Ni@SiO_2摇铃结构和核-壳结构催化剂的制备、结构性质表征及其在CO_2重整甲烷反应中的性能

【摘要】：甲烷二氧化碳重整(CRM)反应可以将温室气体(CH4和CO2)转化为费托合成所需的原料气(CO和H2),从而得到广泛关注。贵金属催化剂由于储量有限、价格昂贵等限制了其工业应用,Ni基催化剂由于价格低廉且优异的初始催化活性而被广泛的研究,但同时面临着催化剂的积碳、烧结导致失活等问题[1]。本文尝试制备新型的Ni@SiO2纳米催化剂,并考察其在CRM反应中的反应性能。通过多元醇还原法制得的Ni纳米颗粒,后用stber法进行包覆得到Ni@SiO2-core–shell,用盐酸刻蚀后的core–shell即为Ni@SiO2-yolk-shell[2]。同时制备了Ni–SiO2–AE作为对比,除了stber法包覆过程使其部分包覆外,其余步骤与Ni@SiO2-yolk-shell制备过程相同。Ni@SiO2-yolk-shell催化剂在CRM反应中表现出良好的稳定性,并对其进行长时间的稳定性测试,结果如图1。而Ni@SiO2-core–shell和Ni–SiO2–AE由于积碳严重而导致反应管堵塞。并通过对催化剂积碳行为的研究解释了催化剂性能不同的原因,即Ni@Si O2-yolk-shell由于特殊的结构而生成活性的丝状碳,且积碳量少;Ni@SiO2-core–shell的积碳主要为惰性的包覆碳,且积碳量大;Ni–SiO2–AE由于包覆不完全迅速烧结,且积碳量大。 【作者单位】：清华大学化学系
【关键词】：Ni@SiO纳米催化剂 催化性能 甲烷二氧化碳重整反应 丝状碳 包覆碳
【基金】：973项目,2011CB201405 教育部博士点基金,20131018984
【分类号】：O643.36;TB383.1
【正文快照】： Ni@SiO_2摇铃结构和核-壳结构催化剂的制备、结构性质表征及其在CO_2重整甲烷反应中的性能@杨维维$清华大学化学系!北京市100084 @刘会敏$清华大学化学系!北京市100084 @吴昊$清华大学化学系!北京市100084 @贺德华$清华大学化学系!北京市100084甲烷二氧化碳重整(CRM)反

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