甲烷水合物在不同体系中的生成动力学研究

【摘要】： 本文对甲烷水合物在纯水和含抑制剂体系中的生成动力学进行了研究。研究内容包括文献综述、生成动力学实验、实验结果分析以及动力学模型的参数估计与模型考核五个部分。 文献综述部分对水分子簇的研究进展、水合物生成动力学研究的现状进行了简要的概括。针对水合物抑制这一动力学研究领域的重要问题，本文从热力学抑制和动力学抑制的角度对众多学者的研究工作进行了详细的分类评述。 实验部分建立并完善了一套水合物生成动力学实验装置，该装置有效体积大、搅拌效率高，水合物在该装置中更容易生成。实验中测定了甲烷水合物在纯水、NaCl—H_2O、CH_3OH—H_2O以及CH_3OH—NaCl—H_2O四类体系中的44个实验的生成动力学数据。实验压力范围为4.41～7.48MPa，温度范围为273.35～273.85K，抑制剂的浓度范围为1～20wt％(质量浓度)，搅拌速率范围为200～400r／min。 实验中得到了水合物生成过程中的诱导时间数据，并对实验中影响诱导时间长短的因素进行了分析。 动力学模型参数估计部分获得了甲烷水合物在纯水体系中生成的动力学参数估计值，并通过分析得到了设定实验条件下具有代表性的动力学实验数据。 动力学模型考核部分考核了模型对压力的敏感性以及模型在含抑制剂体系中的适应性。考核结果表明：模型能较好的描述水合物在不同体系中的生成动力学行为，并能对含抑制剂体系中的某些异常的动力学行为作出合理的预测。本文还重点考察了不同种类抑制剂的抑制剂性能，并结合水合物生成机理，对抑制剂的抑制机理给出分子水平的解释。 【关键词】：甲烷水合物 动力学 参数估计 抑制剂
【学位授予单位】：浙江工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2003
【分类号】：O643.1
【目录】：

• 前言8-9
• 第一章 文献综述9-22
• 1.1 引言9-10
• 1.2 水分子簇研究现状10-11
• 1.2.1 水簇结构性质10-11
• 1.2.2 水簇热动力学性质11
• 1.3 水合物生成动力学研究现状11-13
• 1.3.1 微观动力学12
• 1.3.2 宏观动力学12-13
• 1.4 水合物抑制研究进展13-22
• 1.4.1 热力学抑制14-16
• 1.4.1.1 热力学抑制剂作用机理及相平衡预测模型14-15
• 1.4.1.2 热力学抑制剂实验研究15-16
• 1.4.2 水合物动力学抑制16-22
• 1.4.2.1 低用量水合物抑制剂分类17-18
• 1.4.2.2 动力学抑制剂作用机理及实验研究18-20
• 1.4.2.3 防聚剂作用机理及实验研究20-22
• 第二章 甲烷水合物生成动力学模型22-27
• 2.1 引言22
• 2.2 甲烷水合物生成动力学模型22-27
• 2.2.1 生成机理22-23
• 2.2.2 动力学方程23-25
• 2.2.3 动力学方程的转换25-27
• 第三章 甲烷水合物生成动力学实验27-31
• 3.1 引言27
• 3.2 实验装置27-29
• 3.2.1 高压釜27-28
• 3.2.2 缓冲罐28
• 3.2.3 气体压缩机28
• 3.2.4 低温恒温槽28
• 3.2.5 温度压力测量系统28-29
• 3.3 实验配置29
• 3.3.1 实验样品29
• 3.3.2 实验步骤29
• 3.4 实验内容29-31
• 第四章 实验结果分析和动力学模型的考核31-54
• 4.1 引言31
• 4.2 实验结果与讨论31-35
• 4.3 参数估计结果与讨论35-40
• 4.3.1 具有相同设定条件的实验参数估计结果与讨论36-39
• 4.3.2 具有相同设定压力的实验39
• 4.3.3 具有同一设定温度的实验39-40
• 4.4 动力学模型的考核40-54
• 4.4.1 模型参数对压力的依赖性40-46
• 4.4.2 动力学模型在抑制剂体系中的考核46-52
• 4.4.3 模型中虚拟临界晶核笼形数取值的思考52-54
• 第五章 结论54-55
• 符号表55-56
• 参考文献56-62
• 致谢62-63

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