NiO@SiO_2核壳催化剂在浆态床中低温甲烷化研究

【摘要】：采用改进的Stber方法,可控制备出具有不同形貌的NiO@SiO_2核壳结构催化剂,并在浆态床反应器(320℃)上,对其合成气低温甲烷化性能进行评价;同时借助XRD、TEM、XPS和N_2物理吸附等方法对反应前后催化剂的物化性质进行了表征。研究表明,实验制备的催化剂形貌规整、粒径均匀,且具有较好的热稳定性。在相同的制备条件下,核颗粒粒径增大,其SiO_2壳层的厚度随之增加。在反应过程中,部分催化剂的核壳结构遭到破坏并出现SiO_2空壳,是CO与壳层内的Ni作用生成易迁移的Ni羰基化物种(Ni(CO)_x)所致。催化剂的甲烷化活性随着核颗粒粒径的增加呈现下降趋势;在不同的反应阶段,催化剂的失活速率存在明显差异,在反应的前20 h内,催化剂出现快速失活,20 h后失活缓慢,但是催化剂的甲烷选择性都保持在80%左右。催化剂的失活,一方面,是因为反应过程中,Ni核颗粒发生了长大;另一方面,是由于壳层中3-5 nm的介孔的减少以及催化剂比表面积、孔容的下降。 【作者单位】： 中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室;中国科学院大学;
【关键词】： 核壳 Ni基催化剂 浆态床 低温甲烷化
【基金】：中国-荷兰壳牌公司合作项目资助~~
【分类号】：O643.36;TQ54
【正文快照】： Received:2015-12-25;Revised:2016-02-29.2.中国科学院大学,北京100049)天然气是一种清洁、安全、高效的优质能源,随着中国经济的快速发展,天然气的需求急剧增长。中国能源结构的特点是“富煤、贫油、少气”。因此,发展以煤基合成气和焦炉煤气为原料生产替代天然气(SNG)的技

您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容