东、黄海及桑沟湾海域溶解甲烷的分布、释放和产生研究

【摘要】：甲烷（CH4）是一种影响全球气候变化和大气化学的重要温室气体，近年来由于甲烷源汇的失衡，大气中CH4含量逐渐升高。海洋是大气CH4的自然源，在海洋环境中，海湾区和陆架区由于受到陆源输入和人为活动的影响，CH4释放相对活跃，对大气CH4贡献显著。研究不同海洋环境中溶解CH4的分布及释放的时空特征，定量分析海洋中的各种源汇的相对贡献，探索海洋环境中CH4的主要产生途径，对于深入地认识各种水体中溶解CH4的生物地球化学循环过程有重要价值。 本论文的主要研究区域为东海、黄海、长江口和桑沟湾海域，覆盖了陆架区、河口区及典型养殖区等三种不同的海洋环境，通过8个航次的野外调查，分析了水体中溶解CH4的分布、释放、季节变化及产生机制等，获得的主要成果如下： 1.分别于2011年10月和12月对东海和黄海海域进行了大面调查，分析了溶解CH4的分布规律及影响因素，计算了表层海水中溶解CH4的饱和度和海-气交换通量，并大致估算了该海域CH4年释放总量，结果表明：秋季东、黄海表层海水中平均CH4浓度为5.00±1.68nmol·L-1，底层海水中平均CH4浓度为7.51±2.93nmol·L-1，底层浓度高于表层，这与沉积物的释放有关。受长江冲淡水的影响，秋季东、黄海表底层甲烷浓度自长江口向外海逐渐降低。冬季长江冲淡水流量减小，对东海近岸水体CH4的分布影响减弱，但表层甲烷浓度的高值区仍然出现在长江口；冬季东、黄海表、底层甲烷平均浓度均略低于秋季，分别为4.74±1.69nmol·L-1和5.32±2.25nmol·L-1。秋、冬季东、黄海表层海水中CH4均处于过饱和状态，并且秋季表层CH4饱和度略高于冬季，表明东、黄海海域是大气CH4的净源。初步估算出东、黄海全年甲烷释放总量约为(3.34-5.83)×109mol CH4（合0.053-0.093TgCH4·yr-1）,占全球海洋CH4年释放量的0.52%，高于东、黄海占全球海洋面积比0.32%，因此东、黄海是CH4产生和释放的活跃区域。沉积物-水界面的实验结果表明，每年由沉积物向东、黄海释放的甲烷大约为6.09×108mol，是东、黄海底层海水中溶解甲烷的重要来源。 2.分别于2012年3月和7月对长江口及其邻近海域进行了大面调查，调查站位覆盖了长江内河口、外河口及邻近海域，测定了表、底层海水中溶解甲烷浓度，并对其海-气交换通量进行了估算。结果表明：该海域溶解甲烷的分布受陆源输入影响显著，夏季长江冲淡水影响范围较春季更广，但由于稀释效应夏季长江冲淡水中甲烷浓度低于春季。春、夏季长江口表层甲烷的平均浓度分别为28.33±38.33nmol·L-1和19.92±19.18nmol·L-1，甲烷浓度从内河口向外海逐渐降低。长江口溶解甲烷浓度和饱和度有明显季节变化，其中内河口春季甲烷浓度和饱和度高于夏季，但外河口及邻近海域则相反，这主要是由海水温度和长江冲淡水的季节差异造成的。夏季沉积物的释放对河口区甲烷的贡献较春季更为明显。调查期间该海域溶解甲烷都处于过饱和状态，是大气甲烷的净源；根据W92公式初步估算出长江口及其邻近海区年释放CH4量约为1.08×109mol·yr-1，占全球海洋年释放量的0.10%，远高于其面积比0.02%，因此长江口海域是甲烷产生和释放的活跃海域。 3.分别于2012年6月、9月，2013年4月和7月对桑沟湾海域进行了调查，调查内容包括湾内CH4分布、湾周围河流和地下水中CH4分布，海-气交换通量，沉积物-水界面交换通量及水体甲烷产生，结果表明：桑沟湾海域CH4浓度有明显的季节变化，夏、秋季两季CH4浓度水平相当，高于春季，湾内的贝藻养殖活动是影响其季节变化的重要因素。各航次中表层CH4均处于过饱和状态，表明桑沟湾海区是大气甲烷的净源。