电热整体催化剂的制备及甲烷催化燃烧性能

【摘要】：催化燃烧较传统火焰燃烧具有起燃温度低、燃烧温和、适应甲烷浓度范围大以及无NOx排放,无二次污染等特点,备受国内外关注。整体催化剂具有的床层压降低、传质和传热效果好等特点,被广泛应用于甲烷催化燃烧。本文针对低浓度甲烷催化燃烧,以FeCrAl合金作为金属基体,氧化铝作为过渡涂层,钙钛矿为活性组分制备金属整体催化剂。采用XRD、SEM和BET分析催化剂的晶型,金属整体催化剂的表面形貌以及分子筛负载La0.7Sr0.3MnO3后的比表面积。 为提高活性组分负载量以及粘结稳定性,利用电泳沉积法在金属基体表面制备了氧化铝过渡涂层。结果表明,在沉积电压15V,沉积时间13min,聚丙烯酸为6×1O-5ml/ml时,能够形成均匀的氧化铝涂层；采用高温煅烧-水蒸汽法处理金属基体,异丙醇铝的浓度为3.2×10-3mol/L,铝粉添加量为0.4wt%,500℃焙烧6h时,所得的氧化铝涂层与金属基体连接紧密,超声时间25min后,涂层脱落率低于60%。LaxSr1-x,MnO3活性组分以及负载型La0.7Sr0.3MnO3活性组分与沉积过渡涂层的金属基体具有较强的粘结强度,当超声时间为25min时,金属整体催化剂的脱落率为30.15%和24.38%。 制备了一系列A位取代的LaxSr1-xMnO3金属整体催化剂,结果表明：不同空速下LaxSr1-xMnO3金属整体催化剂的甲烷催化燃烧活性与LaxSr1-xMnO3中Sr的取代量有关。LaxSr1-xMnO3金属整体催化剂的甲烷催化燃烧活性顺序是：La0.7Sr0.3MnO3LaMnO3 La0.9Sr0.1MnO3La0.8Sr0.2MnO3,当x=0.7时,即La0.7Sr0.3MnO3金属整体催化剂的甲烷催化燃烧活性最高,T9o(甲烷转化率90%的温度)为642℃。 为了提高比表面积,将La0.7Sr0.3MnO3负载到多孔材料中,得到负载型钙钛矿复合氧化物。结果表明,负载型钙钛矿复合氧化物的比表面积增加；随着负载量增加,催化活性提高。当载体活性组分负载量达到40%时,Ti-MCM41载体负载活性组分的金属整体催化剂的T90为617℃,B分子筛负载活性组分的金属整体催化剂的T90为635℃,MCM41载体负载活性组分的金属整体催化剂的T90为649℃。由于B分子筛的水热稳定性要高于Ti-MCM41分子筛,所以我们选用La0.7Sr0.3MnO3/β金属整体催化剂。 La0.7Sr0.3MnO3/β金属整体催化剂及陶瓷载体内部涂覆活性组分La0.7Sr0.3MnO3/β的金属整体催化剂在运行180min后,催化活性基本保持稳定。 【关键词】：甲烷催化燃烧 钙钛矿 分子筛 金属整体催化剂 电泳沉积
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：TQ426.94
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 引言10-11
• 1 文献综述11-25
• 1.1 整体催化剂的概述11-14
• 1.1.1 整体催化剂的特点11
• 1.1.2 整体催化剂的载体11-13
• 1.1.3 整体催化剂的制备13-14
• 1.1.4 整体催化剂的应用14
• 1.2 金属整体催化剂涂层制备技术的研究14-17
• 1.2.1 金属载体的预处理14-15
• 1.2.2 金属载体涂层的研究15-16
• 1.2.3 电泳沉积简介16-17
• 1.3 甲烷催化燃烧17-21
• 1.3.1 催化燃烧特点17-18
• 1.3.2 甲烷催化燃烧机理18-19
• 1.3.3 甲烷催化燃烧催化剂的研究19-21
• 1.4 钙钛矿复合氧化物的研究21-24
• 1.4.1 钙钛矿的特点21-22
• 1.4.2 不同组成的钙钛矿复合氧化物对催化燃烧的影响22-23
• 1.4.3 钙钛矿的制备方法23
• 1.4.4 负载型钙钛矿催化剂23-24
• 1.5 本文研究内容和目的24-25
• 2 实验部分25-32
• 2.1 实验药品及仪器25-26
• 2.2 金属整体催化剂的制备26-28
• 2.2.1 FeCrAl金属基体的成型及处理27-28
• 2.2.2 金属整体催化剂各部分的制备28
• 2.3 金属整体催化剂的测试28-29
• 2.3.1 金属基体表面过渡涂层沉积量和脱落率测试28-29
• 2.3.2 金属整体催化剂增重量和牢固度的测试29
• 2.4 金属整体催化剂的表征29
• 2.4.1 X射线衍射(XRD)29
• 2.4.2 扫描电镜(SEM)29
• 2.4.3 比表面积(BET)29
• 2.5 金属整体催化剂的活性评价29-32
• 2.5.1 金属整体催化剂活性评价装置29-30
• 2.5.2 金属整体催化剂的评价方法及数据处理30-32
• 3 FeCrAl金属基体表面氧化铝过渡涂层的制备32-42
• 3.1 电泳沉积悬浊液的制备及电泳沉积装置32-33
• 3.1.1 电泳沉积悬浊液的制备32
• 3.1.2 电泳沉积装置32-33
