活性炭吸附低浓度甲烷的研究

【摘要】：煤矿乏风含有一定浓度的甲烷,低浓度甲烷的浓缩与分离可以提高煤矿乏风的利用率,从而减少资源的浪费,并能减轻温室效应。 本论文为了寻求具有高吸附量的吸附剂,首先对不同种类的吸附剂进行筛选,结果发现活性炭类吸附剂对甲烷有较好的吸附性能。以吸附性能较好的椰壳活性炭为吸附剂,考察了原料气流速及吸附剂粒度对甲烷吸附性能的影响。结果发现甲烷的穿透时间随原料气流速的减小而延长；甲烷的穿透吸附量随吸附剂颗粒粒度的减小而有所增加,但饱和吸附量无明显变化。然后对椰壳活性炭进行了高温热处理、氨水处理及金属改性处理,发现热处理及氨水处理均不能提高甲烷的吸附性能,金属改性对甲烷吸附性能的影响视金属种类而定。 考察了石油焦预处理及活化条件对制得活性炭甲烷吸附性能的影响。首先用氧化剂对盘锦石油焦进行预处理,然后以KOH为活化剂对其进行活化,进而制备出了具有较高比表面积的活性炭。考察了氧化剂种类、液固比、改性温度及改性时间对制得活性炭比表面积的影响,以及改性时间、液固比对活性炭甲烷吸附性能的影响。结果表明：在四种因素中,对活性炭的比表面积影响大小的顺序为：改性时间液固比改性温度氧化剂种类；高比表面积活性炭的最佳制备条件是：H202为氧化剂,液固比为30mL/g,改性时间为6h,改性温度为60℃；双氧水改性石油焦可以改变石油焦的表面性质,使活化过程更易进行,使活性炭的甲烷吸附性能提高36%左右。另外,考察了石油焦粒度及气体流速对甲烷吸附性能的影响,发现活化过程中气体流速的变化会降低活性炭的比表面积,甲烷的吸附量也有下降的趋势：原料粒度过细会使活性炭孔道结构更发达,孔径变大,对甲烷的吸附力变弱,不利于甲烷的吸附。 对粉末状石油焦基活性炭进行成型,结果表明：羧甲基纤维素钠(CMC)含量为10wt%时,成型活性炭的压碎强度较好,且甲烷吸附量无明显降低。当粘结剂的含量增至20wt%时,活性炭压碎强度虽有增加,但对甲烷的吸附量明显降低。对添加10wt%CMC成型的石油焦基活性炭进行再生性能考察,使用5次,吸附量虽稍有下降,但稳定性较好。 【关键词】：氧化剂 活性炭 成型 甲烷 吸附
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：TQ424.1
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 引言9-10
• 1 文献综述10-26
• 1.1 煤层气10-11
• 1.1.1 煤层气10
• 1.1.2 煤层气利用现状10-11
• 1.2 含甲烷气体的分离11-13
• 1.2.1 催化燃烧法11-12
• 1.2.2 低温精馏法12
• 1.2.3 膜分离法12
• 1.2.4 吸附分离法12-13
• 1.3 吸附法气体分离13-16
• 1.3.1 吸附分离的类型13
• 1.3.2 吸附分离的机理13-14
• 1.3.3 吸附分离的测定办法14-15
• 1.3.4 穿透曲线15-16
• 1.4 吸附剂16
• 1.4.1 碳分子筛16
• 1.4.2 沸石分子筛16
• 1.4.3 活性炭16
• 1.5 活性炭16-25
• 1.5.1 活性炭的物理结构和化学性质16-18
• 1.5.2 活性炭的制备原料及制备方法18-20
• 1.5.3 活性炭的活化机理20-21
• 1.5.4 活性炭的成型21-22
• 1.5.5 活性炭的吸附理论22-24
• 1.5.6 活性炭的应用24-25
• 1.6 论文研究方法和目标25-26
• 2 实验部分26-34
• 2.1 实验原料和仪器26-27
• 2.1.1 实验原料26-27
• 2.1.2 实验仪器27
• 2.2 吸附剂的制备27-28
• 2.2.1 椰壳活性炭的改性27-28
• 2.2.2 石油焦的预氧化处理28
• 2.2.3 高比表面积活性炭的制备28
• 2.2.4 高比表面积活性炭的成型28
• 2.3 实验装置与流程28-31
• 2.3.1 活性炭活化装置28-29
• 2.3.2 动态法甲烷评价装置29-31
• 2.4 吸附剂的分析表征31-32
• 2.4.1 甲烷的检测31
• 2.4.2 N_2物理吸附31
• 2.4.3 傅里叶红外分析31
• 2.4.4 颗粒强度测试31
• 2.4.5 扫描电镜31-32
• 2.5 吸附剂评价指标32-34
• 2.5.1 活性炭的收率32
• 2.5.2 吸附量的计算32-34
• 3 实验条件和改性方法对CH_4吸附性能的影响34-45
• 3.1 吸附剂的筛选34-37
• 3.1.1 不同种类吸附剂的CH_4吸附性能34-35
• 3.1.2 椰壳活性炭的表征35-37
• 3.2 实验条件对CH_4吸附性能的影响37-39
• 3.2.1 原料气流速对CH_4吸附性能的影响37-38
• 3.2.2 活性炭粒度对CH_4吸附性能的影响38-39
• 3.3 改性活性炭的CH_4吸附性能39-44
• 3.3.1 热处理的影响39-41
• 3.3.2 氨水处理的影响41-43
• 3.3.3 金属改性的影响43-44
• 3.4 本章小结44-45
• 4 高比表面积活性炭的制备及CH_4吸附性能的研究45-58
• 4.1 预处理石油焦制得活性炭的CH_4吸附性能45-50
• 4.1.1 石油焦预处理正交实验的设计及结果45-46
• 4.1.2 单因素实验46-50
• 4.2 活化条件对CH_4吸附性能的影响50-55
• 4.2.1 石油焦粒度的影响50-53
• 4.2.2 活化载气流速的影响53-55
• 4.3 碱焦比对CH_4吸附性能的影响55-57
• 4.3.1 不同碱焦比下CH_4吸附穿透曲线55
• 4.3.2 不同碱焦比下活性炭的SEM55-57
• 4.4 本章小结57-58
• 5 成型石油焦基活性炭的CH_4吸附性能研究58-64
• 5.1 成型碱焦比为3的活性炭的CH_4吸附性能58-59
• 5.2 成型碱焦比为4的活性炭的CH_4吸附性能59-62
• 5.2.1 成型对CH_4吸附性能的影响59-60
• 5.2.2 成型前后活性炭的表征60-62
• 5.3 成型石油焦基活性炭的再生性能62-63
• 5.4 本章小结63-64
• 结论64-65
• 参考文献65-70
• 攻读硕士学位期间发农学术论文情况70-71
• 致谢71-72

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