以Fe_2O_3为活性组分的甲烷燃烧催化剂的研究

【摘要】：以Fe_2O_3 为活性组分,以堇青石蜂窝陶瓷为第一载体,探索高性能的第二载体材料,并添加适当的助剂,研制性能好的、经济实用的负载型Fe 基整体式涂层催化剂,应用于甲烷催化燃烧。利用连续流动微型反应装置研究催化剂的催化性能,通过XPS、BET、TPR、OSC、XRD 等技术研究催化剂催化性能不同的原因以及高温对催化性能的影响。 XPS 结果显示,ZrO_2 和Y_2O_3 加入到Al_2O_3 载体中可减弱Fe_2O_3 和Al_2O_3之间的相互作用,增加并稳定Fe_2O_3/YSZ-Al_2O_3催化剂表面铁物种的表面浓度,从而改善催化剂的催化性能。BET 测试结果说明载体用稀硝酸处理时间的长短可改变Fe_2O_3/YSZ-Al_2O_3的比表面积从而影响其甲烷燃烧活性,其中0.5 h 最佳。 以储氧材料Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_2 为载体制得的Fe_2O_3/Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_2 催化剂活性较差,添加Mn 组分作为助剂虽然能有助于较低温度下催化剂的甲烷起燃温度的降低,但不利于较高温度下催化剂的催化性能和热稳定性。但若在Al_2O_3 载体中引入Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_2,所制得的Fe_2O_3/Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_2-Al_2O_3 催化剂的性能得到明显改善。当m(Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_2):m(Al_2O_3)的值为1:2 时, Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_2、Al_2O_3两种组分各自的优点能得以充分发挥并且达到最佳的协同作用, Fe_2O_3/Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_2-Al_2O_3 显示出良好的催化性能和最佳的抗高温能力。分别以Al_2O_3、Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_2、ZrO2-Al_2O_3、Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_2-Al_2O_3 为载体制得四种催化剂并对其催化性能进行对比,发现Fe_2O_3/Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_2-Al_2O_3具有最好甲烷燃烧活性的原因在于,Zr 组分加入到Al_2O_3载体中能降低催化剂的起燃温度,而适量的Ce 取代Zr 加入到Al_2O_3载体中能缩小起燃温度和完全转化温度的差值. 8%的Fe_2O_3 负载量对Fe_2O_3/Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_2-Al_2O_3 的催化活性最为有利。H_2-TPR 结果显示,载体表面单位面积的活性组分负载量达到8%后,还原峰温 【关键词】：甲烷催化燃烧 Fe_2O_3 高比表面材料 储氧材料 整体式涂层催化剂
【学位授予单位】：四川大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2005
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-9
• 1 前言9-22
• 1.1 研究目的和意义9-10
• 1.2 甲烷催化燃烧反应机理10-11
• 1.3 非贵金属甲烷燃烧催化剂的发展现状11-17
• 1.3.1 单金属氧化物12-13
• 1.3.2 混合金属氧化物13-17
• 1.4 催化剂载体的选择17-19
• 1.5 FE基甲烷燃烧催化剂的研究现状19-20
• 1.6 本论文的研究内容20-22
• 2 实验部分22-27
• 2.1 主要试剂22
• 2.2 材料的制备22-25
• 2.2.1 载体的制备22-23
• 2.2.2 催化剂的制备23
• 2.2.3 催化剂系列样品信息23-25
• 2.3 材料的表征25-27
• 2.3.1 储氧量(OSC)的测定25
