甲烷氧化偶联催化反应的特征

【摘要】：应用程序升温反应(TPR)及质谱分析表征了CaO,Sm_2O_3,0.5—10 ％Sm/CaO催化剂上的甲烷氧化偶联反应特性。谱图分析表明,在400—1000℃范围内,甲烷氧化偶联反应产物的变化呈现三个反应温度区域:(1)完全氧化区,反应主要为CH_3·在催化剂表面完全氧化形成COx和H_2;(2)偶联区,主要为CH_3·的氧化和偶联竞争反应,H_2谱线出现明显的低温峰;(3)氧耗尽区,反应为高温气相反应,产物主要为CO与H_2。在Sm/CaO催化剂上随Sm含量的增加,H_2峰温度与氧耗尽温度具有相似的变化规律。 【作者单位】： 中国科学院大连化学物理研究所 中国科学院大连化学物理研究所 中国科学院大连化学物理研究所 中国科学院大连化学物理研究所
【关键词】： 甲烷 氧化偶联 程序升温反应 氧化钙 氧化钐 金属氧化物催化剂
【正文快照】： 自1982年Keller与Bhasin¨’首次报导甲烷催化氧化偶联制乙烷、乙烯以来,各国相继开展了这方面的研究.为进一步提高反应的催化性能及C。单程收率,需要首先研究此反应的特点.根据Lunsford等∽’提出并为大多数人所接受的模型,C。的形成来自气相甲基自由基偶联.因此,CH。·的形

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