真空变压吸附分离氮甲烷过程模拟与优化

【摘要】：氮气和甲烷由于其相似的理化性质，二者的分离一直被当作难点问题，采用活性炭为吸附剂的变压吸附法则是实现其分离最具竞争力的方法。成本和收益是化工过程必须考虑的问题，本文采用数值模拟和优化的方法进行研究，对变压吸附操作条件进行优化，以实现节能降耗、提高回收率等目标。 首先，对变压吸附的数学模型进行了探讨和研究，摒弃了以往文献中多数的模型简化方法。对变压吸附中所有单元建立子模型，在固定床吸附器内部建立了严格数学模型，建立了自定义式的边界条件，也对变压吸附系统中的辅助设备建模，使模型能够实现全流程模拟。采用三塔变压吸附小试装置对所建立的模型进行验证，通过改变塔顶出口流量的方法，得到了不同塔顶出口流量下产品气中甲烷的纯度和回收率并与模拟结果进行对比，证明了模型的准确性。 本文中对于变压吸附模型的求解和灵敏度分析进行了研究。在模型的求解过程中，采用有限差分法对模型中的偏微分方程进行部分离散，并采用线性法（Method of lines）求解离散后的微分代数方程。灵敏度分析是优化过程的关键环节，能够分析各个参数对结果的影响。在本文中，灵敏度模型与PSA模型伴随建模并同时求解，通过数学推导证明了该法的可行性。 在所建立的子模型及其伴随求解的灵敏度分析基础上，采用简约序列空间二次规划法（rSQP）对三塔VPSA氮甲烷分离过程进行优化，优化的目标为在产品气中甲烷纯度（P）达到80%的基础上，最大化甲烷的回收率（R），最小化过程的能耗（W）。原料气组分设定为N2/CH4=70%/30%；在初始条件下，甲烷纯度P=78.8079%， R=83.3499%，W=0.163417Kwh/(m3原料气)。产品气中甲烷的纯度在9次迭代后即达到80%，目标函数值也在20次迭代后开始趋于稳定，并逐渐趋于最优化，此时目标函数值为，R=95.0725%，W=0.188026Kwh/(m3原料气)。最终经过50次迭代后达到最优化，优化结果：至P=80.0657%，R=97.0049%，W=0.186949Kwh/(m3原料气)。结果表明，该方法对变压吸附过程的优化十分实用，使甲烷纯度达到80%，并且甲烷回收率提高了14%。同时根据灵敏度数据研究了各个参数对过程的影响，为变压吸附过程的研究提供了理论依据。 【关键词】：氮甲烷分离 变压吸附 模型 数值优化 灵敏度分析
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：TQ028.15
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-8
• 第一章 绪论8-24
• 1.1 吸附基本理论8-16
• 1.1.1 吸附现象8-9
• 1.1.2 变压吸附9-12
• 1.1.3 常见吸附剂及其应用12-16
• 1.2 甲烷富集16-19
• 1.2.1 深冷法16-17
• 1.2.2 膜分离法17
• 1.2.3 变压吸附法17-19
• 1.3 变压吸附过程模拟19-21
• 1.4 变压吸附过程优化21-22
• 1.5 本论文主要工作22-24
• 第二章 模型的选择与建立24-34
• 2.3 吸附床内部模型24-31
• 2.3.1 多组分吸附等温线模型24-25
• 2.3.2 吸附动力学模型25-27
• 2.3.3 质量传递模型27-28
• 2.3.4 动量传递模型28
• 2.3.5 热量传递模型28-30
• 2.3.6 边界条件30-31
• 2.4 辅助模型31-33
• 2.4.1 缓冲罐模型31-32
• 2.4.2 阀门及泵流量模型32-33
• 2.4.3 其他模型33
• 2.5 小节33-34
• 第三章 求解与灵敏度分析34-41
• 3.3 模型的求解34-37
• 3.3.1 离散方法35-36
• 3.3.2 DAEs 的求解36-37
• 3.4 灵敏度分析37-40
• 3.4.1 灵敏度分析基本方法37-38
• 3.4.2 模块化灵敏度分析38-40
• 3.5 小节40-41
• 第四章 模拟与实验验证41-54
• 4.3 实验部分41-43
• 4.3.1 实验原料与仪器41-42
• 4.3.2 流程简介42-43
• 4.3.3 研究内容43
• 4.4 模拟部分43-46
• 4.5 结果与分析46-53
• 4.5.1 模拟结果与实验结果的对比46-47
• 4.5.2 出口流量对纯度和回收率的影响47-49
• 4.5.3 模拟结果分析49-53
• 4.6 小节53-54
• 第五章 变压吸附的优化54-71
• 5.3 sQPR 法简介55-58
• 5.3.1 非线性规划问题55
• 5.3.2 优化方向的求解55-56
• 5.3.3 Hessian 矩阵的计算56-57
• 5.3.4 优化问题的求解57-58
• 5.4 对氮甲烷分离过程的优化58-70
• 5.4.1 过程介绍58-59
• 5.4.2 优化目标59-61
• 5.4.3 优化结果与分析61-70
• 5.5 小节70-71
• 第六章 结论71-73
• 参考文献73-79
• 发表论文和参加科研情况说明79-80
• 致谢80

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