金属盐改性秸秆对水中低浓度磷的吸附特征研究

【摘要】：磷是富营养化的主要控制因子，目前污水处理厂关于磷的排放要求即使执行一级排放标准，也不能满足地表水环境质量标准要求，因此控制低浓度磷排放具有重要意义。我国秸秆资源丰富，若能将废弃或者燃烧的那部分小麦秸秆进行适当改性，应用于低浓度磷废水治理中，不仅提高秸秆的附加值，而且为解决水体富营养化开辟一条新途径。 本文使用碱液-超声波对小麦秸秆水解预处理后，进行醚化反应，并引入Al~(3+)和Fe~(3+)制备出两种不同的吸附剂Al-TWS和Fe-TWS，初步分析了它们的改性机理。并通过表征分析与静态吸附实验探讨它们的改性效果，从而选择改性效果较好的Al-TWS吸附剂进一步研究吸附机理与解吸再生性能。主要的研究内容和结论如下： 1、经过改性后，Al-TWS与Fe-TWS的物理化学性质具有较大的差异。在表面形貌方面，Al-TWS表面凹凸相间的形态与空腔结构更加明显；在化学组成方面，Al-TWS所暴露的活性官能团与氧化硅的含量更多；在晶体结构方面，Al-TWS具有更大的结晶度；在表面电性方面，Fe-TWS带负电荷，Al-TWS带正电荷；在热稳定性方面，Fe-TWS的热稳定性优于Al-TWS。表征分析结果说明了Al-TWS具有更高的吸附性能。 2、静态吸附实验证明了Al-TWS对磷的去除能力远高于Fe-TWS，同时具有较高的吸附容量以及较好的选择性。在pH4-9，温度为20-50℃范围内，吸附后水体中铝的残留浓度未超出国家标准规定生活饮用水中铝的限值0.2mg·L-1，说明Al-TWS具有一定的实际应用价值。 3、Al-TWS对磷的吸附过程符合Freundlich吸附等温模式与伪二级动力学模式，说明该吸附过程是介于单层或多层吸附之间，以化学吸附为主，属于优惠吸附。颗粒内扩散方程的拟合效果较好，说明Al-TWS对磷的吸附是由膜扩散和颗粒内扩散的速率共同决定。热力学参数表明Al-TWS对磷的吸附是一个吸热、自发，由化学吸附和物理吸附共同控制的过程。 4、Al-TWS吸附磷的主要机理有：规则有序的表面形态与发达的空腔结构的物理因素；静电吸附作用；氢键作用下，-OH基团易与磷酸根离子结合；游离OH-参与的离子交换反应；氧化硅与磷酸根离子在铝盐的网捕作用下生成混合磷酸盐晶体。 5、硫酸、氢氧化钠、氯化钠、氯化镁这四种解吸剂中，硫酸与氢氧化钠对Al-TWS吸附磷的解吸效果较好。经硫酸和氢氧化钠解吸后，Al-TWS的化学结构没有发生太大的变化，说明其具有一定的再生能力。但是随着再生次数的增多，再生吸附能力降低。 【关键词】：秸秆 金属盐 吸附 低浓度磷
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：X703
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-13
• 第一章 绪论13-26
• 1.1 水体富营养化13-14
• 1.2 低浓度含磷配水的来源与形式14-15
• 1.3 废水深度除磷的意义15-16
• 1.4 吸附法在水溶液除磷技术中的应用16-18
• 1.5 农作物秸秆的研究现状18-23
• 1.5.1 农作物秸秆的组份18-20
• 1.5.2 农作物秸秆的改性20-23
• 1.6 本论文的研究意义、目的和内容23-26
• 1.6.1 本论文的研究意义与目的23-24
• 1.6.2 本论文研究的主要内容24-26
• 第二章 铝盐与铁盐改性秸秆吸附剂的制备26-36
• 2.1 实验材料与方法26-30
• 2.1.1 小麦秸秆的来源26
• 2.1.2 实验试剂及实验仪器26-28
• 2.1.3 测定方法28-29
• 2.1.4 吸附实验方法29-30
• 2.2 改性秸秆吸附剂的制备30-35
• 2.2.1 改性秸秆吸附剂的制备方法30
• 2.2.2 改性秸秆组份分析30-31
• 2.2.3 金属盐投加量的单因素实验分析31-33
• 2.2.4 改性机理分析33-35
• 2.3 本章小结35-36
• 第三章 铝盐与铁盐改性秸秆的表征分析与吸附研究36-50
• 3.1 实验试剂与实验仪器36
• 3.2 实验方法36-38
• 3.2.1 材料表征方法36-37
• 3.2.2 静态吸附实验方法37-38
• 3.3 表征结果分析38-44
• 3.3.1 外观色泽变化38-39
• 3.3.2 扫描电镜分析39-40
• 3.3.3 红外光谱分析40-41
• 3.3.4 X 射线衍射分析41-42
• 3.3.5 Zeta 表面电位分析42
• 3.3.6 热重分析42-44
• 3.4 静态实验结果分析44-49
• 3.4.1 吸附剂投加量对吸附低浓度磷的影响44-45
• 3.4.2 PH 对吸附低浓度磷的影响45-46
• 3.4.3 吸附前后 PH 的变化46-47
• 3.4.4 环境介质对吸附低浓度磷的影响47-48
• 3.4.5 初始磷浓度与温度对吸附低浓度磷的影响48-49
• 3.5 本章小结49-50
• 第四章 铝盐改性秸秆对磷的吸附机理研究50-67
• 4.1 实验试剂与实验仪器50
• 4.2 实验方法50-51
• 4.3 吸附热力学与吸附动力学研究的主要模式51-54
• 4.3.1 吸附等温线的拟合51-52
• 4.3.2 吸附焓变、熵变和自由能变52
• 4.3.3 吸附动力学模型的拟合52-53
• 4.3.4 活化能的计算53-54
• 4.4 吸附热力学与吸附动力学方程的结果与讨论54-61
• 4.4.1 吸附等温线方程54-55
• 4.4.2 吸附焓变、熵变和自由能55-56
• 4.4.3 不同初始浓度的吸附动力学方程56-58
• 4.4.4 不同温度的吸附动力学方程58-59
• 4.4.5 颗粒内扩散方程59-60
• 4.4.6 活化能的计算60-61
• 4.5 扫描电镜分析61-62
• 4.6 红外光谱分析62-63
• 4.7 X 射线衍射分析63
• 4.8 pH 因素的吸附特征研究63-64
• 4.9 吸附机理研究64-65
• 4.10 本章小结65-67
• 第五章 铝盐改性秸秆对磷的解吸再生研究67-71
• 5.1 实验试剂与实验仪器67
• 5.2 实验方法67
• 5.3 解吸原理67-68
• 5.4 结果与讨论68-70
• 5.4.1 温度与解吸剂对解吸效果的影响68
• 5.4.2 解吸剂浓度对解吸效果的影响68-69
• 5.4.3 溶液体积对解吸效果的影响69
• 5.4.4 吸附再生69-70
• 5.5 本章小结70-71
• 结论与展望71-74
• 结论71-73
• 展望73-74
• 参考文献74-84
• 攻读硕士学位期间取得的研究成果84-85
• 致谢85-86
• 附件86

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