油包水乳液中甲烷水合物的生成动力学研究

【摘要】：近年来，随着煤、石油等传统资源的日渐枯竭，天然气水合物作为一种新能源逐渐引起人们的关注，基于水合反应而开发的一系列应用技术也相继被提出和研究。与传统方法相比，这些新兴的水合物技术所需条件一般比较温和，可降低能耗、简化工艺流程、节省设备投资，应用前景十分广阔。该技术面临的一大问题是如何提高水合物的生成速率，因此研究不同因素对水合物生成速率的影响是十分必要的。 本文在油包水乳液中分别测定了搅拌速率100rpm~1200rpm、乳液粒径585.1nm~1169nm、体系温度269.15K~277.15K、乳液含水率10%~30%和添加剂存在时的甲烷水合物生成动力学实验数据。分别研究了这些因素对水合反应的诱导时间和水合物生成速率的影响。实验结果表明，诱导时间的长短与搅拌速率的大小无关联，但是受体系温度、乳液粒径和含水率的影响，体系温度越高、粒径越小、含水率越小，一般来说诱导时间就越长。另外，加入添加剂也能显著缩短诱导期。水合物的生成速率受搅拌速率、体系温度、乳液的粒径和含水率4个因素的影响较大，在一定范围内，随着搅拌速率的增大、乳液粒径的减小、体系温度的降低、乳液含水率的增大，甲烷水合物的生成速率随之增大。而添加剂的加入对水合物生成速率的影响有限。 分别考察了文献报道的两个降压过程水合物生成动力学模型，在此基础上，假设乳液中水滴开始水合反应所需的诱导时间呈正态分布，结合Didier的单水滴模型，建立了相对应的全乳液模型方程，并用该模型对油包水乳液中的甲烷水合动力学过程进行了描述。 【关键词】：甲烷水合物 生成速率 动力学 油包水乳液
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：O623.11
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-7
• 第一章 文献综述7-22
• 1.1 水合物简介7-13
• 1.1.1 水合物发展简史7
• 1.1.2 天然气水合物的勘探和开发7-8
• 1.1.3 水合物的应用8-10
• 1.1.4 水合物快速生成技术10-12
• 1.1.5 水合物危害的预防12-13
• 1.2 水合物生成机理的研究进展13-14
• 1.3 水合物热力学研究进展14-15
• 1.4 水合物动力学研究进展15-21
• 1.4.1 水合物生成和分解动力学研究15-18
• 1.4.2 动力学促进和抑制技术研究18-20
• 1.4.3 计算机分子动力学模拟20-21
• 1.5 本课题的主要研究内容21-22
• 第二章 甲烷水合反应动力学实验数据的测定22-45
• 2.1 实验装置与实验方法22-25
• 2.1.1 实验装置22-23
• 2.1.2 实验试剂23-24
• 2.1.3 实验步骤24-25
• 2.2 实验数据的处理方法25-26
• 2.3 水的“记忆效应”的实验研究26-27
• 2.4 搅拌速率对甲烷水合物生成速率的影响27-31
• 2.4.1 不同搅拌速率下甲烷水合物的降压实验结果分析28-29
• 2.4.2 搅拌速率对甲烷气体吸收速率的影响29-30
• 2.4.3 搅拌速率对水合过程甲烷气体消耗速率的影响30-31
• 2.5 乳液粒径对甲烷水合物生成速率的影响31-34
• 2.5.1 不同粒径的乳液中甲烷水合物的降压实验结果分析31-32
• 2.5.2 乳液粒径对甲烷气体吸收速率的影响32
• 2.5.3 乳液粒径对水合过程甲烷气体消耗速率的影响32-34
• 2.6 温度对甲烷水合物生成速率的影响34-37
• 2.6.1 不同温度下甲烷水合物的降压实验结果分析34-35
• 2.6.2 温度对甲烷气体吸收速率的影响35-36
• 2.6.3 温度对水合过程甲烷气体消耗速率的影响36-37
• 2.7 乳液含水率对甲烷水合物生成速率的影响37-40
• 2.7.1 不同含水率的乳液中甲烷水合物的降压实验结果分析37-38
• 2.7.2 乳液含水率对甲烷气体吸收速率的影响38-39
• 2.7.3 乳液含水率对水合过程甲烷气体消耗速率的影响39-40
• 2.8 添加剂对甲烷水合物生成速率的影响40-43
• 2.8.1 实验条件40-41
• 2.8.2 乳液中添加纳米铜粉前后甲烷水合物的降压实验结果分析41
• 2.8.3 纳米铜粉对甲烷气体吸收速率的影响41-42
• 2.8.4 纳米铜粉对水合过程甲烷气体消耗速率的影响42-43
• 2.9 本章小结43-45
• 第三章 甲烷水合物生长动力学模型45-54
• 3.1 Mu Liang 的动力学模型45-47
• 3.1.1 水合物的生成机理分析45
• 3.1.2 动力学方程45-47
• 3.2 Didier 的单水滴模型47-51
• 3.2.1 反应控制模型48-50
• 3.2.2 扩散控制模型50-51
• 3.3 全乳液模型的建立51-53
• 3.4 本章小结53-54
• 第四章 结论54-56
• 4.1 结论54-55
• 4.2 存在问题55-56
• 参考文献56-64
• 发表论文和参加科研情况说明64-65
• 致谢65

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