天然气汽车尾气净化催化剂的制备和性能初探

【摘要】：摘要:本文对汽车尾气净化催化剂的两种关键性材料——耐高温高比表面材料和稀土储氧材料的制备及性能进行了深入的研究,在制备出新型耐高温高比表面YSZ-Al2O3材料和高性能含Mn储氧材料的基础上,系统的对全Pd三效催化剂的组成,制备方法,贵金属含量和助剂的添加与催化剂性能的关系进行了研究。研究了催化剂的空速特性,空燃比特性和抗老化性能,并通过BET,TPR,TPD和储氧量测定等手段对催化剂的起燃温度特性进行了表征,最终研制出了高性能的天然气汽车尾气净化三元催化剂。 本文所制备的耐高温高比表面材料YSZ-Al2O3经1000℃焙烧后,还具有高的比表面积和较好的孔径分布,表明具有良好的抗老化性能。新型稀土储氧材料载体OSZ具有高的储氧量和大的比表面积,新鲜样品的储氧量高达1683μmol/g,是一般CeO2-ZrO2固溶体的两倍多,而且经1000℃水热老化5h后,仍然有702μmol/g的储氧量,显示出良好的抗高温老化性能。这在近年来的文献中是不多见的。用上述两种材料制备的全Pd催化剂,对CH4,CO和NOx的催化转化起燃温度分别为230℃,190℃和180℃,表明催化剂具有优异的初始活性。 本文对储氧材料中Mn含量的多少对催化剂性能的影响做了较详细的工作,结果发现,在储氧材料中添加低含量的Mn(MnOx 5wt%)的催化剂,具有高的活性和良好的抗高温老化性能。但是全Pd催化剂受空速影响较大,空速越大,催化剂的活性越低,只有在合适的空速下,其才能显示出高的活性。对比Pt/Al2O3,Pt-Rh/Al2O3,Pt-Pd/Al2O3和Pd-Rh/Al2O3等催化剂,全Pd催化剂的贵金属含量控制在1.4g/l左右,就能保持高的活性和良好的抗老化性能。 本文对La,Zr和Sr助剂的添加对全Pd催化剂性能的影响做了详细的 WP=5 探讨,结果表明,La和Sr的添加能提高催化剂的抗高温老化性能,但是Zr的添加不仅能提高催化剂的抗老化性能,而且能较大幅度的提高催化剂的活性。 【关键词】：三效催化剂 天然气汽车尾气净化 储氧材料 起燃温度 空燃比
【学位授予单位】：四川大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2004
【分类号】：TQ426.9
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-8
• 1 前言8-22
• 1.1 汽车尾气已成为城市大气污染的主要污染源8
• 1.2 汽车排气污染物的危害8-9
• 1.3 天然气汽车发展情况9-12
• 1.3.1 国外天然气汽车发展情况10
• 1.3.2 国内天然气汽车发展情况10-11
• 1.3.3 天然气汽车与汽油车排气污染对比分析11-12
• 1.4 天然气汽车尾气净化催化剂的进展12-20
• 1.4.1 天然气汽车尾气净化催化剂分类13-16
• 1.4.2 全Pd三效催化剂研究概况16-20
• 1.4.2.1 概述16-17
• 1.4.2.2 Pd三效催化剂技术发展概况17
• 1.4.2.3 结构设计对Pd三效催化剂活性的影响17-18
• 1.4.2.4 助剂对Pd三效催化剂活性的影响18-19
• 1.4.2.5 制备条件对Pd三效催化剂活性的影响19-20
• 1.5 本论文的选题及研究构想20-22
• 2 实验部分22-26
• 2.1 主要试剂及材料22
• 2.2 催化剂载体的制备及处理22-23
• 2.2.1 Al2O3载体的制备22-23
• 2.2.2 高性能储氧材料载体的制备23
• 2.3 催化剂的制备及老化处理23-24
• 2.3.1 催化剂的制备23-24
• 2.3.1.1 贵金属的浸渍23
• 2.3.1.2 浆液的制备23
• 2.3.1.3 基体的准备23-24
• 2.3.1.4 涂覆24
• 2.3.2 催化剂的老化处理24
• 2.4 催化剂载体的性能表征24-25
• 2.4.1 载体的BET比表面测定24
• 2.4.2 储氧材料的OSC测定24-25
• 2.5 汽车尾气净化催化剂反应性能研究25
• 2.6 催化剂TPR测试25
• 2.7 催化剂TPD测试25-26
• 3 结果与讨论26-52
• 3.1 催化剂的载体材料26-28
• 3.1.1 耐高温高比表面载体材料的制备26-28
• 3.1.2 储氧材料载体的储氧性能28
• 3.2 载体的性能对催化剂性能的影响28-40
• 3.2.1 耐高温高比表面载体性能对催化剂性能的影响29-31
• 3.2.2 储氧材料载体的储氧量对催化剂活性的影响31-36
• 3.2.3 贵金属种类及含量对催化剂性能的影响36-40
• 3.2.3.1 不同贵金属对催化剂性能的影响36-38
• 3.2.3.2 贵金属含量对催化剂性能的影响38-40
• 3.3 助剂对催化剂性能的影响40-42
• 3.4 不同空速对催化剂起燃特性的影响42-44
• 3.5 催化剂的空燃比性能44-46
• 3.6 TPR实验46-49
• 3.7 TPD实验49-52
• 结论52-53
• 参考文献53-57
• 致谢57-58
• 文章发表情况58-59
• 声明59

