介质阻挡放电条件下甲烷二氧化碳重整制备合成气的研究

【摘要】： 甲烷与二氧化碳的转化与利用是全球关注的焦点问题。本文利用DBD实验装置,在室温、常压下进行了空管放电及等离子体与催化剂协同作用下甲烷和二氧化碳重整制备合成气的研究。 空管放电条件下,实验考察了放电功率、放电间隙、放电区域长度、原料气总流量、原料气中甲烷与二氧化碳的比率以及平衡气氩气的含量对实验结果的影响。实验结果表明,甲烷与二氧化碳的配比直接决定了产物中H_2/CO的摩尔比值,而其它条件对该比值没有直接的影响。甲烷与二氧化碳的转化率随总流量的增加而减小,随输入功率的增加而增加。小放电间隙(1mm)和长放电距离(200mm)更有利于CH_4和CO_2的转化。原料气中氩气的加入(50%)能明显提高CH_4和CO_2的转化率。同时由于氩气的加入能有效抑制积碳,所以在600min的连续放电实验中,反应活性和产物选择性无明显降低,稳定性显著高于不含Ar的情况。 本文还考察了等离子体与催化剂协同作用下的实验结果。首先确定了以Al_2O_3为载体,考察了催化剂的活性。在以Ni/Al_2O_3为主催化剂的基础上,添加Cu以后,催化剂的活性要明显优于单一组分担载的催化剂的活性。且随着主催化剂上Ni的担载量的变化,催化剂活性有所不同。在选取了较优的Ni担载量之后,进行了催化-等离子体协同作用的研究。结果表明:450℃下,Cu-Ni/Al_2O_3催化剂与等离子体产生明显的协同效应,反应物的转化率与产物选择性都有明显提高,甲烷和二氧化碳的转化率分别达到69%和75%,而一氧化碳和氢气的选择性分别达到76%和57%。该结果高于空管放电和单纯催化所得到的实验结果。 【关键词】：介质阻挡放电 甲烷 二氧化碳 合成气
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2008
【分类号】：TE665.3
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 1 文献综述8-27
• 1.1 合成气的应用背景8-13
• 1.2 甲烷二氧化碳等离子体转化的意义13-15
• 1.3 等离子体转化甲烷的研究概况15-21
• 1.3.1 热等离子体转化甲烷15-16
• 1.3.2 冷等离子体转化甲烷16-21
• 1.4 二氧化碳转化的途径和活化的方式21-25
• 1.4.1 海洋浮游植物对CO_2的吸收21
• 1.4.2 化合物对CO_2的吸收21-22
• 1.4.3 CO_2的深埋22
• 1.4.4 CO_2的分离回收22
• 1.4.5 CO_2的物理和化学利用22-24
• 1.4.6 二氧化碳活化的方法24-25
• 1.5 本论文的研究意义及内容25-27
• 1.5.1 选题意义25
• 1.5.2 本文主要工作25-27
• 2 实验部分27-31
• 2.1 实验装置27-28
• 2.2 实验方法28-29
• 2.2.1 无填充介质的实验28
• 2.2.2 催化剂的制备28
• 2.2.3 有填充介质的实验28-29
• 2.3 分析方法29
• 2.4 实验用仪器29-31
• 3 结果与讨论31-59
• 3.1 空管放电参数对反应的影响31-39
• 3.1.1 放电功率31-33
• 3.1.2 放电间隙33-36
• 3.1.3 放电区域长度36-39
• 3.2 反应气参数对反应的影响39-48
• 3.2.1 气体总流量39-41
• 3.2.2 CH_4/CO_2比值41-46
• 3.2.3 平衡气体46-47
• 3.2.4 反应的稳定性47-48
• 3.3 填充介质对反应的影响48-53
• 3.3.1 介质的影响48-50
• 3.3.2 Cu-Ni催化剂的研究50-53
• 3.4 协同作用53-59
• 3.4.1 单纯催化性能研究53-55
• 3.4.2 协同作用研究55-59
• 结论59-60
• 参考文献60-63
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况63-64
• 致谢64-65

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