低浓度甲烷催化燃烧整体式催化剂的研究

【摘要】： 对于通量大、浓度低的低浓度甲烷,催化燃烧是最好的利用方法之一,而催化剂的开发是甲烷催化燃烧的研究热点和关键技术。 本文针对低浓度甲烷的催化燃烧,研究以贵金属为活性组分,Ce、Zr为助剂,堇青石和三氧化二铝分别为第一、第二载体的整体式催化剂,考察了催化剂不同制备条件对甲烷催化燃烧性能的影响,并用BET、XRD、TPR和SEM等手段对不同催化剂样品进行了分析,同时对Pd负载催化剂的反应机理和失活机理进行了初步探索。 首先考察了预处理堇青石载体对于甲烷催化燃烧活性的影响,结果表明酸处理可以提高堇青石载体的比表面积、比孔容积,增加中、微孔数量,提高涂层的负载量,对甲烷催化燃烧性能的提高有一定效果。 其次考察了Pd负载量、过渡胶负载量以及稀土助剂含量对催化剂甲烷催化燃烧活性的影响。结果表明Pd负载量占催化剂质量的0.5%为宜;过渡胶涂层负载量占催化剂质量的10%左右为宜;而CeO_2、ZrO_2以及Ce_xZr_(1-x)O_2的含量均为占涂层质量的5%为最佳。实验结果还表明加入助剂可以改善催化剂中PdO的分散状态和氧化还原性能,从而提高催化剂的活性。加入不同助剂的催化剂活性不尽相同,加入5%的CeO_2催化活性最高,在Ce_xZr_(1-x)O_2(x=0～1)中随着x值的不断降低,催化活性不断下降,加入5%ZrO_2的催化活性最差。 继而考察了焙烧温度和还原剂对催化剂甲烷催化燃烧活性的影响。结果表明当焙烧温度高于500℃时,催化剂活性明显降低。另外用水合肼对催化剂进行还原可以提高催化剂的甲烷催化燃烧性能。 最后考察了贵金属Pt对催化剂甲烷催化燃烧性能的影响,研究了Pt-Pd双贵金属催化剂的制备工艺,测定了单Pd、单Pt以及Pt-Pd双贵金属催化剂的催化活性。结果表明Pt、Pd共浸比分步浸渍所制备的双贵金属催化剂活性更高,Pt-Pd双贵金属催化剂的活性高于单Pd和单Pt催化剂。 【关键词】：煤层气 整体式催化剂 堇青石 贵金属
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2008
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-16
• 第一章 文献综述16-32
• 1.1 煤层气应用现状16-17
• 1.2 甲烷催化燃烧理论17-19
• 1.2.1 催化燃烧的特点17-18
• 1.2.2 甲烷催化燃烧机理18-19
• 1.3 甲烷催化燃烧催化剂的研究19-21
• 1.3.1 贵金属催化剂19-20
• 1.3.2 金属氧化物催化剂20-21
• 1.4 整体式催化剂简介21-22
• 1.5 整体式催化剂的载体22-24
• 1.5.1 陶瓷载体22-24
• 1.5.2 金属载体24
• 1.6 整体式催化剂的制备24-29
• 1.6.1 陶瓷基整体式催化剂的制备25-28
• 1.6.2 金属基整体式催化剂的制备28-29
• 1.7 本论文的研究目的和内容29-32
• 第二章 实验部分32-38
• 2.1 实验原料及设备32-33
• 2.2 催化剂的制备33-34
• 2.2.1 堇青石载体的预处理33
• 2.2.2 拟薄水铝石溶胶的制备33
• 2.2.3 过渡涂层的涂覆33
• 2.2.4 牢固度的检测33-34
• 2.2.5 活性组分的涂覆34
• 2.3 催化剂的表征34-35
• 2.3.1 催化剂的BET表征34
• 2.3.2 催化剂的XRD表征34
• 2.3.3 催化剂的SEM表征34-35
• 2.3.4 催化剂的TPR表征35
• 2.4 催化剂的活性评价35-38
• 2.4.1 实验条件35
• 2.4.2 催化剂的活性评价35-38
• 第三章 酸处理堇青石载体对整体式催化剂性能的影响38-48
• 3.1 酸处理对堇青石载体物化性能的影响38-45
• 3.1.1 硝酸处理对堇青石载体失重率的影响38-39
• 3.1.2 草酸处理对堇青石载体失重率的影响39-40
• 3.1.3 草酸处理对堇青石载体表面织构的影响40-43
• 3.1.4 酸处理对堇青石载体机械强度的影响43-44
• 3.1.5 酸处理前后堇青石载体的表征44-45
• 3.2 酸处理对Al_2O_3涂层负载量的影响45-46
• 3.3 酸处理对整体式催化剂催化性能的影响46-47
• 3.4 小结47-48
• 第四章 Pd基整体式催化剂活性实验结果与分析48-70
• 4.1 Pd负载量对催化剂活性的影响48-49
• 4.2 涂层负载量对催化性能的影响49-52
• 4.2.1 不同涂层次数催化剂的SEM表征50-51
• 4.2.2 不同涂层次数催化剂的活性51-52
• 4.3 添加助剂对于Pd/Al_2O_3/COR催化性能的影响52-59
• 4.3.1 铈、锆改性Pd/Al_2O_3/COR催化剂的XRD表征52-53
• 4.3.2 铈、锆改性Pd/Al_2O_3/COR催化剂的TPR表征53-54
• 4.3.3 铈、锆改性Pd/Al_2O_3/COR催化剂的催化性能54-55
• 4.3.4 锆含量对于催化性能的影响55-57
• 4.3.5 铈含量对于催化性能的影响57-58
• 4.3.6 不同铈锆比对催化性能的影响58-59
• 4.4 焙烧温度对甲烷催化燃烧催化剂的影响59-63
• 4.4.1 不同焙烧温度催化剂的XRD表征59-60
• 4.4.2 不同焙烧温度催化剂的TPR表征60
• 4.4.3 不同焙烧温度催化剂的SEM表征60-62
• 4.4.4 不同焙烧温度催化剂的活性评价62-63
• 4.5 还原对催化剂活性的影响63-65
• 4.5.1 还原Pd/ZrO_2/Al_2O_3/COR催化剂的XRD表征63-64
• 4.5.2 还原Pd/ZrO_2/Al_2O_3/COR催化剂的催化活性64-65
• 4.6 甲烷催化燃烧催化剂的稳定性的研究65-68
• 4.7 本章小结68-70
• 第五章 Pt-Pd/Al_2O_3/堇青石催化剂的性能研究70-76
• 5.1 浸渍顺序对Pd-Pt双贵金属催化剂催化活性的影响70-71
• 5.2 Pt、Pd及其双贵金属催化剂的催化活性比较71-72
• 5.3 负载型贵金属催化剂上甲烷催化燃烧的反应机理72-74
• 5.4 本章小结74-76
• 第六章 结论76-78
• 参考文献78-83
• 致谢83-84
• 攻读硕士学位期间发表的论文情况84-86
• 作者和导师简介86-87
• 北京化工大学 硕士研究生学位论文答辩委员会决议书87-88

