新型逆水煤气变换催化剂的设计及反应性能

【摘要】：二氧化碳由于热力学稳定性和动力学惰性,使其难以高效活化。为了解决传统逆变换催化剂活化CO2能力不足、抗还原性和稳定性较差的问题,本文提出利用晶格氧空位作为高效的活化位,通过共沉淀法制备了掺杂型BaZ r1-xM xO 3-δ钙钛矿催化剂并用于逆水煤气变换反应(RWGS),考察了反应压力、入口温度、氢碳比、气体空速等对反应性能的影响。结合物化表征和性能评价,结果表明:共沉淀法制备的催化剂具有均一的钙钛矿相结构,通过金属离子掺杂Ba Zr O3-δ催化剂,产生大量晶格氧空位显著提高了CO2转化率,尤其以A、B离子掺杂性能最好。采用水热处理可消除未形成活性相结构的游离杂相,从而提高CO选择性至99.4%。工艺条件试验结果表明适宜的RWGS反应条件为~600°C,常压~0.3Mpa,氢碳比2~3,空速8000~12000h-1。在上述条件下,BaZ r1-xA xO 3-δ催化剂的CO2转化率47%,CO选择性99%,1000h稳定性良好,具有良好的工业应用前景。 【作者单位】：中国石化上海石油化工研究院
【关键词】：二氧化碳加氢 逆水煤气变换 一氧化碳 钙钛矿 晶格氧空位
【分类号】：O643.36
【正文快照】： 1引言随着CO2大量排放引起的温室效应日益严重,关于其化学转化和综合利用越来越受到重视[1]。乔治·奥拉[2]曾提出,利用CO2和“可再生”H2制甲醇的模式可作为应对能源紧缺问题的一条解决途径。CO3-4]2加氢制甲醇包括直接法和间接法[。直接法是指CO2直接加氢到甲醇,该路线受到

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