Ce_（1-x）Fe_xO_2复合氧化物的制备及其甲烷催化燃烧性能的研究

【摘要】： CeO_2是一种重要的稀土氧化物，通过Ce~(4+)和Ce~(3+)之间的氧化还原循环使CeO_2具有较强的储放氧能力，对许多催化反应有较大的促进作用，为提高CeO_2的催化性能，人们对CeO_2复合氧化物进行了大量的研究。当CeO_2晶格中部分Ce~(4+)被其他阳离子取代形成固溶体时，由于阳离子半径的差异导致CeO_2晶格畸变和表面缺陷，固溶体的生成促进了体相氧的氧化还原，储放氧能力提高，从而使催化剂的活性得到提高。 本文采用溶胶凝胶法和共沉淀法制备了Ce_(1-x)Fe_xO_2复合氧化物，以CH_4催化燃烧为探针反应，研究了Fe_2O_3的掺杂量、不同沉淀剂、不同制备方法和不同焙烧温度对Ce_(1-x)Fe_xO_2复合氧化物催化剂甲烷催化燃烧性能的影响，并比较了以Ce_(0.9)Fe_(0.1)O_2和γ-Al_2O_3为载体及NiO为活性组分的催化剂甲烷催化燃烧性能。采用XRD、DRS、比表面积孔径测定、H_2-TPR等技术对催化剂进行了表征。 1．采用溶胶凝胶法和微波技术制备了不同Fe_2O_3掺杂量的Ce_(1-x)Fe_xO_2复合氧化物。研究结果表明，Fe_2O_3的掺杂能够提高CeO_2的甲烷催化燃烧性能，特别是Fe_2O_3掺杂量为10％的Ce_(0.9)Fe_(0.1)O_2复合氧化物催化剂表现出最好的甲烷催化燃烧活性，其起燃温度(T_(10))和完全转化温度(T_(90))分别为415℃和550℃，比CeO_2分别下降了60℃和113℃。Fe_2O_3的掺杂能够提高CeO_2的比表面积，同时由于金属离子Fe和Ce的价态和离子半径不同，Ce_(0.9)Fe_(0.1)O_2固溶体形成的氧缺位使反应物更容易活化，从而提高了甲烷催化燃烧性能。 2．采用共沉淀制备的Ce_(0.9)Fe_(0.1)O_2复合氧化物，考察了不同沉淀剂((NH_4)_2CO_3、NH_3·H_2O以及NH_3·H_2O+(NH_4)_2CO_3混合溶液)对催化剂甲烷催化燃烧性能的影响。结果表明，NH_3·H_2O+(NH_4)_2CO_3混合溶液是一种较好的沉淀剂，以该沉淀剂制备的催化剂的比表面积较大、粒径较小、Ce~(4+)(?)Ce~(3+)还原对数量较多，且CH_4催化燃烧的表观活化能较低。 3．研究了溶胶凝胶法和共沉淀法等制备方法对Ce_(0.9)Fe_(0.1)O_2复合氧化物催化剂甲烷催化燃烧性能的影响，其中以共沉淀法制备的Ce_(0.9)Fe_(0.1)O_2复合氧化物具有较高的甲烷催化燃烧性能。 4．考察了不同焙烧温度对Ce_(0.9)Fe_(0.1)O_2复合氧化物催化剂甲烷催化燃烧性能的影响。结果表明，不同焙烧温度制备的Ce_(0.9)Fe_(0.1)O_2复合氧化物催化剂均具有介孔特点，500℃焙烧的催化剂具有较大的比表面积、较小的粒径和较强的还原性能，其甲烷催化燃烧性能较好。不同焙烧温度的催化剂的甲烷催化燃烧活性顺序为Ce_(0.9)Fe_(0.1)O_2(500)＞Ce_(0.9)Fe_(0.1)O_2(600)＞Ce_(0.9)Fe_(0.1)O_2(700)。 5．以Ce_(0.9)Fe_(0.1)O_2和γ-Al_2O_3为载体制备了负载型NiO催化剂，研究了载体对NiO催化剂甲烷催化燃烧性能的影响。研究结果表明，NiO能够高度分散在Ce_(0.9)Fe_(0.1)O_2表面，两者之间发生了一定的相互作用；而NiO和γ-Al_2O_3生成了少量的NiAl_2O_4，NiAl_2O_4的生成抑制了NiO的甲烷催化燃烧性能。因此，尽管NiO／Al_2O_3具有更大的比表面积，但其甲烷催化燃烧性能却低于NiO／Ce_(0.9)Fe_(0.1)O_2催化剂。 【关键词】：甲烷催化燃烧 复合氧化物 Ce_(1-x)Fe_xO_2 制备方法
