Ni/Ce_(0.75)Zr_(0.25)O_2界面催化CO_2甲烷化密度泛函理论研究

【摘要】：将温室气体CO_2催化加氢转化为CH_4,有利于碳资源化利用和减轻环境污染,是具有一定现实意义的模型化反应.实验发现,氧化物负载型催化剂对CO_2甲烷化过程展现出较高的催化活性和稳定性,但其催化机理和界面作用机制并未得到清楚认识.基于DFT+U计算方法,本文系统研究了复合氧化物Ce_(0.75)Zr_(0.25)O_2负载Ni体系催化CO_2甲烷化复杂基元过程.结果表明,在Ni/Ce_(0.75)Zr_(0.25)O_2(110)体系中,CO_2甲烷化反应涉及CO_2分解和甲酸盐两条途径,且CO_2的分解途径占主导地位,整个反应的控制步骤为CO_2吸附过程.产物甲烷是由界面上CO_2解离加氢产生的CH基团进一步在金属Ni活性位上加氢生成,揭示了该催化体系中载体与负载物之间存在协同催化作用,即载体界面主要发生碳氧化物的脱氧加氢,碳氢中间物种的加氢反应在Ni上发生. 【作者单位】： 华东理工大学计算化学中心;Queen’s
【关键词】： CO甲烷化 铈锆固溶体 界面催化 协同作用 密度泛函理论
【基金】：国家自然科学基金(21303052,21333003) 上海市青年科技启明星计划(14QA1401100) 中央高校基本科研业务费专项资金(222201314035)资助
【分类号】：O621.251
【正文快照】： 1引言随着CO2在大气中含量的升高,由此引起的温室效应给人类生态环境带来了严峻的考验.如何有效地减少CO2含量并对其进行合理转化与利用正日益受到科学研究者的关注[1~6].将CO2催化加氢甲烷化不仅可以减轻环境污染问题、又可以充分利用碳资源,具有一定的现实意义.1902年Sabati

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