甲烷水合物的形成机制及水在石墨烯表面润湿性的分子动力学模拟

【摘要】：在科学技术和计算机发展迅速的21世纪,分子模拟在各科学领域所发挥的作用越来越大,利用分子模拟可以对实验过程进行准确的模拟,并对实验结果进行有效的预测和补充。本论文采用分子动力学模拟(MD)方法,针对甲烷水合物的合成机理及石墨烯的表面润湿性,开展了一系列的理论计算研究,论文主要包括两个研究内容:一是甲烷水合物的生长及抑制机理的分子动力学模拟;二是水在石墨烯表面的润湿性质的分子动力学模拟。在论文的第一部分中,我们运用分子动力学模拟对甲烷水合物的生长过程进行了模拟探究,模拟过程中,主要考虑两个因素的影响:一是甲烷的浓度,二是考虑海水中常见的离子如Na+、Mg2+和Cl-。构建模拟所需的五个初始结构,每一个结构模型的混合相中含有不同浓度的甲烷分子,水分子采用的是TIP4P-EW模型,甲烷分子采用OPLS-AA模型,而为了描述水分子和甲烷分子之间的相互作用,我们引入了Lennard-Jones 12-6势。为了得到合理的结果,对于每一个初始模型,整个模拟过程分别在特定的温度276.0 K和不同的压强(15.0,25.0,35.0,45.0 MPa)条件下进行,得到各自的轨迹文件。在对轨迹文件进行分析时,固液界面起到了很重要的作用,论文中用角度序参数来确定界面的位置,根据界面位置的变化可以知道水合物厚度随时间的变化,得出结论:当体系中混合物相甲烷的摩尔浓度与结构I型水合物中甲烷的摩尔浓度接近时,水合物的生成速率最大。由于水合物实际存在的环境大多是海水中,而海水中含有大量的离子,在此我们对有离子存在时甲烷水合物的生长过程进行简单地模拟。依据海水中几种主要离子的质量分数,我们在之前的初始模型中加入钠离子、镁离子和氯离子,然后按照上述过程进行模拟,对结果进行分析,可以发现加入离子后,对应体系的水合物生长速率明显减小,即离子的存在会抑制水合物的生长。本实验的研究对于我们开发利用甲烷水合物这一新能源有较重要的意义和参考价值。在论文的第二部分中,我们运用分子动力学模拟的方法对水在石墨烯表面的润湿性质进行了模拟探究,模拟过程中,在一定范围内不断变化石墨烯中碳碳键的键长,观察水滴在石墨烯表面接触角的变化情况。构建含有不同碳碳键长石墨烯的初始模型,水分子采取TIP4P-EW模型,模拟过程中同样引入Lennard-Jones12-6势来描述石墨烯中的碳原子和水分子中的氧原子之间的相互作用,在计算体系中水滴和石墨烯的相互作用时,石墨烯界面固定以简化计算提高效率。为了得到接触角的相关信息,我们对分子动力学模拟的轨迹文件进行分析,通过平衡状态时水滴的密度分布情况勾画出水滴的轮廓图来测量接触角的大小,结果证明随着碳碳键长增加石墨烯的表面润湿性减小。整个体系作为研究固体表面润湿性的典型模型,是表面化学中最基本的研究内容,相关的密度分布、水滴轮廓及接触角测量均为探索液体在固体表面的润湿行为的基本数据信息。 【关键词】：分子动力学模拟 甲烷水合物 合成 石墨烯 润湿性
【学位授予单位】：湘潭大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TE31;O647.5
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第1章 绪论10-17
• 1.1 分子模拟概述10-11
• 1.2 甲烷水合物简介及相关研究背景11-14
• 1.2.1 甲烷水合物简介11-13
• 1.2.2 相关研究背景13-14
• 1.3 石墨烯简介及相关研究背景14-16
• 1.3.1 石墨烯简介14-15
• 1.3.2 相关研究背景15-16
• 1.4 本论文的主要研究内容16-17
• 第2章 理论研究方法17-23
• 2.1 引言17
• 2.2 分子动力学计算的基本原理17-18
• 2.3 分子动力学的算法18-20
• 2.4 Lennard-Jones（L-J）作用势20
• 2.5 分子动力学模拟的相关技术20-23
• 2.5.1 周期性边界条件20-21
• 2.5.2 截断半径21-22
• 2.5.3 系综22
• 2.5.4 积分步程的选取22-23
• 第3章 甲烷水合物的形成机制的分子动力学模拟23-36
• 3.1 引言23-24
• 3.2 模拟计算模型及细节24-25
• 3.3 模拟结果分析与讨论25-34
• 3.4 本章小结34-36
• 第4章 水在石墨烯表面润湿性的分子动力学模拟36-46
• 4.1 引言36-37
• 4.2 润湿作用和接触角的介绍37-38
• 4.3 模拟计算模型及细节38-39
• 4.4 模拟结果分析与讨论39-45
• 4.5 本章小结45-46
• 第5章 结论与展望46-48
• 5.1 结论46
• 5.2 展望46-48
• 参考文献48-57
• 致谢57-58
• 个人简历、在学期间发表的学术论文及研究成果58

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