焦炉煤气加氢脱硫FeMo催化剂的研究

【摘要】： 焦炉煤气中含有大量的H2、CH4,脱硫是其资源化利用的关键技术。目前焦炉煤气中有机硫的脱除多采用FeMo/Al2O3加氢催化剂,但其脱硫效率不高。本文在考察FeMo/Al2O3催化剂的基础上,通过催化剂制备方法的筛选,选择第一过渡金属系元素掺杂和不同改性载体以改善催化剂的性能。其主要研究内容如下： 1.首先以混捏法工艺考察了Fe、Mo负载量对FeMo/Al2O3催化剂结构与性能的影响。结果表明,Mo为催化剂的主活性相,Mo在载体上的分散性越高,催化剂性能越好,Fe的加入可以对Mo的催化产生协同促进作用。当Fe/Mo原子摩尔数之比为0.6时,催化剂的活性最高,350℃时噻吩转化率为38.6%。 2.采用优选的最佳Fe、Mo配比,比较了浸渍法、混捏法、共沉淀法不同制备工艺对FeMo/Al2O3催化剂性能的影响。其中分步浸渍法制得的催化剂活性最高,350℃时噻吩转化率达到55.1%。 3.过渡金属掺杂FeMo/γ-Al2O3催化剂中,V、Cr、Cu使催化剂的活性降低,Mn、Zn、Co、Ni可以使催化剂的活性提高。Mn、Zn掺杂使催化剂活性提高的合理解释是促进了H2S吸附脱除,使噻吩加氢反应向正向移动；而Co掺杂使催化剂活性提高的合理解释,一方面是与Mo产生协同作用,另一方面是促进FeS向加氢活性高的FeS2富硫态转变,从而增强了Fe对Mo的协同作用。 4.研究了MgO、SiO2、TiO2改性复合载体催化剂的性能及作用机理,结果表明,MgO改性载体催化剂因碱性的增强及MgMoO4的形成导致催化活性降低,SiO2、TiO2改性使载体表面酸性位增多,提高了Mo的表面分散性,促进了FeS2相的生成,使催化剂的活性提高。 5.模拟焦炉煤气中催化剂性能评价结果显示,分步浸渍法制备的Fe-CoMo/TiO2-Al2O3催化剂在350℃时有机硫转化率大于99.9%,反应后气体中噻吩含量小于0.02mg/m3,但甲烷化含量却上升至0.87%。 【关键词】：焦炉煤气 铁钼 加氢脱硫 催化剂
【学位授予单位】：武汉理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2010
【分类号】：TQ546.5
【目录】：

• 中文摘要4-5
• Abstract5-7
• 目录7-8
• 第1章 引言8-15
• 1.1 焦炉煤气资源及利用8-9
• 1.2 焦炉煤气脱硫技术及研究9-14
• 1.3 本课题的任务14-15
• 第2章 FeMo/Al_2O_3催化剂的制备与性能15-33
• 2.1 催化剂的制备15-17
• 2.2 催化剂的性能评价与测试17-20
• 2.3 Fe、Mo负载量对催化剂性能的影响20-21
• 2.4 制备方法对催化剂性能的影响21-23
• 2.5 FeMo/Al_2O_3催化剂的HDS机理探讨23-32
• 2.6 本章小结32-33
• 第3章 FeMo/Al_2O_3催化剂的掺杂改性33-44
• 3.1 催化剂的制备33-36
• 3.2 催化剂的性能评价与测试36
• 3.3 FeMo/Al_2O_3掺杂改性催化剂的性能比较36-40
• 3.4 Co掺杂催化剂的活性相结构表征40-43
• 3.5 本章小结43-44
• 第4章 FeMo/不同复合载体催化剂的改性44-56
• 4.1 催化剂的制备44-46
• 4.2 催化剂的性能评价与测试46
• 4.3 不同改性载体及催化剂的性能与结构表征46-54
• 4.4 模拟焦炉煤气中催化剂的性能54-55
• 4.5 本章小结55-56
• 第5章 结论及创新点56-58
• 5.1 结论56-57
• 5.2 创新点57-58
• 致谢58-59
• 参考文献59-64
• 硕士研究生阶段发表的论文及申请专利64

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