您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容

乏风瓦斯蓄热氧化利用的技术经济分析    康建东;高鹏飞;龙伍见;兰波;逄锦伦;

催化氧化技术在风排瓦斯处理应用进展    周亚东;贾志刚;

结构和操作参数对流向变换催化氧化反应器性能的影响    李进朋;贾志刚;

甲烷在蜂窝状堇青石基催化剂表面的催化燃烧及氢气辅助催化    刘爱虢;翁一武;

金属基电热整体催化剂稀薄甲烷催化燃烧应用    刘婷

蜂窝陶瓷蓄热体阻力特性和传热特性实验研究    牟宝杰

矿井排风气体利用的研究    周喜凤

改性LaMnO_3钙钛矿用于低浓度甲烷的催化燃烧    韩倩茜

BaO热稳定γ-Al_2O_3蜂窝陶瓷涂层的试验研究    王家祥,王继先,王大祥

浸渍顺序对Ag-Pd/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2催化剂活性及脱附性能的影响    闫宗兰,林瑞,罗孟飞,辛勤

金属壁与催化层一体化内翅片管状催化剂的研究    应卫勇,龟山秀雄

金属载体催化剂涂层制备技术的研究进展    杨磊;吴晓东;翁端;

我国永磁材料的工艺技术与产业化进展    何水校

蜂窝陶瓷载体涂层制备与性能研究    蒋平平,张顺海,郭杨龙,郭耘,卢冠忠

酸蚀预处理对蜂窝状堇青石及其不同方法涂敷氧化铝涂层的影响    华金铭;郑起;魏可镁;林性贻;

载体的酸处理条件对整体式钌—堇青石催化剂性能的影响    王建梅;王榕;林建新;俞秀金;谢峰;魏可镁;

