天然气燃烧催化剂的逆微乳液合成及性能研究

【摘要】： 催化燃烧是控制和消除NO_x以及提高天然气燃烧效率的有效方法。催化剂性能是制约天然气催化燃烧技术工业化的关键因素。六铝酸钡系列催化剂被认为是最有希望的天然气催化燃烧催化剂。如何得到大比表面积、较好热稳定性以及高催化活性的六铝酸钡类催化剂是目前研究的热点。 本论文通过电导率的研究确定了反相微乳液体系的最佳组成以及组分之间的最佳配比，并以此为媒介合成制备了六铝酸钡催化剂，通过金属取代得到一系列取代型的六铝酸钡类催化剂，并且与传统的共沉淀法进行了比较。还考察了干燥方式对催化剂催化活性以及结构性能的影响情况。 研究结果显示：反相微乳液体系的组分种类、组分之间的配比以及温度对体系反相微乳液区面积的大小存在很大的影响，当体系组分之间配比一定时，体系反相微乳液区存在一个最佳的水核尺寸范围。反相微乳液法制备催化剂具备粒径小、比表面积大、甲烷催化活性高、重复性好等的优点。BaAl_(12)O_(19-d)催化剂高温下具有很高的高温稳定性，其比表面积经1200℃焙烧后能达到35.41m~2·g~(-1)，且具有良好的吸附脱附氧性能，能够为甲烷催化燃烧提供表面吸附氧和晶格氧。Mn金属取代得到BaMn_xAl_(12-x)O_(19-d)催化剂其催化活性和高温稳定性好于其他金属取代。La取代比Ca取代更能提高催化剂的高温稳定性和甲烷催化燃烧活性。干燥方式对催化剂的性能有较大的影响。超临界干燥，能够显著增加催化剂的甲烷催化燃烧活性、比表面积。经超临界干燥得到的BMAO-1催化剂其甲烷转化率10％、50％、90％时对应温度分别为434℃、547℃、620℃，比表面积高达63.05m~2·g~(-1)，同时具备良好的高温催化活性和高温稳定性，72h连续实验显示，BMAO-1催化剂具备良好的水热稳定性。 【关键词】：天然气催化燃烧 催化剂 六铝酸钡 反相微乳液
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2007
【分类号】：TQ426.9
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-17
• 第一章 绪论17-30
• 引言17
• 1.1 天然气催化燃烧技术的研究进展及应用17-19
• 1.1.1 催化燃烧反应机理17
• 1.1.2 催化燃烧过程对CO、NOx生成的控制17-18
• 1.1.3 天然气催化燃烧技术的应用前景18-19
• 1.2 催化燃烧催化剂体系19-24
• 1.2.1 贵金属催化剂19-20
• 1.2.2 单组分或者简单复合氧化物催化剂20-21
• 1.2.3 钙钛矿型金属氧化物催化剂21-22
• 1.2.4 六铝酸盐型催化剂22-24
• 1.3 反相微乳液法制备六铝酸盐催化剂24-28
• 1.3.1 微乳液的基本理论24-27
• 1.3.2 反相微乳液法制备纳米材料27-28
• 1.4 本论文的课题来源、目的与意义及主要研究内容28-29
• 1.4.1 本论文的课题来源28
• 1.4.2 目的与意义28
• 1.4.3 本论文主要的研究内容28-29
• 1.5 本论文的工作设计29-30
• 第二章 TX-100反相微乳液体系相图的研究30-44
• 2.1 实验试剂和仪器设备30-31
• 2.1.1 实验试剂30
• 2.1.2 实验仪器设备30-31
• 2.2 实验部分31-32
• 2.2.1 反相微乳液体系的选择31
• 2.2.2 反相微乳液组成比例31-32
• 2.2.3 体系最大溶水量实验32
• 2.2.4 体系拟三元相图32
• 2.3 结果与讨论32-43
• 2.3.1 不同N值,不同助表面活性剂对体系相图的影响32-34
• 2.3.2 油相种类对体系相图的影响34-36
• 2.3.3 不同温度(与N值的作用)对体系相图的影响36-40
• 2.3.4 盐溶液对体系相图的影响40-41
• 2.3.5 不同W值、Q值的透光率研究41-43
• 2.4 本章结论43-44
• 第三章 反相微乳液法制备BAAL_(12)O_(19-△)高温热稳定催化剂44-53
• 3.1 实验试剂和仪器设备44-45
• 3.1.1 实验试剂44
• 3.1.2 实验仪器设备44-45
• 3.2 实验部分45-47
• 3.2.1 催化剂的制备45
• 3.2.2 催化剂的表征45-47
• 3.3 结果与讨论47-52
• 3.3.1 制备方法对催化剂晶相结构的影响47-48
• 3.3.2 焙烧温度对催化剂晶相结构的影响48
• 3.3.3 制备方法对催化剂粒径的影响48-49
• 3.3.4 制备方法对催化剂比表面积的影响49-50
• 3.3.5 BAO催化剂的氧气吸附性能(O2-TPD)50-52
• 3.4 本章结论52-53
• 第四章 反相微乳液法制备取代型六铝酸钡高温催化剂53-77
• 4.1 实验试剂和仪器设备53-54
• 4.1.1 实验试剂53-54
• 4.1.2 实验仪器设备54
• 4.2 实验部分54-56
• 4.2.1 催化剂的制备54-55
• 4.2.2 催化剂的表征55-56
• 4.3 结果与讨论56-76
• 4.3.1 取代金属及取代量对BaMxAl_(12-x)O_(19-d)催化剂甲烷催化活性的影响56-60
• 4.3.2 Mn系列催化剂的表面分析60-61
• 4.3.3 取代金属及其取代量对BaMxAl_(12-x)O_(19-d)催化剂晶相的影响61-64
• 4.3.4 CoMn、FeMn多种金属取代对催化剂活性及性能的影响64-66
• 4.3.5 干燥方式对BMAO-1催化剂催化活性的影响66-67
• 4.3.6 干燥方式对BMAO-1催化剂晶相的影响67-68
• 4.3.7 La、Ca取代对BMAO-1催化剂活性的影响68-71
• 4.3.8 La取代对BMAO-1催化剂晶相结构的影响71-72
• 4.3.9 LBMAO-0.6和LBMAO-0.8催化剂的表面分析72-73
• 4.3.10 样品的TEM73-74
• 4.3.11 BMAO-1催化剂上72h连续实验74-75
• 4.3.12 本论文中所得催化剂与文献中相似催化剂的结果比较75-76
• 4.4 本章结论76-77
• 第五章 催化剂上催化反应动力学研究77-82
• 第六章 结论82-84
• 参考文献84-87
• 致谢87-88
• 研究成果及发表的学术论文88-89
• 作者简介89-90
• 硕士研究生学位论文答辩委员会决议书90-91

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