铈基复合氧化物中晶格氧用于甲烷部分氧化制合成气

【摘要】：采用共沉淀法制备了Ce-M-O氧载体(M=Fe、Mn、Cu),并进行了XRD表征。研究了Ce-M-O中晶格氧部分氧化甲烷制合成气的反应。考察了再生时间、再生温度对氧载体部分氧化甲烷性能的影响。研究结果表明,Ce-Fe-O固溶体中的晶格氧适于部分氧化甲烷制合成气。在新鲜的Ce-Fe-O氧载体上存在少量的强氧化物种,导致开始阶段大部分甲烷被完全氧化,然后该氧载体能均匀地释放出具有高选择性的体相晶格氧将甲烷氧化为CO和H2。通过对氧载体再生条件的控制,可以有效提高目标产物的选择性,当再生温度为850℃,再生时间为7min时,获得了最大的CO(96.68%)和H2(97.56%)选择性,同时H2与CO摩尔比达到2.02。在无气相氧存在下,用Ce-Fe-O中晶格氧实现甲烷部分氧化制合成气的方法是可行的。 【作者单位】： 昆明理工大学材料与冶金工程学院 昆明理工大学材料与冶金工程学院 昆明理工大学材料与冶金工程学院 昆明理工大学材料与冶金工程学院
【关键词】： 铈基复合氧化物 晶格氧 部分氧化 合成气 再生
【基金】：国家自然科学基金(50574046,) 云南省自然科学基金(2004E0058Q) 教育部高校博士学科点专项科研基金(20040674005) 宝钢科学基金(50164002)
【分类号】：TE665.3
【正文快照】： 甲烷制合成气法包括甲烷的水蒸气重整、二氧化碳重整和自热重整[1],后来又兴起了催化部分氧化法(POM)[2]。催化部分氧化反应是利用温和放热氧化反应来驱动甲烷转化过程,反应可以在高空速下进行,反应器体积小、效率高、能耗低,可大幅度降低设备投资和生产成本[3]。但部分氧化

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