矿井回风流中低浓度瓦斯利用现状及前景    牛国庆

氧化铝(拟薄水铝石)的孔结构研究    赵琰

催化燃烧用金属载体整体型催化剂的制备及表征    翟彦青

堇青石、氧化铝为载体的负载型钯催化剂对丙酮催化氧化反应性能的研究    王春永

低浓度甲烷流向变换催化燃烧制热技术基础研究    王盈

长链烷烃脱氢与甲烷催化燃烧直接耦合催化剂的制备及性能    周忠良

钙钛矿型复合氧化物用于汽车尾气催化净化的研究进展(二)    冯长根,张江山,王亚军

两种铈锆-氧化铝载体对载Pd催化剂性能的影响    房师平,陈宏德,田群

汽车尾气催化净化催化剂的研究进展    王绍梅,李惠云,袁小勇

ABO_3钙钛矿复合氧化物制备方法研究    杨丽丽,王志英

浅谈汽车尾气与人体健康    白晓龙;何康林;

青岛市大气污染特征分析及防治对策    杨卫华;李威;

柴油机排气微粒壁流式陶瓷过滤体过滤机理及影响因素    宁智,宋波,资新运,刘建华

微量热法研究环境湿度对某新型改性双基推进剂热分解的影响    张军;路桂娥;曹宏安;朱剑;

催化燃烧方法净化丙烯腈废气的催化剂的实验研究    孙欣欣,张金昌,李成岳

堇青石质整体式催化剂的制备及其催化噻吩加氢脱硫性能    邢君;朱吉钦;李建伟;刘辉;李成岳;

汽车尾气催化剂载体用氧化铝的研制    陈玮;尹周澜;马艳红;蒋覃;

环保催化剂技术的研究进展    韩利华;郭绍义;梁英华;

γ—Al_2O_3耐热性能研究进展    赵青;赵云昆;朱增赞;

改性铝土矿为载体的Ni-Mn-K一氧化碳高温变换催化剂工业侧流试验    江莉龙;叶炳火;魏可镁;邢一德;张建萍;

Cu-Mn-Zr-Ce-O氧化物在苯废气燃烧反应中催化活性的研究    张丽丹;韩春英;訾凤兰;郭坤敏;张兴英;

掺杂Mn的Ce-Cu-K/Y催化剂制备及对甲苯氧化燃烧的催化性能研究    凌玉辉;陈献;汤吉海;崔咪芬;乔旭;

双段床苯法顺酐催化剂的研发与工业应用    姚少华;李宏勤;武学军;

整体式催化剂的应用及研究进展    马瑞平;熊春燕;乔永志;王媛媛;张云;闫皙;

柴油机微粒捕集器技术研究进展    曹丽;业红玲;王继先;王务林;

适用于高含硫柴油的车用柴油机尾气净化装置(DPF，DPNR)的开发研究    许伯彦;张勇;齐运亮;

CuCl/Schiff base配合物在液相氧化羰化反应中的催化活性、寿命及腐蚀性研究    熊辉

TiO_2基光催化剂的制备、结构及光催化降解VOCs性能与机理研究    孙松

CuO-Mn_xO_y/γ-Al_2O_3催化剂的制备、表征及其催化还原NO的性质研究    李丹

全氟烷基金属酞菁衍生物的合成及应用    邱滔

新型NZP族催化剂载体材料的合成及应用研究    祝琳华

固体氧化物燃料电池钙钛矿型复合氧化物阴极材料的研究    于洁

轿车柴油机微粒捕集器工作过程数值模拟及再生控制策略研究    张辉

掺杂六铝酸盐催化剂上甲烷二氧化碳重整反应研究    李菁

钛硅沸石膜及钛硅—钯复合膜的制备与应用研究    王晓斌

西安城市交通建设与发展探索    樊大可

低膨胀堇青石材料的制备与性能研究    朱凯

车用柴油机冷EGR温度控制系统的研究    张坤

TBD234柴油机缸内燃烧模拟及排放预测    张万煌

4G94D4发动机电喷系统台架匹配试验研究    方立辉

催化精馏用填料型固体碱催化剂的制备研究    邹丹

纳米碳纤维/蜂窝状堇青石催化剂载体的制备及结构控制    牛鹏星

整体型PTA废气净化催化剂的研制    王寅

异戊二烯水合制备甲基异丙基酮    胡淼

掺杂钙钛矿型复合氧化物光吸收特性的研究    朱少坤

沸石-TiO_2-Cu_2O复合光催化材料的制备及性能研究    陈茂荣

低浓度甲烷流向变换催化燃烧取热技术    王盈;朱吉钦;李成岳;

