煤焦表面官能团对甲烷裂解的影响

【摘要】：采用石英管固定床反应器,考察了1 123 K,CH_4/N_2=1∶4的状态下,煤焦表面官能团对甲烷裂解的影响。煤焦表面主要含有羟基、羰基和醚键等官能团,分别通过氢氧化钡、苯肼和碘化氢溶液对煤焦表面进行化学处理,除去煤焦表面相应的官能团,研究处理后煤焦的催化活性,得出煤焦中官能团对甲烷裂解的影响。氢氧化钡处理煤焦后,煤焦中部分羟基被氢氧化钡消耗,甲烷初始转化率和氢气初始收率分别为90.5%和65.2%,说明煤焦中的羟基不利于甲烷的裂解。通过苯肼处理煤焦中羰基并使之转化,甲烷初始转化率和氢气初始收率分别为55.4%和42.9%,说明煤焦中的羰基对甲烷裂解有利。碘化氢处理煤焦后,煤焦中的醚键转化成羟基,甲烷的转化率和氢气收率都明显下降,说明醚键的存在对甲烷裂解同样有利。随着反应时间的延长,甲烷的转化率和氢气的收率降低,催化剂逐渐失活。反应前后煤焦电镜扫描照片表明,甲烷裂解生成的积炭沉积在煤焦表面,堵塞煤焦的孔道,煤焦的比表面积减小,催化活性降低。 【作者单位】： 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室;中国科学院大学;太原学院环境工程系;
【关键词】： 褐煤焦 氢 甲烷裂解 官能团 催化活性
【基金】：国家自然科学基金(50628404)资助~~
【分类号】：TQ530
【正文快照】： Received:2015-12-15;Revised:2016-01-21.2.中国科学院大学,北京100049;3.太原学院环境工程系,山西太原030032)氢气具有高热值、高清洁性以及可再生性等优点,是一种理想的能源。由于天然气储量丰富,使用天然气制备氢气是当今主要制氢方法之一。天然气主要成分是甲烷,通过甲烷

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