矿化垃圾中甲烷厌氧氧化耦合多电子受体还原的特性

【摘要】：填埋场两大主要环境污染问题是填埋气和渗滤液。填埋气CH4既是重要的温室气体,又可用作能源,对于不能资源化利用的CH4而言,进行生物控制削减是最为经济有效的方式。由于渗滤液回灌/喷灌经济有效且处理相对简单,学者们认为可以有效削减渗滤液处理量和提高渗滤液出水水质。根据最新的甲烷厌氧氧化(AOM)理论研究报道,SO42-/NO3-/Fe(III)均可作为电子受体耦合AOM,从而去除CH4。结合矿化垃圾可作为功能性覆盖材料,渗滤液或预处理渗滤液中高含量SO42-、Fe(III)的特点,通过渗滤液回灌,不仅可以达到生物控制CH4,削减CH4排放量,而且可以同步去除渗滤液中的污染物,达到填埋气、渗滤液同步原位处理处置。鉴此,本研究以填埋10 a以上的矿化垃圾为研究介质,通过静态批式实验,研究不同的铁形态、浓度及Fe(III)与NO3-共存对AOM的影响以及离子变化规律,确认Fe(III)还原耦合AOM的可行性;模拟填埋场兼/厌氧区域运行反应器,利用好氧预处理后的渗滤液中含较高浓度SO42-和Fe(III)的特性,研究了矿化垃圾中Fe(III)/NO3-还原对AOM效能的影响及多电子受体共存下的耦合反应的行为。主要结果如下:(1)体系厌氧且初始CH4为76.34μmol·g-1干垃圾的条件下,KNO3、Fe3O4和Fe Cl3对CH4去除均可以产生促进作用。CH4去除量和Fe3O4/Fe Cl3的浓度有关,其中0.26μmol·g-1 Fe3O4和1.78μmol·g-1 Fe Cl3对CH4去除的促进作用较好;Fe3O4/Fe Cl3和KNO3共存在CH4去除中表现为拮抗作用;当Fe(III)浓度相对较低时,NO3-对CH4去除的竞争优势较明显;体系中CO2的产生量和CH4去除量有关,但不仅限于CH4的转化过程;(2)添加易还原性的KNO3和/或FeCl3对CH4去除的促进作用包括显著减少CH4的生成和促进CH4的氧化(p0.05);不同电子受体对CH4产生的抑制效应大小排序为KNO3+Fe Cl3Fe Cl3KNO3;垃圾土中发生了Fe(III)、NO3-和SO42-驱动的AOM;Fe(III)驱动AOM过程中,CH4会促使生物可利用性Fe(III)还原为Fe(II),同时促进碳酸结合态Fe(II)的形成;NO3-和Fe(III)共存对CH4去除以及生物可利用性Fe(III)的转化均表现为拮抗作用,和同时添加NO3-/CH4、Fe Cl3/CH4相比,三者相互作用会抑制碳酸结合态Fe(II)的形成;(3)反应器运行结果表明,回灌渗滤液可以显著降低渗滤液中的NH4-N和COD含量。研究报道AOM耦合Fe(III)还原在低浓度NO3-和SO42-的条件下才发生。本研究中,添加外源Fe(III)的条件下,NO3-、SO42-和Fe(III)明显促进CH4的去除(p0.05)。在高浓度的NO3-和SO42-的条件下,AOM主要靠NO3-和SO42-共同驱动;在低浓度的NO3-而SO42-浓度高的条件下,AOM主要依靠SO42-驱动;在低浓度的NO3-和SO42-的条件下,才发现Fe(III)驱动的AOM。动力学方程拟合结果表明CH4去除、N2和CO2生成符合零级反应动力学。不添加、添加Fe Cl3/NO3-的CH4去除动力学方程分别为C=-0.40t+11.89、C=-0.72t+13.18和C=-0.83t+12.39。 【关键词】：甲烷 厌氧 矿化垃圾 渗滤液 铁 硝酸盐 硫酸盐
【学位授予单位】：暨南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：X705
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-8
• 第一章 绪论8-18
• 1.1 研究背景及意义8-15
• 1.2 研究目的及内容15-16
• 1.3 技术路线16-17
• 1.4 创新之处17-18
• 第二章 Fe(III)的不同形式及浓度对AOM的影响18-28
• 2.1 试验材料和方法18-21
• 2.2 实验结果与分析21-26
• 2.3 讨论26-27
• 2.4 本章小结27-28
• 第三章 多电子受体下的AOM特性28-44
• 3.1 试验材料和方法28-30
• 3.2 实验结果与分析30-40
• 3.3 讨论40-43
• 3.4 本章小结43-44
• 第四章 多电子受体共存下的AOM效能研究44-62
• 4.1 试验材料和方法44-47
• 4.2 实验结果与分析47-59
• 4.3 讨论59-61
• 4.4 本章小结61-62
• 第五章 结论62-63
• 参考文献63-71
• 在校期间发表论文71-72
• 致谢72

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