稀土氧化钐上甲烷氧化偶联反应的FT-IR研究

【摘要】：用傅里哀变换红外(FT-IR)光谱原位考察了稀土氧化钐上甲烷氧化偶联反应及乙烯,乙烷的氧化反应。在700℃以下,甲烷,乙烯和乙烷分别与氧化钐表面反应时,除检测到表面碳酸基外,未观察到其它表面物种。这些表面碳酸基物种只有在700℃以上才大部分脱附,在氧存在下,高于700℃时这些低碳烃的完全氧化很显著,但在内循环反应体系中发现过量的气相CO_2可抑制烃类的深度氧化。甲烷的偶联反应在700℃以上才可明显观察到。而大部分表面碳酸基也在700℃以上才脱附,但经脱碳酸基或高温氧化处理后的氧化钐上均未明显观察到O~-物种的ESR峰。本文认为经高温脱碳酸基后形成的表面配位不饱和氧物种O~(δ-)(1δ2)在甲烷氧化偶联反应中起主要作用。 【作者单位】： 中国科学院大连化学物理研究所催化基础研究国家重点实验室 中国科学院大连化学物理研究所催化基础研究国家重点实验室 中国科学院大连化学物理研究所催化基础研究国家重点实验室
【关键词】： 甲烷氧化偶联 烃类氧化 氧化钐 FT-IR
【基金】：国家自然科学基金 青年科学基金
【正文快照】： 甲烷是天然气的主要成份。甲烷氧化偶联反应是将甲烷转化为便于运输的化工原料的最有效途径之一。近年来,人们已对许多催化剂体系上的甲烷氧化偶联反应进行了广泛的探索〔1一10〕。 Otsuka等人〔1,,,“〕曾报导,氧化衫显示较高的甲烷氧化偶联反应活性和较高CZ的选择性。但详

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