二氧化钛基自清洁薄膜的光催化性能和亲水性研究

【摘要】：本文采用无机溶胶凝胶法制备了具有可见光催化活性的TiO_2基自清洁薄膜,主要通过金属改性调控TiO_2晶体结构、表面形貌及能带结构等微观结构,以实现提高TiO_2薄膜可见光催化性能的目的;通过聚乙二醇改性及SiO_2复合改变TiO_2薄膜的表面化学性质的方法,以实现提高TiO_2薄膜亲水性能的目的。 以TiOSO_4·nH_2O为钛源,NH_4VO_3为钒源采用溶胶凝胶法制备了钒掺杂TiO_2薄膜,随着钒掺杂量的升高,TiO_2薄膜中晶粒形状由纺锤状变为球形,晶粒尺寸变小,当钒掺杂量达到10 mol%时,薄膜的物相组成为锐钛矿和金红石相的混晶结构,对应的可见光催化活性最好。采用光化学沉积的方法制得贵金属修饰TiO_2薄膜,其可见光催化活性都获得不同程度的提高,其中Ag/TiO_2和Pd/TiO_2薄膜的可见光催化活性较好。当钒掺杂和银沉积共同改性时,Ag/10V-TiO_2薄膜的光催化活性最好,可见光照6 h后对甲基橙的降解率达到76.7%,从掺杂能级、混晶结构等角度对于金属改性提高TiO_2薄膜可见光催化活性的机理进行了初步探讨。 为了提高TiO_2薄膜亲水性能,本实验采用了聚乙二醇(PEG)改性、与SiO_2复合以及硅钒共同改性的方法。结果表明,PEG-TiO_2薄膜和SiO_2/TiO_2复合薄膜的润湿角都比纯TiO_2薄膜明显降低,由于PEG和SiO_2溶胶体系中含有大量·OH,有利于吸附化学吸附水从而提高TiO_2薄膜的亲水性能;并且添加适量的SiO_2,有利于TiO_2薄膜可见光光催化活性的提高,由于SiO_2抑制了TiO_2晶粒的生长,提高了比表面积,但过量的SiO_2使复合薄膜的结晶度下降而使光催化活性降低。为了进一步提高SiO_2/TiO_2复合薄膜体系的可见光催化性能及亲水性能,制备了V-SiO_2/TiO_2复合薄膜。同单独掺钒或掺SiO_2的TiO_2薄膜光催化性进行比较,V-SiO_2/TiO_2复合薄膜的可见光催化活性和亲水性能都得到明显的提高。 【关键词】：二氧化钛 自清洁薄膜 金属改性 可见光催化 亲水性
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：O643.3
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-9
• 第一章 文献综述9-25
• 1.1 引言9-10
• 1.2 Ti0_2 纳米材料的基本性质及制备方法10-16
• 1.2.1 Ti0_2 的晶体结构10-11
• 1.2.2 Ti0_2 的电子结构11-13
• 1.2.3 Ti0_2 的热力学性质13
• 1.2.4 Ti0_2 薄膜材料的制备方法13-16
• 1.3 Ti0_2 薄膜的光催化原理及亲水性机理16-18
• 1.3.1 光催化原理16-17
• 1.3.2 Ti0_2 薄膜的亲水性机理17-18
• 1.4 提高Ti0_2 薄膜可见光催化活性的改性方法18-21
• 1.4.1 改变电子能带结构18-19
• 1.4.2 改变微观结构19-20
• 1.4.3 可见光敏化20-21
• 1.5 提高Ti0_2 薄膜亲水性的方法21-22
• 1.5.1 利用提高表面羟基稳定性的改性21-22
• 1.5.2 增加表面缺陷的改性22
• 1.5.3 添加有机改性剂22
• 1.6 Ti0_2 薄膜的在环境保护领域的应用22-23
• 1.6.1 光催化特性的应用22-23
• 1.6.2 抗菌杀菌23
• 1.6.3 亲水性的应用23
• 1.7 课题的提出23-25
• 第二章 实验部分25-31
• 2.1 实验原料及设备25-26
• 2.1.1 实验原料25
• 2.1.2 实验设备25-26
• 2.2 实验过程与方法26-28
• 2.2.1 纯Ti0_2 薄膜的制备26-27
• 2.2.2 金属改性Ti0_2 薄膜的制备27-28
• 2.2.3 V-Si0_2/Ti0_2 复合薄膜和PEG 改性Ti0_2 薄膜的制备28
• 2.3 分析方法与测试28-31
• 2.3.1 分析方法28-29
• 2.3.2 亲水性能测试29-30
• 2.3.3 光催化性能测试30-31
• 第三章 金属改性Ti0_2薄膜的表征及光催化活性31-50
• 3.1 纯Ti0_2 薄膜的晶型控制及其形貌控制31-35
• 3.1.1 回流时间对Ti0_2 晶型及形貌的影响31-32
• 3.1.2 不同热处理温度对Ti0_2 薄膜的形貌及光催化活性的影响32-35
• 3.2 V-Ti0_2 的表征及可见光催化性能35-43
• 3.2.1 V-Ti0_2 干凝胶粉体的TG-DSC 分析35
• 3.2.2 V-Ti0_2 粉体的XRD 分析35-38
• 3.2.3 V-Ti0_2 薄膜的SEM 分析38-39
• 3.2.4 V-Ti0_2 薄膜的XPS 分析39-40
• 3.2.5 V-Ti0_2 薄膜的紫外可见吸收光谱及透光率分析40-42
• 3.2.6 V-Ti0_2 薄膜的光催化性能42-43
• 3.3 贵金属沉积Ti0_2 薄膜的光催化性能43-48
• 3.3.1 M/Ti0_2 薄膜的光催化性能43-46
• 3.3.2 M/V-Ti0_2 薄膜的光催化性能46-48
• 3.4 本章小结48-50
• 第四章 V-Si0_2/Ti0_2复合薄膜的光催化性能及亲水性能50-61
• 4.1 PEG 对Ti0_2 薄膜光催化活性及亲水性的影响50-53
• 4.1.1 PEG 对Ti0_2 薄膜形貌的影响50-51
• 4.1.2 PEG 对Ti0_2 薄膜光催化性能的影响51-52
• 4.1.3 PEG 对Ti0_2 薄膜亲水性能的影响52-53
• 4.2 Si0_2/Ti0_2 复合薄膜的光催化性能及亲水性能53-57
• 4.2.1 Si0_2/Ti0_2 复合薄膜的表征53-55
• 4.2.2 Si0_2/Ti0_2 复合薄膜的光催化活性55-56
• 4.2.3 Si0_2/Ti0_2 复合薄膜的亲水性56-57
• 4.3 V-Si0_2/Ti0_2 薄膜的光催化性能及亲水性能57-60
• 4.3.1 V-Si0_2/Ti0_2 的光催化活性58-59
• 4.3.2 V-Si0_2/Ti0_2 薄膜的亲水性59
• 4.3.3 Ti0_2 基薄膜光催化活性与亲水性之间的关系讨论59-60
• 4.4 本章小结60-61
• 第五章 全文结论61-62
• 参考文献62-68
• 发表论文和参加科研情况说明68-69
• 致谢69

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