您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容

柴油车尾气净化用负载型催化材料及性能研究    刘奇;陈德茂;刘艳;翟步英;杨晓亮;阳浩;张登友;刘庆宾;许俊强;

“固体废物焚烧处理及焚烧尾气净化新技术”国际会议将召开    陈永禄;

新型柴油机尾气净化载体及其再生性能研究    樊子民;王晓刚;强云霄;王朝阳;孙尚斌;

黄磷尾气的净化及综合利用    陈思忠;

    

    

    

    

    

    

Pr_xZr_(1-x)O_2储氧材料的性能研究    郑君海;赵晓敏;冯佃臣;何洪;张建旗;任慧平;安胜利;

基础研究在汽油车尾气净化催化剂研制中的地位和作用——我国汽油车尾气净化催化剂研究中一些问题的思考    陈耀强;龚茂初;江仁贵;袁书华;

Ln_xZr_(1-x)O_2(Ln=Ce,Tb,Pr)储氧材料的研究    郑君海;赵晓敏;梁婕;冯佃臣;何洪;张建旗;任慧平;安胜利;

纳米储氧材料Pr_6O_(11)性能的研究    赵晓敏;郑君海;张胤;郭长庆;李文学;任慧平;安胜利;张建旗;

沉淀剂对稀土储氧材料性能的影响    庞秀江;龚茂初;史忠华;任屹罡;王敏;陈耀强;

一种新型固体储氧材料的研制和分析    黄红军;王行方;彭宏庆;任风芝;闫军;

Ce_(0.6)Tb_(0.1)Zr_(0.3)O_2固溶体作为三效催化剂关键材料的研究    胡玉才;

CeO_2-ZrO_2和CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3材料的制备及其性能    李红梅;周菊发;祝清超;张宁丰;龚茂初;陈耀强;

机动车尾气净化催化剂的研究进展    陈耀强;史忠华;赵明;林涛;龚茂初;袁书华;陈启章;

机动车尾气净化催化剂研究进展    史忠华;姚艳玲;赵明;龚茂初;陈启章;陈耀强;

黄磷企业“黄龙”被降伏    谢昭萍

三效基催化剂GYM工艺实现产业化    记者 杨扬

黄磷尾气净化及CO提纯技术消除污染    湘京

“尾气净化”有作为    本报记者 扶建邦

一种新型汽车尾气净化及再利用装置研制成功    

西南院攻克多项环保技术难题    记者 谢昭萍

黄磷企业上甲酸要看准市场    本报记者 张兴刚

成都市医废处置中心试运行    严薇

看看我们的空气污染从哪儿来    本报通讯员 韩赤军 本报记者 仝静海

黄磷尾气净化技术链接碳一化工    本报记者 李晓岩

催化燃烧去除挥发性有机气体的整体式催化剂    王健礼

TiO_2基催化剂上气相光催化降解苯的研究    钟俊波

碱土金属掺杂对铈锆固溶体结构及储放氧性能影响的研究    安源

乙醇汽油机动车排放特性与尾气净化催化剂研究    贾莉伟

平板式氧化锆汽车氧传感器技术基础研究    任继文

天然气汽车尾气净化催化剂的制备和性能初探    赵彬

LnO_2-ZrO_2（Ln=Ce，Tb，Pr）储氧材料性能的研究    梁婕

储氧材料的制备及其性能研究    谢春英

摩托车尾气净化催化剂的初步研究    张怀红

共沉淀法制备铈基储氧材料及其性能的研究    庞秀江

纯碱尾气净化与回收系统设计    李方彬

整体式钴基稀薄甲烷燃烧催化剂性能研究    任屹罡

以Fe_2O_3为活性组分的甲烷燃烧催化剂的研究    李丽娜

低温等离子体净化汽车尾气动力学模型研究    陈松玲

铈锆铝基储氧材料的制备及其性能研究    吕臻