面向天然气固态储运的甲烷水合物反应动力学特性研究

【摘要】：世界能源形势日趋严峻，天然气作为一种储量丰富的清洁能源，正逐渐成为一次能源中不可忽视的主要能源。天然气资源的开发与利用对环境保护和国民经济的可持续发展具有重要的推动作用。因此，天然气资源受到世界各国的普遍重视。然而，由于气源一般距离用气中心城市及企业较远，将天然气安全、连续和高效的输送给用户是天然气资源利用的一个重要环节。因此，发展并完善天然气储运技术具有重要的现实意义。 利用气体水合物方法进行天然气固态储运具有经济成本低、储气量大、安全、环保等显著优点。但是，气体水合物的反应速率和储气量尚未达到工业应用要求，提高天然气水合物的反应速率和储气率是目前需解决的关键科学问题。针对这些关键科学问题，本文向反应体系引入表面活性剂、多孔介质和热力学促进剂，主要研究了表面活性剂（十二烷基硫酸钠SDS）、热力学促进剂（环戊烷）和多孔介质（石英砂）对甲烷水合物生成过程动力学特性的作用规律，主要研究结论如下： ①SDS是一种理想的表面活性剂，能有效缩短甲烷水合物的诱导时间、促进甲烷水合物快速生成并提高水合物储气率。在所有测试的SDS浓度中，500ppm为最佳浓度。 ②在相同实验条件下，甲烷水合物在石英砂-SDS溶液体系的储气率略高于机械搅拌体系。石英砂-SDS溶液体系可节约机械搅拌投资、节约能耗，具有良好的应用前景。 ③研究了甲烷水合物在环戊烷-H2O,环戊烷-SDS-H2O体系的动力学特性。研究结果表明，尽管加入环戊烷能极大的缓和反应热力学条件并节省机械搅拌的能耗，但是过低的储气率将影响其整体经济效益。由此可见，对甲烷水合物而言，环戊烷不是一种理想的热力学促进剂。 ④向环戊烷体系引入表面活性剂SDS后，SDS能有效缩短甲烷水合物的结晶诱导时间。但是在静态条件下，随着过冷度的增大，甲烷水合物更容易在气-液界面快速生长与聚集，阻碍甲烷水合物的进一步生长。与静态反应相比，甲烷水合物在机械搅拌条件下的气体消耗量大大增加，反应速率明显提高，且储气率也明显提高。 【关键词】：天然气储运 气体水合物 反应动力学 表面活性剂 多孔介质
【学位授予单位】：重庆大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：TE81
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-8
• 1 绪论8-17
• 1.1 课题的研究背景及意义8-9
• 1.2 气体水合物9-12
• 1.3 天然气固态储运技术国内外研究现状12-15
• 1.3.1 相平衡热力学12-13
• 1.3.2 反应动力学13-15
• 1.4 本文的主要工作15-17
• 2 水合物反应动力学理论基础17-27
• 2.1 气体水合物的成核动力学17-23
• 2.1.1 成核概念17-19
• 2.1.2 成核的微观机理19-22
• 2.1.3 成核过程推动力关联式22-23
• 2.2 成核诱导期测量23-24
• 2.2.1 诱导期定义23
• 2.2.2 诱导期研究现状23-24
• 2.2.3 测量方法24
• 2.3 水合物生长动力学24-27
• 3 甲烷水合物反应动力学实验装置27-34
• 3.1 实验装置介绍27-29
• 3.2 实验装置的标定29-31
• 3.2.1 测量参数的精度标定29-30
• 3.2.2 实验装置的准确性验证30-31
• 3.3 实验材料31
• 3.4 实验方法和实验步骤31-34
• 3.4.1 纯水体系32
• 3.4.2 SDS 溶液体系32
• 3.4.3 环戊烷-水体系32-33
• 3.4.4 多孔介质体系33-34
• 4 甲烷水合物的动力学特性研究34-63
• 4.1 反应动力学理论计算35-36
• 4.2 SDS 溶液体系的结果与讨论36-42
• 4.2.1 纯水体系的结果与讨论37-38
• 4.2.2 SDS 溶液最佳浓度的确定38-42
• 4.3 多孔介质体系的结果与讨论42-47
• 4.4 环戊烷系列实验结果分析及讨论47-63
• 4.4.1 环戊烷用量对甲烷水合物生成过程的影响49-51
• 4.4.2 搅拌对环戊烷体系甲烷水合物生成过程的影响51-52
• 4.4.3 驱动力对环戊烷系统生成甲烷水合物的影响52-55
• 4.4.4 SDS 对环戊烷体系甲烷水合物生长特性的影响55-58
• 4.4.5 机械搅拌对 SDS/CP 体系甲烷水合物生长特性的影响58-63
• 5 结论与展望63-65
• 5.1 结论63-64
• 5.2 展望64-65
• 致谢65-66
• 参考文献66-71
• 附录71

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