逆微乳液研制六铝酸盐催化剂对甲烷催化燃烧性能研究

【摘要】： 本文采用可控共沉淀法以NH_4HCO_3和NH_4OH组成的缓冲溶液作为沉淀剂及逆微乳液为媒介合成六铝酸盐及其金属取代系列甲烷燃烧催化剂。首先研制了由表面活性剂，助剂，油相和水相四组分逆微乳液拟三元体系相图，分别选择阳离子型表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和阴离子型表面活性剂十二烷基磺酸钠(SDS)为活性剂，脂肪醇为助剂，正辛烷为油相和水相[或Al(NO_3)_3溶液]。研究了助剂脂肪醇链长、表面活性剂与助剂相对量和盐浓度对微乳液体系形成和稳定性影响，并以电导率随水含量变化的规律很好地印证了微乳液体系的相行为。选取相图中稳定微乳区合成了具有高温稳定性的甲烷催化燃烧催化剂六铝酸镧。用BET、TG-DTA和XRD表征了催化剂的物性和结构，并在微型固定床反应器中考察了对甲烷燃烧的催化活性。结果表明，采用NH_4HCO_3和NH_4OH缓冲溶液作为沉淀剂及利用逆微乳液作为反应介质均能使催化剂前驱体分散更充分，沉淀更均匀，可合成化学均一的六铝酸盐，有效地降低六铝酸盐晶相形成的温度。逆微乳液法更具有优势，其成晶温度仅为950℃。Fe取代的六铝酸盐具有较好高温催化活性和热稳定性，而Mn取代的同晶体则具有较好的低温催化活性，Fe和Mn离子同时对Al~(3+)进行取代时，由于两者之间存在的协同效应明显提高了催化剂的催化活性和比表面，T_(10)仅为475℃，T_(90)为660℃。 【关键词】：甲烷催化燃烧 六铝酸盐催化剂 稀土 逆微乳液 相图
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2007
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 引言10-23
• 1.1 背景意义10
• 1.2 催化燃烧方法概况10-11
• 1.3 甲烷催化燃烧反应机理11
• 1.4 甲烷催化燃烧催化剂研究进展11-17
• 1.4.1 负载型贵金属催化剂12
• 1.4.2 钙钛矿金属氧化物催化剂12-13
• 1.4.3 六铝酸盐及其同晶取代物催化剂13-16
• 1.4.4 六铝酸盐的合成研究16-17
• 1.5 微乳液简介17-22
• 1.5.1 反相微乳液的组成、结构及其特征参数17-18
• 1.5.2 反相微乳液法制备纳米微粒的类型和机理18-19
• 1.5.3 反相微乳液中制备纳米粒子的反应过程19-20
• 1.5.4 影响反相微乳液制备纳米粒子的因素20-22
• 1.6 论文工作设计22-23
• 第二章 可控共沉淀法研制六铝酸盐甲烷燃烧催化剂23-34
• 2.1 催化剂的制备23-24
• 2.2 催化剂表征方法24-25
• 2.2.1 粉末X射线衍射(XRD)24
• 2.2.2 比表面积的测试24
• 2.2.3 程序升温还原(H_2-TPR)24
• 2.2.4 差热-热重分析法(TG-TDA)24
• 2.2.5 激光粒度散射24
• 2.2.6 电导率的测定24
• 2.2.7 扫瞄电子显微镜(SEM)观察24-25
• 2.2.8 透射电镜(TEM)25
• 2.2.9 X射线光电子能谱分析(XPS)25
• 2.2.10 催化剂甲烷催化燃烧活性的评价25
• 2.3 结果与讨论25-33
• 2.3.1 催化剂前驱体的热重-差热分析25-26
• 2.3.2 焙烧温度对催化剂结构的影响26-27
• 2.3.3 金属离子取代对六铝酸镧催化剂结构影响27-28
• 2.3.4 焙烧温度及金属取代对催化剂燃烧活性影响28-31
• 2.3.5 六铝酸镧的程序升温还原31-33
• 2.4 小结33-34
• 第三章 CTAB逆微乳液体系研制六铝酸盐甲烷燃烧催化剂34-59
• 3.1 拟三元体系相图的绘制34
• 3.2 微乳液体系形成和稳定性的影响因素34-38
• 3.2.1 表面活性助剂脂肪醇碳链长的影响34-35
• 3.2.2 表面活性助剂含量的影响35-36
• 3.2.3 温度的影响36-37
• 3.2.4 盐浓度的影响37-38
• 3.3 拟三元逆微乳液体系的电导和相行为研究38-39
• 3.4 逆微乳液法研制六铝酸镧催化剂39-55
• 3.4.1 催化剂制备39
• 3.4.2 微乳液体系中水含量对催化剂性能的影响39-40
• 3.4.3 热重-差热分析40-41
• 3.4.4 焙烧温度对催化剂结构性能的影响41-44
• 3.4.5 取代离子对催化剂结构性能的影响44-50
• 3.4.6 催化剂的表面分析50-53
• 3.4.7 六铝酸镧形貌分析53-54
• 3.4.8 六铝酸镧透射电镜分析54-55
• 3.5 逆微乳液法研制六铝酸钡催化剂55-57
• 3.5.1 Fe、Mn离子取代对催化剂结构的影响55-56
• 3.5.2 Fe、Mn离子取代对催化剂甲烷燃烧活性的影响56-57
• 3.5.3 六铝酸钡形貌分析57
• 3.6 小结57-59
• 第四章 SDS逆微乳液体系研制六铝酸盐甲烷燃烧催化剂59-67
• 4.1 拟三元体系相图的绘制59
• 4.2 微乳液体系形成和稳定性的影响因素59-62
• 4.2.1 不同油相对微乳体系的影响59-60
• 4.2.2 表面活性助剂脂肪醇碳链长的影响60-61
• 4.2.3 表面活性助剂含量的影响61
• 4.2.4 盐浓度的影响61-62
• 4.3 拟三元逆微乳液体系的电导和相行为研究62-63
• 4.4 催化剂制备63-64
• 4.5 逆微乳液法研制六铝酸镧催化剂64-66
• 4.6 小结66-67
• 第五章 结论67-69
• 参考文献69-73
• 研究成果及发表的学术论文73-74
• 致谢74-75
• 硕士研究生学位论文答辩委员会决议书75-76

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