掺杂SrTiO_3体系上甲烷氧化偶联反应的研究 催化剂的p型导电性与C_2选择性和C_2收率的关系

【摘要】：以低价元素掺杂SrTiO_3形成的SrTi_(1-x)MxO_(3-δ)(M=Al~(3+),Mg~(2+),Li~+;x=0～0.2)基本保持了SrTiO_3晶格结构。随着掺杂元素价态的降低和掺杂量的增加,p型电导升高,甲烷氧化偶联反应的C_2选择性和C_2收率也增加。在以不同价态元素掺杂的SrTiO_3体系中,发现C_2选择性和C_2收率与催化剂P型电导间有线性关系。认为掺杂SrTiO_3催化剂中的正导电空穴易与晶格氧发生电子交换生成部分还原态的活泼氧物种O~-,它可以使CH_4分子活化生成CH_3,进一步偶联生成C_2产物。掺杂SrTiO_3催化剂在甲烷氧化偶联反应初始阶段可吸收反应中产生的CO_2,使结构发生少许变化,稳定的SrTiO_3结构有利于甲烷氧化偶联活性的稳定。 【作者单位】： 中国科学院大连化学物理研究所 中国科学院大连化学物理研究所 中国科学院大连化学物理研究所 中国科学院大连化学物理研究所 中国科学院大连化学物理研究所
【关键词】： 偶联反应 催化剂 选择性 SrTiO_ 氧分压 甲烷氧化偶联 掺杂元素 导电性 大连化学物理研究所 催化性能
【基金】：国家自然科学基金
【正文快照】： 甲烷氧化偶联制乙烯是当前最热门课题之一.迄今,人们已广泛研究了各种金属氧化物特别是碱金属,碱土金属及稀土金属氧化物等催化剂体系.我们以往的工作曾发现n型半导体氧化物如TiO。,zno,Sno。等及其担载贵金属后,与还原性气氛如H。,Co,H:S等有相当明显的相互作用特征;在还原

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