金属基体上铝溶胶涂层的制备    杨立英,李成岳,刘辉

LaAl_(1-x)Fe_xO_3/Al_2O_3/FeCrAl催化剂的制备及其对甲烷燃烧的催化性能    陈能展,季生福,银凤翔,赵丽萍,王伟,李成岳,刘辉

用于甲苯催化燃烧的Pd/Ce_(0.8)Zr_(0.2)O_2/基底整体催化剂    张庆豹;赵雷洪;滕波涛;谢云龙;岳雷;

金属壁与催化层一体化内翅片管状催化剂的研究    应卫勇,龟山秀雄

钙钛矿型复合氧化物的研究与应用进展    李大光;章弘毅;张鹤丰;郭清泉;曹明澈;

微波场下负载非贵金属催化剂的吸波升温性能研究    靳鹏;王向宇;刘文举;周凌雁;

六铝酸盐基荧光粉的发光性能    张俊英,张中太,唐子龙

煤矿乏风氧化装置的研制    马晓钟;

超低浓度甲烷气体催化燃烧数值模拟    蒲舸;李文俊;闫云飞;

催化燃烧用金属载体整体型催化剂的制备及表征    翟彦青

六铝酸盐及其金属基整体式催化剂的甲烷催化燃烧研究    李彤

基于HTAC技术的蓄热式高温空气发生器实验研究    柳楷玲

用于甲烷催化燃烧金属基结构化催化剂制备及性能研究    陈能展

低浓度甲烷流向变换催化燃烧制热技术基础研究    王盈

陶瓷蜂窝体传热及气体流动特性数值模拟研究    张小成

催化剂蜂窝载体流动及传热特性的实验研究    田立顺

流向变换催化燃烧反应系统特性与数值模拟    夏积恩

新型高频换向陶瓷蓄热式换热器性能分析及实验研究    严亮

蜂窝陶瓷蓄热体传热与阻力特性的研究    高阳

金属基分子筛膜构件催化材料的制备    涂有能

整体催化剂用于低浓度甲烷的催化燃烧    王珂

空间站甲烷流向变换蓄热催化燃烧反应器试验研究    王文福;武作宇;李坚;梁文俊;敖磊;郑玉成;

结构和操作参数对流向变换催化氧化反应器性能的影响    李进朋;贾志刚;

蜂窝陶瓷蓄热体的温度场研究    董敏;王延遐;

低浓度甲烷催化燃烧La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3/MgO蜂窝催化剂    史兵兵;江志东;

蜂窝陶瓷蓄热体的热应力研究    王延遐;董敏;牟宝杰;

大佛寺乏风氧化项目瓦斯零排放导风罩方案    吴汛;

煤矿乏风逆流式催化氧化蓄热装置试验研究    刘钊

蜂窝陶瓷蓄热体的热应力研究    董敏

La_(0.8)Ca_(0.2)FeO_3钙钛矿整体催化剂用于低浓度甲烷的催化燃烧    史兵兵

汽车尾气催化净化催化剂的研究进展    王绍梅,李惠云,袁小勇

镧、铈比对Pd-TWC性能的协同效应    金钧,王道,武少华,叶青,周克斌

生物膜法降解甲苯废气过程的探讨    苑宏英,郭静,徐娟,黄海耀

C_9~C_(14)烷烃脱氢主反应热力学计算——长链正构烷烃脱氢热力学分析Ⅰ    张高勇,刘骥

Pt-Sn/r-Al_2O_3脱氢催化剂的预硫化作用    孙勇,吴沛成,杨维美,王新明

长链正构烷烃催化脱氢制取直链单烯烃的研究进展    魏伟,王琴,钟炳

CO在Pd/Al_2O_3壳型催化剂上的吸脱附和表面氧化反应    徐慧珍,陈惠功,翁善至

CATALYTIC DEHYDROGENATION OF LONG CHAIN ALKANES IN SUPERCRITICAL PHASE    

钴铝水滑石焙烧产物催化剂上NO的直接分解    肖轶,马骏,杨锡尧

含铈、镧低贵金属含量三效催化剂的结构与性能    汪文栋,林培琰,伏义路,俞寿明,孟明

纳米钙钛矿型ABO_3复合氧化物的光催化氧化还原活性    杨秋华

高温催化材料制备方法及其在甲烷催化燃烧中应用的研究    徐金光

甲烷催化裂解生产碳纳米纤维及其应用的基础研究    陈久岭

催化燃烧用金属载体整体型催化剂的制备及表征    翟彦青

以氧化物为载体的钌基氨合成催化剂研究    李瑛

关于煤层气体热力学理论和若干参数计算的研究    吴俊;

