甲烷自热重整制氢的热力学和动力学分析

【摘要】：对甲烷自热重整进行了系统的热力学分析,并采用预混合层流模型结合甲烷氧化、蒸汽重整、干重整机理对反应过程进行了动力学分析。结果表明,甲烷自热重整的平衡产物及其浓度主要受温度、O2/CH4、H2O/CH4的影响;压力影响不是十分明显,主要影响达到平衡的速度。在715℃～730℃、压力0.7 MPa～1.0 MPa,控制O2/CH4在0.60～0.70、H2O/CH4在3.15～3.25,可以得到H268%、CO10%的产物气,积炭率接近于0。动力学分析表明,自热重整过程分为两个主要阶段进行,在起始阶段主要发生甲烷氧化反应,产物主要为H2O和CO2;第二阶段以甲烷蒸汽重整反应为主,伴随水气变换反应(WGS)和微弱的干重整,H2、CO和CO2为主要产物。调节初始水浓度可以控制快速氧化阶段反应速率,避免"热点"出现,抑制CO的生成。 【作者单位】： 华中科技大学煤燃烧国家重点实验室;
【关键词】： 自热重整 甲烷 热力学 层流预混合 动力学
【基金】：国家自然科学基金(40972102,50906031) 国家重点基础研究发展规划(973计划,2010CB227003)
【分类号】：TQ116.2
【正文快照】： 氢气由于其零污染的优点,被认为是未来交通和电力燃料的主要形式。化石燃料重整,尤其是甲烷重整是目前最完备、最重要的生产H2或合成气的工业方法。主要重整过程包括蒸汽重整、催化部分氧化重整和自热重整。蒸汽重整虽然产氢率很高,但整个系统的能耗非常高。非催化部分氧化的

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