分的影响18
- 1.5.2 载体的影响18
- 1.5.3 助剂的影响18-19
- 1.6 甲烷化催化剂制备方法19-20
- 1.6.1 浸渍法19
- 1.6.2 沉淀法19-20
- 1.6.3 溶胶凝胶法20
- 1.6.4 机械混合法20
- 1.7 国内外甲烷化催化剂20-21
- 1.7.1 国外甲烷化催化剂20-21
- 1.7.2 国内甲烷化催化剂21
- 1.8 本论文研究目的与研究内容工作21-23
- 第二章 实验部分23-33
- 2.1 实验试剂及仪器23-25
- 2.1.1 实验试剂23
- 2.1.2 实验仪器23-25
- 2.2 甲烷化催化剂的制备25-26
- 2.2.1 勃姆石(AlOOH)纳米纤维的制备25
- 2.2.2 纳米复合材料的制备25-26
- 2.2.3 Ni/γ-Al_2O_3@ZrO_2催化剂的合成26
- 2.3 催化剂的活性评价26-30
- 2.3.1 催化剂的活性评价装置26-28
- 2.3.2 催化剂的活性评价方法28-30
- 2.4 分析方法30
- 2.5 数据处理30-31
- 2.6 催化剂的表征31-33
- 2.6.1 X射线衍射(XRD)分析31
- 2.6.2 BET比表面积测定31
- 2.6.3 程序升温还原(TPR)分析31
- 2.6.4 扫描电镜(SEM)分析31-32
- 2.6.5 热重(TG)分析32-33
- 第三章 Ni/γ-Al_2O_3@ZrO_2催化剂制备及其CO甲烷化反应性能研究33-48
- 3.1 Zr含量对纳米复合载体及催化剂物化性能的影响33-42
- 3.1.1 纳米复合载体扫描电镜(SEM)的分析33-34
- 3.1.2 XRD结果分析34-38
- 3.1.3 程序升温还原(TPR)分析38-39
- 3.1.4 比表面积(BET)的测定39-42
- 3.2 Ni/γ-Al_2O_3@ZrO_2的活性研究42-47
- 3.2.1 温度对Ni/γ-Al_2O_3@ZrO_2催化剂CO甲烷化反应的影响42-45
- 3.2.2 空速对Ni/γ-Al_2O_3@ZrO_2催化剂CO甲烷化反应的影响45-46
- 3.2.3 催化剂的热重(TG)分析46-47
- 3.3 小结47-48
- 第四章 本征动力学的研究48-58
- 4.1 甲烷化动力学实验研究48-51
- 4.1.1 实验设计48-49
- 4.1.2 实验流程49-51
- 4.2 幂函数型本征动力学模型51-55
- 4.2.1 r=k_0exp(-E/(RT))P_(CO)~aP_(H_2)~b模型51-52
- 4.2.2 r=k_0exp(-E/RT)P_(CO)~aP_(H_2)~bP_(CH_4)~cP_(H_2O)~d模型52-53
- 4.2.3 r=kP_(CO)~aP_(H_2)~b-kP_(CH_4)~cP_(H_2O)~d模型53-55
- 4.3 模型适应性检验55-57
- 4.3.1 方差分析55-56
- 4.3.2 残差分析56-57
- 4.4 小结57-58
- 第五章 结论58-60
- 参考文献60-66
- 符号说明66-67
- 致谢67-68
- 硕士期间发表的学术论文68
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