• 3.2 电泳沉积因素的考察33-40
• 3.2.1 电泳沉积条件的选择33-35
• 3.2.2 不同金属基体处理方式对沉积涂层附着稳定性的影响35-37
• 3.2.3 异丙醇铝对沉积涂层附着稳定性的影响37-39
• 3.2.4 焙烧温度对沉积涂层附着稳定性的影响39-40
• 3.2.5 铝粉添加量对沉积涂层附着稳定性的影响40
• 3.3 本章小结40-42
• 4 La_xSr_(1-x)MnO_3金属整体催化剂的表征结果和催化活性42-50
• 4.1 La_xSr_(1-x)MnO_3金属整体催化剂的制备42
• 4.1.1 La_xSr_(1-x)MnO_3活性组分的制备42
• 4.1.2 La_xSr_(1-x)MnO_3活性组分涂覆液的制备42
• 4.1.3 La_xSr_(1-x)MnO_3活性组分的涂覆42
• 4.2 La_xSr_(1-x)MnO_3金属整体催化剂的表征42-45
• 4.2.1 La_xSr_(1-x)MnO_3金属整体催化剂的XRD42-43
• 4.2.2 La_xSr_(1-x)MnO_3金属整体催化剂的SEM43-45
• 4.3 La_xSr_(1-x)MnO_3活性组分的增重量及附着性能45-46
• 4.4 La_xSr_(1-x)MnO_3金属整体催化剂的活性评价46-48
• 4.4.1 空速对La_xSr_(1-x)MnO_3金属整体催化剂活性的影响46-47
• 4.4.2 Sr取代量对La_xSr_(1-x)MnO_3金属整体催化剂活性的影响47-48
• 4.5 本章小结48-50
• 5 负载型La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3金属整体催化剂在甲烷催化燃烧中的应用50-65
• 5.1 负载型La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3金属整体催化剂的制备50-51
• 5.1.1 负载型La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3复合氧化物的制备50
• 5.1.2 负载型La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3复合氧化物涂覆液的制备50
• 5.1.3 负载型La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3复合氧化物的涂覆50-51
• 5.2 负载型La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3金属整体催化剂的表征51-55
• 5.2.1 负载型La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3复合氧化物的XRD51-53
• 5.2.2 负载型La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3金属整体催化剂的SEM53-54
• 5.2.3 负载型La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3复合氧化物的BET54-55
• 5.3 负载型La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3金属整体催化剂的增重量及附着性能55
• 5.4 负载型La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3金属整体催化剂的活性评价55-62
• 5.4.1 空速对负载型La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3金属整体催化剂活性的影响55-59
• 5.4.2 分子筛中活性组分负载量对催化剂活性的影响59-60
• 5.4.3 载体对负载型La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3金属整体催化剂的影响60-62
• 5.5 负载型La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3/β金属整体催化剂的稳定性62-63
• 5.5.1 La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_3金属整体催化剂的稳定性62
• 5.5.2 陶瓷载体涂覆活性组分后金属整体催化剂的稳定性62-63
• 5.6 本章小结63-65
• 结论65-67
• 参考文献67-73
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况73-74
• 致谢74-75

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