关于煤层气“九五”攻关方向的探讨    赵明鹏,钟显亮

煤层气产业发展战略与相关政策问题    周晓红,李豪峰

利用煤层气发展山西合成油工业探讨    丁锦萍

恩洪-老厂地区煤层气成藏条件研究    桂宝林

煤层气替代水煤气    孙世海;

中国煤层气地质资源总量市预计达36万多亿立方米    

Cu_xCo_(1-x)/Al_2O_3/堇青石整体式催化剂的制备及其催化甲苯燃烧性能(英文)    赵福真;张广宏;曾鹏辉;杨肖;季生福;

2020年中石油煤层气商品量将达100亿立方米    

中国煤层气开发利用技术和政策选择    孙茂远,黄盛初

SCB60煤层气钻机的研制    李勇;彭卫东;

煤层气地球化学与资源类型研究进展    陶明信;

用典型曲线计算煤层气资源量    韩保山;张新民;

煤层气聚气历史研究及其地质意义    赵孟军;宋岩;苏现波;柳少波;秦胜飞;洪峰;

晋城矿区煤层气储藏特征及开发前景    徐会军;王保玉;周东;

山西省沁水煤田沁源区块煤储层特征及煤层气富集的地质因素分析    黄述森;

煤层气与西部开发战略    董全庚;

注CO_2提高煤层气采收率的模拟实验研究    吴建光;叶建平;唐书恒;

煤层气压裂工艺技术研究    冯三利;张遂安;胡爱梅;马方明;张秉铭;丛连铸;吴建光;范华;孙晗森;郭本广;黄圣祥;樊生利;李安启;

提高煤层气采收率途径的探讨    赵光宇;

每天百万立方米煤层气被点天灯    本报记者 李仑 通讯员 郎亚娟

沁水煤层气安全开发路漫漫    本报记者 李仑 通讯员 郎亚娟

洁净新能源 还一片蓝天    本报记者 李萍 本报通讯员 龚奕丹

港华煤层气液化项目一期工程投产    记者 王龙飞　通讯员 宋薇

单独挺进煤层气    刘涛

山西五家煤层气探采企业被叫停    记者 李仑 通讯员 郎亚娟 陈杰斌

我国大力推进煤层气抽采利用    本报记者 孙郁瑶

煤层气变为资源新贵    莆阳

我国首次自主煤层气空气反循环动力造穴井试验成功    李治山

山西将建全国最大煤层气液化项目    郭沁栋　于海亮

煤层气储层数值模拟模型及应用的研究    张群

煤层气定向羽状水平井开采数值模拟方法研究    张冬丽

阜新盆地煤层气储运规律及资源预测研究    王起新

低浓度CO和甲苯催化燃烧消除催化剂制备及反应性能研究    赵福真

磷化物催化剂的制备及其加氢脱硫反应性能的研究    魏妮

山西沁水盆地高煤阶煤层气成藏特征及构造控制作用    王红岩

准噶尔盆地低煤级煤储层及煤层气成藏初步研究    蔚远江

煤对CH_4、N_2、CO_2及多组分气体吸附的研究    崔永君

中国西部低阶煤储层特征及其勘探潜力分析    傅小康

铝型材厂工业污泥综合利用的基础研究    于岩

低浓度甲烷催化燃烧整体式催化剂的研究    李霄宇

整体式催化剂上的乙烯环氧化反应及反应器模拟    赵阳

Mo-Ni_2P/SBA-15堇青石整体式催化剂加氢脱硫催化性能的研究    郭亚男

用于高含水量丙烯酸废气催化净化的整体式钯催化剂的研究    易攀

堇青石—氧化铝换热陶瓷组成、结构和热学性能的研究    程曦

磷化物整体式催化剂的制备与加氢脱硫性能研究    董亮

挥发性有机物催化燃烧整体式催化剂研究与中试方案设计    牟维琦

钛硅分子筛TS-1的制备及催化性能研究    叶春波

改性ZSM-5/堇青石整体式催化剂的制备及甲醇制烯烃性能    拜冰阳

废弃矿井煤层气资源开发潜力评价方法研究    韩保山