【学位授予单位】：南昌大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2007
【分类号】：O643.32
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 第1章 引言10-21
• 1.1 背景意义10-12
• 1.2 甲烷催化燃烧催化剂的发展现状12-17
• 1.2.1 贵金属催化剂12-13
• 1.2.2 单金属氧化物13-14
• 1.2.3 混合金属氧化物14-17
• 1.3 反应机理17-19
• 1.4 本文的研究内容19-20
• 1.5 创新之处20-21
• 第2章 实验方法和数据处理21-26
• 2.1 化学试剂和气体21
• 2.2 仪器21-22
• 2.3 催化剂的制备22-23
• 2.3.1 Ce_(1-x)Fe_xO_2催化剂的制备22
• 2.3.2 负载型催化剂的制备22-23
• 2.4 催化剂的表征23-24
• 2.4.1 催化剂比表面积及孔径的测定23
• 2.4.2 X-射线衍射(XRD)23
• 2.4.3 紫外可见漫反射光谱(DRS)23
• 2.4.4 程序升温还原(TPR)23-24
• 2.5 催化剂的活性测试24-26
• 第3章 Fe含量对 Ce_(1-x)Fe_xO_2催化剂活性的影响26-34
• 3.1 Ce_(1-x)Fe_xO_2复合氧化物的物相组成26-28
• 3.2 Ce_(1-x)Fe_xO_2复合氧化物紫外可见漫反射光谱分析(DRS)28-29
• 3.3 Ce_(1-x)Fe_xO_2复合氧化物的比表面和孔径分布29-30
• 3.4 Ce_(1-x)Fe_xO_2复合氧化物的还原性能30-31
• 3.5 Ce_(1-x)Fe_xO_2复合氧化物的甲烷催化燃烧活性31-33
• 3.6 本章小结33-34
• 第4章 沉淀剂种类对催化剂甲烷催化燃烧性能的影响34-42
• 4.1 催化剂的表面性质34-35
• 4.2 催化剂的XRD分析35-37
• 4.3 催化剂的氧化还原性能37-38
• 4.4 催化剂的甲烷催化燃烧活性38-40
• 4.5 催化剂的反应活化能40-41
• 4.6 本章小结41-42
• 第5章 制备方法对 Ce_(0.9)Fe_(0.1)O_2催化剂甲烷催化燃烧性能的影响42-47
• 5.1 催化剂的表面性质42-43
• 5.2 催化剂的XRD分析43-44
• 5.3 催化剂的氧化还原性能44-45
• 5.4 催化剂的甲烷催化燃烧活性45-46
• 5.5 本章小结46-47
• 第6章 焙烧温度对 Ce_(0.9)Fe_(0.1)O_2催化剂性能的影响47-53
• 6.1 焙烧温度对催化剂表面性能的影响47-48
• 6.2 焙烧温度对催化剂物相的影响48-50
• 6.3 焙烧温度对催化剂还原性能的影响50-51
• 6.4 焙烧温度对催化剂甲烷催化燃烧性能的影响51-52
• 6.5 本章小结52-53
• 第7章 不同载体对负载型 NiO基催化剂性能的影响53-58
• 7.1 催化剂的XRD图谱53-54
• 7.2 催化剂的表面性质54-55
• 7.3 催化剂的还原性能55-56
• 7.4 催化剂的甲烷催化燃烧活性56-57
• 7.5 本章小结57-58
• 第8章 结论与展望58-60
• 8.1 结论58-59
• 8.2 进一步工作的方向59-60
• 致谢60-61
• 参考文献61-71
• 攻读学位期间的研究成果71

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