天然气重整制合成气催化剂的研究

【摘要】：天然气作为世界三大化石燃料之一，应用价值一直被人们所关注，所以寻求一种有效的利用方式是各国学者研究的重点。天然气的利用分为直接利用和间接利用两种。其中燃烧是直接利用方法之一，通常是作为提供能量的燃料。间接利用是先将天然气转化成合成气（CO+H_2），再由合成气转化为其它化工产品，既可以缓解能源浪费，也能生产高附加值产品。 本论文重点研究了天然气CO_2-O_2联合重整制合成气的催化剂。首先考察了复合载体（Al_2O_3-MgO）制备方式、焙烧温度、焙烧环境及其MgO的添加量等对催化剂性能的影响；然后将活性组分（Ni）以浸渍法负载到复合载体上，以Ce对其改性，考察Ni含量、Ce含量对催化剂性能的影响；最后研究了反应条件，如反应温度、空速等的影响，并通过BET和XRD对催化剂进行表征。 结果表明：采用共沉淀法，在600℃下，流动空气中焙烧制备复合载体Al_2O_3-MgO，采用浸渍法负载Ni和Ce形成12%Ni-3%Ce/Al_2O_3~(-1)5%MgO催化剂，是作为甲烷CO_2-O_2联合重整的比较适宜的催化剂。确定了最佳反应条件为反应温度750℃，物料体积比CH_4:CO_2:O_2=1:1:0.6，空速为19000h~(-1)，CH_4和CO_2的转化率可达到87%和94%。XRD表征说明Ce添加在催化剂中形成CeNi_5合金，对催化性能有重要影响。此催化剂具有较好的催化活性，对于催化剂的进一步研究具有很好的参考价值。 【关键词】：天然气 合成气 催化剂 重整反应 CeNi_5
【学位授予单位】：辽宁工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：TE64;TQ426
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 1 绪论8-16
• 1.1 研究背景和意义8-9
• 1.2 甲烷转化方式9-12
• 1.2.1 甲烷水蒸气重整9-10
• 1.2.2 甲烷催化部分氧化10
• 1.2.3 甲烷二氧化碳重整10-11
• 1.2.4 甲烷 CO_2-O_2联合重整11-12
• 1.3 甲烷重整的催化剂12-13
• 1.3.1 活性组分12
• 1.3.2 载体12-13
• 1.3.3 助剂13
• 1.4 催化剂的制备方法13-14
• 1.5 论文研究内容14-16
• 2 实验内容16-21
• 2.1 实验药品及设备16-17
• 2.1.1 实验药品16
• 2.1.2 实验设备16-17
• 2.2 催化剂的制备17-18
• 2.2.1 单一载体的制备17
• 2.2.2 复合载体 Al_2O_3-MgO 的制备17-18
• 2.2.3 催化剂的制备18
• 2.3 催化剂性能评价18-19
• 2.3.1 反应装置18-19
• 2.3.2 实验步骤19
• 2.3.3 数据处理19
• 2.4 催化剂的表征19-21
• 3 结果与讨论21-46
• 3.1 载体的制备对催化剂性能的影响21-36
• 3.1.1 载体种类的筛选21-24
• 3.1.2 载体制备方式的筛选24-26
• 3.1.3 沉淀剂的筛选26-28
• 3.1.4 焙烧环境的筛选28-30
• 3.1.5 焙烧温度的筛选30-33
• 3.1.6 载体中 MgO 含量的确定33-36
• 3.2 催化剂的制备对催化剂性能的影响36-42
• 3.2.1 活性组分含量的确定36-38
• 3.2.2 助剂的筛选38-40
• 3.2.3 助剂含量的确定40-42
• 3.3 反应条件对催化剂性能的影响42-46
• 3.3.1 反应温度对催化剂性能的影响42-43
• 3.3.2 空速大小对催化剂性能的影响43-44
• 3.3.3 物料比对催化剂性能的影响44-46
• 4 结论46-47
• 参考文献47-50
• 致谢50

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