• 2.3.2 X 射线衍射(XRD)分析25
• 2.3.3 电子能谱(XPS)分析25
• 2.3.4 程序升温还原(H2-TPR)测试25-26
• 2.3.5 比表面积(BET)测定26
• 2.3.6 催化剂活性评价26-27
• 3 结果与讨论27-60
• 3.1 ZRO_2、Y2_O_3的添加对Fe_2O_3/YSZ-AL203的甲烷燃烧催化性能的影响27-32
• 3.1.1 Fe_2O_3/Al_2O_3、Fe_2O_3/Z102-Al_2O_3、Fe_2O_3/YSZ-Al_2O_3的催化活性27-28
• 3.1.2 Fe_2O_3/Al_2O_3、Fe_2O_3/ZrO_2-Al_2O_3、Fe_2O_3/YSZ-Al_2O_3的比表面测试结果28-29
• 3.1.3 Fe_2O_3/Al_2O_3、Fe_2O_3/ZrO_2-Al_2O_3、Fe_2O_3/YSZ-Al_2O_3的XPS 测试结果29-30
• 3.1.4 Fe_2O_3/Al_2O_3、Fe_2O_3/ZrO_2-Al_2O_3、Fe_2O_3/YSZ-Al_2O_3的H2-TPR 测试结果30-31
• 3.1.5 Fe_2O_3/Al_2O_3、Fe_2O_3/ZrO_2-Al_2O_3、Fe_2O_3/YSZ-Al_2O_3的XRD 测试结果31-32
• 3.2 载体酸处理对Fe_2O_3/YSZ-Al_2O_3 的甲烷燃烧催化性能的影响32-34
• 3.2.1 载体硝酸酸处理对Fe_2O_3/YSZ-Al_2O_3的甲烷燃烧活性的影响33-34
• 3.2.2 载体硝酸酸处理时间对YSZ-Al_2O_3和Fe_2O_3/YSZ-Al_2O_3的比表面积的影响34
• 3.3 Fe_2O_3-MNO_2/CE_(0.67)ZR_(0.33)O_2对甲烷燃烧的催化性能的研究34-36
• 3.3.1 Fe_2O_3-MnO_2/Ce_(0.67)Zr_(0.33)O_2在甲烷燃烧中的催化活性测试35-36
• 3.4 CE_(0.67)ZR_(0.33)O_2的添加对Fe_2O_3/Al_2o_3 的甲烷燃烧催化性能的影响36-43
• 3.4.1 催化剂cat.1~cat.5 的催化活性37-38
• 3.4.2 催化剂cat.1~cat.5 的BET 测试结果38-39
• 3.4.3 催化剂cat.1~cat.5 的H2-TPR 测试结果39-41
• 3.4.4 催化剂cat.1~cat.5 的XRD 测试结果41-43
• 3.5 Fe_2O_3/CE_(0.67)ZR_(0.33)O_2-Al_2O_3对甲烷燃烧的催化性能的研究43-53
• 3.5.1 催化剂G1,G2,G3 和G4 的催化活性43-45
• 3.5.2 催化剂G1,G2,G3 和G4 的BET 和OSC 测试结果45-46
• 3.5.3 催化剂G1,G2,G3 和G4 的H_2-TPR 测试结果46-47
• 3.5.4 催化剂G1,G2,G3 和G4 的XRD 测试结果47-48
• 3.5.5 催化剂S1,S2,S3,S4 和S5 的催化活性48-50
• 3.5.6 催化剂S1,S2,S3,S4 和S5 的H_2-TPR 测试结果50-51
• 3.5.7 催化剂S1,S2,S3,S4 和S5 的XRD 测试结果51-53
• 3.6 助剂的添加对Fe_2O_3/CE0.67ZR0.3302-AL203甲烷燃烧的催化性能的影响53-60
• 3.6.1 La_2O_3的添加对Fe_2O_3 /CE_(0.67)ZR_(0.33)O_2-Al_2O_3甲烷燃烧的催化性能的影响55
• 3.6.2 SrO 的添加对Fe_2O_3/Ce0.67Z10.3302-Al_2O_3甲烷燃烧的催化性能的影响55-56
• 3.6.3 ZlO_2的添加对Fe_2O_3/CE_(0.67)ZR_(0.33)O_2-Al_2O_3甲烷燃烧的催化性能的影响56-57
• 3.6.4 MnO_2的添加对Fe_2O_3/CE_(0.67)ZR_(0.33)O_2-Al_2O_3甲烷燃烧的催化性能的影响57-58
• 3.6.5 Y203的添加对Fe_2O_3/CE_(0.67)ZR_(0.33)O_2-Al_2O_3甲烷燃烧的催化性能的影响58-60
• 结论60-62
• 参考文献62-70
• 发表论文70-71
• 致谢71-72
• 声明72

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