六铝酸盐高温燃烧催化剂的合成与甲烷催化氧化性能研究

【摘要】：本文以传统的柠檬酸溶胶-凝胶法制备LaMAl_(11)O_(19)(M=Fe，Mn，Cr)系列磁铅石型六铝酸盐化合物，并在该法中比较了真空干燥法和普通干燥法对六铝酸盐结构LaFeAl_(11)O_(19)形成的影响。又分别采用溶胶-凝胶法(分别用葡萄糖、麦芽糖作络合剂)、共沸蒸馏法、均匀沉淀法制备了六铝酸盐LaFeAl_(11)O_(19)；采用燃烧法、微波法合成了六铝酸盐LaMnAl_(11)O_(19)；最后制备了含镁的六铝酸盐化合物。以XRD分析了样品的晶体结构及粒径，以B．E．T方程计算其比表面积，用TPR和FT-IR技术表征了样品的还原性能和红外光谱特征，以甲烷催化氧化反应考察其催化活性。 研究结果表明，以麦芽糖作络合剂的溶胶—凝胶法和采用真空干燥法的柠檬酸作络合剂的溶胶—凝胶法均在1300℃可制备六铝酸盐LaFeAl_(11)O_(19)化合物，其中麦芽糖作络合剂更为简单、有效。采用微波法和燃烧法可以合成出单一相六铝酸盐结构LaMnAl_(11)O_(19)。为六铝酸盐的制备提出了新方法。 均匀沉淀制备的MgFeAl_(11)O_(19)甲烷燃烧催化活性较好，转化温度T_(10)和T_(100)分别为495℃和680℃，与目前优良国际高温燃烧催化剂的活性标准T_(10)=450℃，T_(100)=600℃相近。 【关键词】：六铝酸盐 高温燃烧 甲烷 真空干燥法 溶胶-凝胶法
【学位授予单位】：内蒙古大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2004
【分类号】：O643.3
【目录】：

• 摘要2-5
• 一、 前言5-9
• 二、 真空干燥法对甲烷燃烧催化剂LaFeAl11O19结构及活性的影响9-18
• 2.1 实验部分9-10
• 2.1.1 催化剂的制备9
• 2.1.2 催化剂表征9-10
• 2.1.3 催化剂的燃烧活性测试10
• 2.2 结果与讨论10-17
• 2.2.1 物相分析10-12
• 2.2.2 样品的的比表面面积12-13
• 2.2.3 样品的程序升温还原实验(TPR)13-15
• 2.2.4 样品的红外光谱分析15-16
• 2.2.5 催化剂的活性分析16-17
• 2.3 小结17-18
• 三、 采用不同络合剂的溶胶-凝胶法合成六铝酸盐LaFeAl_(11)O_(19)及其性能研究18-22
• 3.1 实验部分18-19
• 3.1.1 样品的制备18
• 3.1.2 催化剂表征18
• 3.1.3 催化剂的燃烧活性测试18-19
• 3.2 成胶与干胶过程19
• 3.3 结果与讨论19-22
• 3.3.1 物相分析19-20
• 3.3.2 样品的比表面20-21
• 3.3.3 催化性能研究21-22
• 3.4 小结22
• 四、 LaMnAl_(11)O_(19)溶胶-凝胶法制备及其甲烷燃烧活性研究22-28
• 4.1 催化剂的制备22-23
• 4.2 样品的测试与表征23
• 4.2.1 催化剂表征23
• 4.2.2 催化剂的燃烧活性测试23
• 4.3 结果与讨论23-28
• 4.3.1 物相分析23-25
• 4.3.2 样品的比表面25
• 4.3.3 样品的程序升温实验25-27
• 4.3.4 催化性能分析27-28
• 4.4 小结28
• 五、 溶胶-凝胶法合成镧系六铝酸盐活性比较研究28-31
• 5.1 催化剂的制备-溶胶-凝胶法28
• 5.2 样品的测试与表征28-29
• 5.2.1 催化剂表征28
• 5.2.2 催化剂的燃烧活性测试28-29
• 5.3 结果与讨论29-30
• 5.3.1 催化剂的物相分析30
• 5.3.2 样品的比表面30
• 5.3.3 样品的活性比较30
• 5.4 小结30-31
• 六、 La-Mn体系六铝酸盐结构的合成与催化性能研究31-36
• 6.1 催化剂的制备31-32
• 6.1.1 溶胶-凝胶法31-32
• 6.1.2 微波加热法32
• 6.1.3 燃烧合成法32
• 6.2 样品的测试与表征32-33
• 6.2.1 催化剂表征32
• 6.2.2 催化剂的燃烧活性测试32-33
• 6.3 结果与讨论33-35
• 6.3.1 物相分析33-34
• 6.3.2 样品的比表面34
• 6.3.3 样品的活性比较34-35
• 6.4 小结35-36
• 七、 采用共沸蒸馏和均匀沉淀法制备催化剂LaFeAl_(11)O_(19)及甲烷催化氧化性能研究36-39
• 7.1 催化剂的制备36
• 7.1.1 均匀沉淀法36
• 7.1.2 共沸蒸馏法36
• 7.2 样品的测试与表征36-37
• 7.2.1 催化剂表征36-37
• 7.2.2 催化剂的燃烧活性测试37
• 7.3 结果与讨论37-38
• 7.3.1 物相分析37-38
• 7.3.2 样品的比表面38
• 7.3.3 催化性能分析38
• 7.4 小结38-39
• 八、 含镁的六铝酸盐的合成和表征39-43
• 8.1 催化剂的制备39-40
• 8.1.1 燃烧合成法39-40
• 8.1.2 均匀沉淀法40
• 8.2 样品的测试与表征40
• 8.2.1 催化剂表征40
• 8.2.2 催化剂的燃烧活性测试40
• 8.3 结果与讨论40-42
• 8.3.1 物相分析40-41
• 8.3.2 样品的比表面41-42
• 8.3.3 催化性能分析42
• 8.4 小结42-43
• 致谢43-44
• 参考文献44-47
• ABSTRACT47-48
• 附录48-51
• 发表文章情况51

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