桑沟湾周边河流和地下水中的甲烷浓度呈现出明显的季节变化，河流中CH4的浓度远高于地下水。水体培养实验结果表明，受湾内养殖活动的影响湾内水体的产CH4能力明显强于湾外，并且湾内夏季水体产CH4能力强于春季。根据桑沟湾的调查数据并参考文献数据，利用箱式模型大体估算了湾内甲烷的各种源汇贡献，结果表明桑沟湾甲烷最主要的源是桑沟湾水体自身的产生，约占其所有来源的90%以上，而河流和地下水输入及沉积物释放对湾内CH4的贡献较小；桑沟湾海域CH4的主要输出途径是海-气交换。 【关键词】：甲烷 东海 黄海 桑沟湾 通量 产生
【学位授予单位】：中国海洋大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：P734
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 0. 前言12-14
• 1. 文献综述14-30
• 1.1 海洋环境中甲烷的分布特征及影响因素15-17
• 1.2 海洋中甲烷的产生17-21
• 1.3 海洋中甲烷的消耗21-25
• 1.3.1 甲烷好氧氧化及厌氧氧化21-22
• 1.3.2 AOM 近期研究进展22-25
• 1.4 海水中甲烷氧化速率与产生速率的测定25-29
• 1.4.1 引入抑制剂测定甲烷产生速率25-27
• 1.4.2 应用同位素技术测定甲烷氧化速率27-29
• 1.5 国内甲烷研究进展29-30
• 2. 材料与方法30-33
• 2.1 海水样品采集方法30
• 2.2 水样分析方法30-31
• 2.3 饱和度和海-气交换通量的估算方法31-32
• 2.4 沉积物-水界面交换通量测定方法32-33
• 3. 秋、冬季东海和黄海海域溶解甲烷的分布与通量33-46
• 3.1 研究海域简介33
• 3.2 调查站位33-34
• 3.3 结果与讨论34-44
• 3.3.1 2011 年 10 月航次东、黄海 CH_4分布34-37
• 3.3.2 2011 年 12 月航次东、黄海 CH_4分布37-40
• 3.3.3 东、黄海沉积物-水界面 CH_4通量40-42
• 3.3.4 东、黄海溶解 CH_4浓度、饱和度及海-气交换通量的季节变化42-44
• 3.4 小结44-46
• 4. 春、夏季长江口及邻近海域溶解甲烷的分布和通量46-56
• 4.1 研究海域简介46
• 4.2 采样站位46-47
• 4.3 结果与讨论47-55
• 4.3.1 春季溶解 CH_4的分布特征及影响因素47-49
• 4.3.2 夏季溶解 CH_4的分布特征及影响因素49-51
• 4.3.3 长江口及邻近海域溶解 CH_4的季节变化特征51-53
• 4.3.4 长江口及邻近海域溶解 CH_4的饱和度和海-气交换通量53-55
• 4.4 小结55-56
• 5. 桑沟湾溶解甲烷的生物地球化学研究56-76
• 5.1 研究海域简介56-58
• 5.2 调查站位及试验方法58-59
• 5.3 结果与讨论59-74
• 5.3.1 桑沟湾海域溶解 CH_4水平分布及季节变化特征59-63
• 5.3.2 影响桑沟湾海域溶解 CH_4分布和季节变化的因素63-65
• 5.3.3 桑沟湾水体 CH_4产生研究65-71
• 5.3.4 桑沟湾海域饱和度及海气交换通量71
• 5.3.5 桑沟湾溶解甲烷收支初步探讨71-74
• 5.4 小结74-76
• 6. 结论76-78
• 参考文献78-92
• 致谢92-93
• 个人简历93
• 发表的学术论文93-94

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