等离子体制备Ni/MCM-41催化剂对甲烷二氧化碳重整反应的影响

【摘要】：全球变暖近年来成为各国关注的热点,如何利用二氧化碳,降低其排放量,减少温室效应成为科学工作者面临的课题。同时,伴随石油资源的枯竭,天然气(主要成分为甲烷)的有效利用也成为热点问题。一条可行的途径是甲烷二氧化碳重整反应,它综合利用了二氧化碳和甲烷。对这个反应催化剂的研究具有重要的理论和现实意义。 本文利用等离子体处理制备Ni/MCM-41催化剂,与常规制备法相比,Ni颗粒粒径变小,与载体作用力增强,分散性更好。将两种催化剂用于甲烷二氧化碳重整反应,发现经等离子体处理的催化剂具有更高的活性,尤其在低温段。对反应后催化剂进行积碳分析,发现常规制备催化剂积碳量多于等离子体处理制备催化剂,说明等离子体处理的催化剂具有好的抗积碳性能。 为研究等离子体处理催化剂的抗积碳原因,进行甲烷分解反应,结果表明,常规制备催化剂甲烷分解速率大于等离子体处理制备的催化剂,尤其在460-580 ?C之间。常规制备催化剂甲烷分解速率过快,大于分解生成碳的消除速率,造成累积,等离子体处理催化剂甲烷分解速率与碳消除速率较匹配,抑制了积碳的生成。进一步的研究550 ?C,650 ?C,750 ?C下的甲烷分解反应后积碳表明,等离子体处理催化剂有效地抑制了包埋碳和胡须碳的生成。 【关键词】：辉光放电等离子体 Ni-MCM-41 甲烷二氧化碳重整反应 甲烷分解
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2010
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-7
• 第一章 文献综述7-19
• 1.1 引言7-9
• 1.2 等离子体介绍和应用9-14
• 1.2.1 等离子体简介9-11
• 1.2.2 辉光放电等离子体11-13
• 1.2.3 等离子体处理催化剂13-14
• 1.3 甲烷二氧化碳重整研究进展14-17
• 1.3.1 反应动力学14-16
• 1.3.2 反应机理和催化剂失活原因16
• 1.3.3 催化剂研究进展16-17
• 1.4 论文工作的提出和研究内容17-19
• 1.4.1 甲烷二氧化碳重整制合成气的意义17-18
• 1.4.2 论文的内容安排18-19
• 第二章 等离子体制备Ni/MCM-41 催化剂19-34
• 2.1 引言19-20
• 2.2 实验部分20-24
• 2.2.1 催化剂的制备20-21
• 2.2.2 催化剂的表征21-24
• 2.3 结果与讨论24-33
• 2.3.1 N_2 吸附结果分析24-29
• 2.3.2 小角XRD 结果分析29-30
• 2.3.3 广角XRD 结果分析30-31
• 2.3.4 程序升温还原结果分析(H2-TPR)31-32
• 2.3.5 TEM 结果分析32-33
• 2.4 小结33-34
• 第三章 甲烷二氧化碳重整反应34-48
• 3.1 引言34
• 3.2 实验部分34-37
• 3.2.1 催化剂的活性评价34-35
• 3.2.2 反应后催化剂表征35-37
• 3.3 结果与讨论37-46
• 3.4 小结46-48
• 第四章 甲烷分解反应48-56
• 4.1 引言48
• 4.2 实验部分48-49
• 4.2.1 甲烷程序升温分解48-49
• 4.2.2 程序升温氧化49
• 4.2.3 透射电子显微镜(TEM)49
• 4.3 结果与讨论49-55
• 4.3.1 甲烷程序升温分解结果49-50
• 4.3.2 550℃ 结果分析50-52
• 4.3.3 650℃ 结果分析52-54
• 4.3.4 750℃ 结果分析54-55
• 4.4 小结55-56
• 第五章 结论56-57
• 5.1 结论56
• 5.2 本文创新点56-57
• 参考文献57-64
• 发表论文和参加科研情况说明64-65
• 致谢65

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