复合锰及铈组分的镧系六铝酸盐甲烷高温燃烧催化剂的研究

【摘要】：本文以传统的共沉淀法制备LaMAl_(11)O_(19-δ)(M=Fe、Co、Mn、Ce)系列磁铅石型六铝酸盐催化剂,同时又以浸渍法、沉淀浸渍法制备了复合锰组分的镧六铝酸盐和复合铈组分的镧六铝酸盐催化剂。以XRD分析了样品的晶体结构及粒径,以B.E.T方程计算其比表面积,用TPR、FT-IR、XPS、TEM等技术表征了样品的还原性、红外光谱特征和表面信息,以甲烷燃烧反应考察了样品的催化性能。 研究表明:过渡金属Fe、Co、Mn的掺杂可改善六铝酸盐甲烷燃烧催化剂的活性,但不如掺Ce明显,以共沉淀法制备的LaCe_(0.8)Fe_(0.2)Al_(11)O_(19-δ)活性最好,T_(10)为475℃,T_(90)为750℃。与世界领先CeO_2/BHA催化剂的T_(10) 425℃,T_(90)600℃的性能指标相比,低温起燃活性接近,高温活性有待提高。但我们的样品在1400℃焙烧,而这个性能的CeO_2/BHA是在1300℃焙烧的,所以我们认为这个催化剂应该是比较好的。XRD表明掺Ce后,La-Fe-六铝酸盐结构中La有缺位,形成缺陷型复合盐,Ce不能取代结构中的Al;XPS和电导分析表明Ce可以进入到六铝酸盐结构La的缺位中,Ce-Fe的配位作用削弱了Fe=0键,这是La-Fe六铝酸盐活性大幅提高的直接原因。 复合锰组分的镧六铝酸盐催化剂中,沉淀浸渍法制备Mn-LaFeAl_(11)O_(19-δ)(800℃焙烧)样品催化活性好,但不稳定,1400℃焙烧3h后,复合在LaFeAl_(11)O_(19-δ)上的组分Mn发生相变,催化活性降低。 【关键词】：六铝酸盐 锰组分 铈组分 复合 催化燃烧 性能表征
【学位授予单位】：内蒙古大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2005
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 一、前言7-9
• 二、催化剂的性能测试与表征9-10
• 2．1 催化剂的性能测试9
• 2．2 催化剂的表征9-10
• 三、六铝酸盐LaMAl_(11)O_(19-δ)(M=Fe，Co，Mn)的合成及性质比较10-13
• 1 实验部分10-11
• 1．1 LaMAl_(11)O_(19-δ)(M=Fe，Co，Mn)催化剂的制备10-11
• 1．2 催化剂样品测试和表征11
• 2 结果与讨论11-13
• 2．1 催化剂的XRD分析11
• 2．2 催化剂的TPR分析11-12
• 2．3 催化剂活性与比表面积分析12-13
• 3 结论13
• 四、复合锰组分的镧系六铝酸盐催化剂的研究13-29
• (一) 复合锰组分的LaAl_(12)O_(19-δ)催化剂研究13-17
• 1 实验部分14
• 1．1 催化剂的制备14
• 1．2 催化剂的测试和表征14
• 2 结果与讨论14-16
• 2．1 催化剂的结构分析14-15
• 2．2 甲烷燃烧催化活性评价15-16
• 3 结论16-17
• (二) 复合锰组分的LaCoAl_(11)O_(19-δ)催化剂研究17-20
• 1 实验部分17
• 1．1 催化剂的制备17
• 1．2 催化剂的测试与表征17
• 2 结果与讨论17-20
• 2．1 催化剂的XRD分析17-18
• 2．2 催化剂的TPR分析18-19
• 2．3 催化剂比表面积、活性分析19-20
• 3 结论20
• (三) 复合锰组分的LaFeAl_(11)O_(19-δ)催化剂研究20-24
• 1 实验部分20-21
• 1．1 催化剂的制备20
• 1．2 催化剂的测试和表征20-21
• 2 结果与讨论21-23
• 2．1 催化剂的XRD分析21-22
• 2．2 催化剂的TPR分析22
• 2．3 催化剂比表面积和甲烷燃烧活性22-23
• 3 结论23-24
• (四) 焙烧温度对负载型镧锰钙钛矿／LaFeAl_(11)O_(19-δ)催化剂的结构及在甲烷催化燃烧反应的性能影响24-29
• 1 实验部分24-25
• 1．1 催化剂的制备24-25
• 1．2 催化剂的测试和表征25
• 2 结果与讨论25-28
• 2．1 XRD图谱分析25-26
• 2．2 TPR图谱分析26-27
• 2．3 催化剂活性评价27-28
• 3 结论28-29
• 五、复合铈组分的镧铁六铝酸盐催化剂研究29-44
• (一) CeO_2／LaFeAl_(11)O_(19-δ)催化剂研究29-32
• 1 实验部分29
• 1．1 催化剂的制备29
• 1．2 催化剂的测试与表征29
• 2 结果与讨论29-32
• 2．1 XRD图谱分析29-30
• 2．2 TPR结果分析30-31
• 2．3 甲烷燃烧催化活性分析31-32
• 3 结论32
• (二) CeO_2对甲烷高温燃烧催化剂LaFeAl_(11)O_(19-δ)结构和性能的影响32-40
• 1 实验部分33
• 1．1 催化剂的制备33
• 1．2 催化剂的测试与表征33
• 2 结果与讨论33-39
• 2．1 LaCe_xFe_(1-x)Al_(11)O_(19-δ)中Ce的含量对载体结构的影响33-35
• 2．2 LaCe_xFe_(1-x)Al_(11)O_(19-δ)的TPR分析35-36
• 2．3 LaCe_xFe_(1-x)Al_(11)O_(19-δ)的电导率和XPS分析36-38
• 2．4 LaCe_xFe_(1-x)Al_(11)O_(19-δ)中Ce含量对比表面积和甲烷催化燃烧活性的影响38-39
• 3 结论39-40
• (三) Sr调变复合氧化物La_(1-x)Sr_xCe_(0.8)Fe_(0.2)Al_(11)O_(19-δ)催化剂的制备和性能表征40-44
• 1 实验部分40
• 1．1 催化剂的制备40
• 1．2 催化剂的测试与表征40
• 2 结果与讨论40-42
• 2．1 催化剂La_(1-x)Sr_xCe_(0.8)Fe_(0.2)Al_(11)O_(19-δ)XRD的表征40-41
• 2．2 催化剂La_(1-x)Sr_xCe_(0.8)Fe_(0.2)Al_(11)O_(19-δ)的活性考察41-42
• 2．3 催化剂La_(1-x)Sr_xCe_(0.8)Fe_(0.2)Al_(11)O_(19-δ)的比表面与活性比较42
• 3 结论42-44
• 参考文献44-46
• 致谢46-47
• Abstract47-48
• 附录48-50

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