甲烷介质阻挡放电转化制C_2烃研究

【摘要】： 甲烷广泛存在于天然气、煤层气、油田伴生气和炼厂气中,如何将CH4直接高效转化为乙烯、乙炔、乙烷等是一个全球瞩目的课题。而介质阻挡放电等离子体技术以其温和、洁净的反应条件为CH4转化开辟了新的途径。 反应器在甲烷转化的过程中发挥着重要的作用。本文对介质阻挡放电甲烷等离子体偶联合成碳二烃的反应器进行了重点研究。实验采用频率为23.70 kHz的正弦波形电压,首先利用热电偶对介质阻挡放电等离子体空间温度分布进行了测量,介质阻挡放电等离子体中心区域最高空间温度在230℃,区域边缘处温度也有近101.3℃。重点对七个反应器考察了甲烷的转化,结果表明不同反应器中甲烷转化率差别较大,但主要产物选择性变化不大。 详细研究了不同冷却方式对反应的影响,对外电极空冷时,可以取得44.43%甲烷转化率。对内电极进行水冷和空冷时,有利于液态高碳烃的生成,甲烷转化率有所下降,但可抑制积碳产生。与通入循环水相比,内电极装入固定体积水后在相对较低能耗时即可获得较高的转化率。原料气冷却内电极与不预热相比,转化率有所下降。同时考察了循环和加入填料对反应的影响。结果表明循环比为1.25时,甲烷的转化率较好,继续增大循环比后,转化率有所下降。而C2烃选择性在循环比为0.625时最高。引入填料于等离子区,会对甲烷转化反应产生重要作用,同时可以降低能耗,提高目标产物的能量效率。 对多尖端旋转电极反应器和介质阻挡反应器甲烷转化进行了对比研究。旋转放电反应器主要产物是乙炔和少量乙烯,积碳较多;而DBD反应器主要产物为乙烷和丙烷,几乎没有积碳产生。 【关键词】：介质阻挡放电 甲烷 碳二烃 反应器
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2007
【分类号】：TQ203
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-7
• 前言7-8
• 第一章 文献综述8-20
• 1.1 介质阻挡放电等离子体特性8-12
• 1.1.1 基本特性9-10
• 1.1.2 放电机理10-11
• 1.1.3 理论模型11-12
• 1.1.4 DBD 的影响参数12
• 1.2 介质阻挡放电在化工中的应用12-18
• 1.2.1 用于物质的合成13-15
• 1.2.2 环境化工方面15-18
• 1.3 介质阻挡放电的应用前景与展望18-19
• 1.4 本论文主要研究内容及意义19-20
• 第二章 实验部分20-27
• 2.1 实验原理、装置及反应流程20-24
• 2.1.1 甲烷等离子体的状态20-21
• 2.1.2 DBD 等离子体甲烷转化机理21-22
• 2.1.3 DBD 等离子体反应器型式及具体结构22
• 2.1.4 DBD 等离子体甲烷反应流程22-24
• 2.2 实验原料及主要仪器型号24
• 2.3 样品分析24-25
• 2.4 实验结果分析25-27
• 2.4.1 实验计算方法25
• 2.4.2 校正因子的确定25-27
• 第三章 甲烷介质阻挡放电的转化27-49
• 3.1 引言27
• 3.2 原子矩阵法求解反应方程组27-28
• 3.3 实验装置28
• 3.4 等离子体的空间温度的测量28-30
• 3.4.1 测温方法28-29
• 3.4.2 介质阻挡放电等离子体空间温度的分布29-30
• 3.5 介质阻挡放电物理参数的测量30-33
• 3.5.1 放电电压及频率的测量31-32
• 3.5.2 放电电流的测量32
• 3.5.3 电压-电荷李萨如图形32-33
• 3.5.4 放电功率的测量33
• 3.6 结果与讨论33-45
• 3.6.1 不同反应器甲烷转化及产物的分布33-35
• 3.6.2 温度的影响35
• 3.6.3 停留时间的影响35-36
• 3.6.4 输入功率的影响36-37
• 3.6.5 高压加于内外电极的影响37-38
• 3.6.6 介质的影响38-39
• 3.6.7 H_2 的影响39-40
• 3.6.8 内电极形式的影响40-41
• 3.6.9 冷却方式41-45
• 3.7 循环反应45-48
• 3.7.1 循环反应流程图45
• 3.7.2 反应结果讨论45-46
• 3.7.3 循环与未循环停留时间影响的对比实验46-47
• 3.7.4 循环和未循环输入功率影响的对比实验47
• 3.7.5 循环比的影响47-48
• 3.8 小结48-49
• 第四章 加入填料情况下甲烷介质阻挡放电的转化49-61
• 4.1 引言49
• 4.2 实验装置49-50
• 4.3 结果与讨论50-60
• 4.3.1 填充γ-Al_20_3 的影响50-54
• 4.3.2 填充陶瓷环的影响54-56
• 4.3.3 多尖端旋转电极与介质阻挡反应器反应结果比较56-60
• 4.4 小结60-61
• 第五章 结论61-62
• 参考文献62-67
• 发表论文和科研情况说明67-68
• 致谢68

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