非平衡等离子体用于甲烷二氧化碳重整制合成气的研究

【摘要】： 近年来全球变暖问题变得越来越严重,而二氧化碳作为最主要的温室气体,其转化利用方法的研究也受到了越来越多的关注,同时,随着石油资源的日趋短缺,天然气的开发利用也越来越受到人们的重视。常规的甲烷二氧化碳重整方法存在活化温度高、催化剂易失活等问题,冷等离子体则由于其特殊的非平衡性被广泛应用于甲烷二氧化碳重整过程中,并逐渐成为研究的热点。 本文研究了两种类型的非平衡等离子体甲烷二氧化碳重整反应,分别对刀刃状旋转电极反应器及管式石英介质阻挡放电反应器中不同参数对甲烷二氧化碳重整反应的影响进行了研究,并对二者进行了简单的对比。 在刀刃状旋转电极反应器中,考察了不同原料气配比、原料气流量、电源参数、反应器参数及添加气对反应的影响规律。研究表明:随着原料甲烷与二氧化碳的摩尔比的增加,甲烷转化率及一氧化碳选择性降低,二氧化碳转化率及氢气选择性上升;反应转化率随反应原料气流量的增大而降低;电源参数对反应的影响最终可归结为电流对反应的影响;反应器的电极放电间距对反应转化率及选择性都有较大影响;不同添加气只对产物的选择性有很大的影响。 在介质阻挡放电反应器中,考察了内电极材料、放电间距、介质厚度及添加气对反应的影响。结果显示,添加气和放电间距对反应的影响较大,内电极材料影响很小,介质厚度对反应转化率的影响只能在高流量下才能体现。 介质阻挡放电等离子体条件下甲烷二氧化碳的反应与辉光放电相比,前者转化率低,并且产物要比后者产物复杂的多,目标产物合成气的选择性远低于后者,而后者产物合成气H_2/CO摩尔比更接近与1,此外采用介质阻挡放电反应器生成单位摩尔合成气所需要的能量要远远大于刀刃状旋转电极反应器。 【关键词】：非平衡等离子体 甲烷 二氧化碳 合成气
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2008
【分类号】：TE665.3
【目录】：

• 中文摘要3-4
• ABSTRACT4-8
• 第一章 文献综述8-24
• 1.1 引言8-9
• 1.2 甲烷二氧化碳重整的热力学分析9-10
• 1.3 甲烷制合成气的常规转化方法10-12
• 1.3.1 甲烷水蒸气重整10
• 1.3.2 甲烷部分氧化法10-11
• 1.3.3 甲烷二氧化碳重整11-12
• 1.3.4 联合重整12
• 1.4 等离子体技术用于甲烷二氧化碳重整的研究12-23
• 1.4.1 等离子体的特点及分类13
• 1.4.2 冷等离子体条件下甲烷二氧化碳重整研究13-22
• 1.4.3 冷等离子体条件下甲烷二氧化碳重整的应用前景与展望22-23
• 1.5 论文工作的提出及研究内容23-24
• 第二章 刀刃状旋转电极反应器用于甲烷二氧化碳重整反应研究24-50
• 2.1 实验部分24-29
• 2.1.1 实验设备及流程24-27
• 2.1.2 反应器类型27
• 2.1.3 色谱分析及数据处理方法27-29
• 2.2 结果与讨论29-48
• 2.2.1 不同原料气配比对反应的影响29-31
• 2.2.2 原料气流量对反应的影响31-35
• 2.2.3 电源参数对反应的影响35-41
• 2.2.4 反应器参数对反应的影响41-47
• 2.2.5 添加气对反应的影响47-48
• 2.3 小结48-50
• 第三章 介质阻挡放电甲烷二氧化碳重整反应的研究50-63
• 3.1 实验部分50-52
• 3.1.1 实验设备及流程50-51
• 3.1.2 反应器类型51-52
• 3.2 结果与讨论52-63
• 3.2.1 介质阻挡放电甲烷二氧化碳重整反应的研究52-59
• 3.2.2 甲烷二氧化碳重整制合成气在介质阻挡放电和刀刃状旋转电极辉光放电条件下反应的对比59-62
• 3.2.3 小结62-63
• 第四章 结论63-64
• 参考文献64-69
• 附录69-73
• 致谢73

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