制浆造纸废水的生物强化处理及废弃物发酵生物沼气的研究

【摘要】：制浆造纸废水排放量大,色度深,且具有很高的COD和BOD,在这种废水中存在大量的有机污染物,如一些细小纤维、木质素及含氯漂白过程中形成的氯代酚等木质素衍生物,尤其这些氯化有机成分,传统的废水处理方法很难将其去除,积累在环境中,给周围生态造成了严重污染,因此污染问题已经成为制约制浆造纸工业发展的关键。物理和化学方法可用于制浆造纸废水的处理,但成本较高,对有机氯化物的降解能力较差。相对来说,生物法可有效降解制浆造纸废水中的污染物,且成本低,不会造成二次污染,受到人们广泛关注。在以前的研究中,人们多利用白腐菌、厌氧或好氧污泥去处理制浆造纸废水,但随着环保意识的提高,传统的生物处理方法越来越不能满足人们要求,必须在现有基础上进一步强化其对废水的净化功能。同时,制浆造纸工业还产生了大量的造纸污泥和废纤维,这些物质中含有丰富的木质纤维成分,如不能得到有效利用,将会造成资源的极大浪费。基于上述原因,本研究中利用统计实验方法构建优势降解菌群,并用该菌群强化好氧颗粒污泥,提高污泥的制浆造纸废水净化能力。针对废水中含有大量有机氯合物,进行原生质体融合实验,构建可高效降解有机氯化物的重组菌。此外,将制浆造纸废水、造纸污泥和猪粪便进行协同发酵生产生物沼气,从而使制浆造纸工业废弃物作为优良的纤维原料用于生物能源生产。本研究对强化制浆造纸废水的生物处理,提高制浆造纸企业废水处理系统的处理效率,以及造纸工业废弃物的资源化利用具有重要意义。 围绕上述研究目的,为快速分析制浆造纸废水的品性参数,采用比值-导数光谱建立制浆造纸废水的色度检测方法。利用比值-导数光谱中366nm处的吸收值计算废水的色度,而且检测过程中避免了废水pH值及其中悬浮物的影响,因此,检测前无需调节pH值和去除悬浮物,简化了检测程序,降低了人为因素引起的误差。该方法具有较高的准确度和精密度,色度检测范围在50-390 C.U.之间时,相对误差在±5%以内,可以满足制浆造纸废水的色度测定要求。基于同样的目的,利用化学计算学辅助的光谱方法建立制浆造纸废水COD快速检测方法,分别根据UV-vis光谱(模型1)和相应的导数光谱(模型2)建立了两个较正模型,在0-405 mg/L的检测范围内,两模型的较正系数分别为0.9954(模型1)和0.9963(模型2),验证实验显示,模型2的平均相对误差为4.25%,较模型1(5.00%)低,说明模型2具有更高的准确度。新方法检测过程中无需耗用化学药品,成本低,无污染,耗时短,简化了COD测定步骤,减少了人为操作引入的误差,克服传统测定方法结果重现性对实验人员操作技能的依赖。 以6株菌Agrobacterium sp.,Bacillus sp.,E. cloacae,Gordonia sp.,Pseudomonas stutzeri.和Pseudomonas putida.为出发菌株用于降解制浆造纸废水的COD,首先通过部分因子设计(FFD)实验,采用6因素两水平实验设计,COD去除率作为响应值,用于鉴别哪一种或哪几种菌对制浆造纸废水的降解有显著性影响,筛选得到4株对废水降解起积极作用的菌株。利用最陡坡度法快速接近废水降解过程中最佳细胞浓度,在FFD和最陡坡度法实验基础上,利用响应面分析(RSM)进一步对制浆造纸废水处理过程中菌体细胞浓度进行优化,并建立可以根据变量预测废水COD去除率的二次模型。研究表明,当各菌在废水中的细胞浓度(OD_(600))分别为:0.35(Agrobacterium sp)、0.38(Bacillus sp.)、0.43(Gordonia sp.)、0.38(P. putid)时,对废水COD的降解效果最优。检证结果显示,COD的去除率为(65.3±0.5)%,与模型预测值66.7%非常接近。利用构建的优势降解菌群强化好氧颗粒污泥,提高其针对制浆造纸废水的降解能力,在厌氧处理的基础上,原始好氧污泥处理后,废水COD由629 mg/L降至203mg/L,废水色度由118 C.U.降至91 C.U.;而强化好氧污泥处理后,废水COD由629mg/L降至146mg/L,废水色度由118 C.U降至72 C.U.。 以供试菌Pseudomonas putida.和Psathyrella candolleana.为出发菌株进行原生质体融合实验,融合原生质体再生后,根据不同融合子的色泽、质地等菌落形态及其相互间的拮抗现象分离出20株融合菌株,分析鉴定它们针对五氯酚(PCP)的降解特性。同时,根据导数光谱建立测定PCP的新方法,利用该法可以快速鉴定各重组菌的氯代酚的降解能力。结果表明,其中4株重组菌Xz6-1, Xz6-3, Xz6-5和Xz8-2具有显著的PCP降解性能,PCP去除率分别为75.98%、66.12%、28.40%和43.26%,Xz6-1的去除率最高,比亲本Pseudomonas putida(PCP去除率为54.27%)提高了27.71%。利用重组菌XZ6-1和亲本Pseudomonas putida强化好氧颗粒污泥,结果显示,原始污泥的PCP降解率仅为10.69%,而由Pseudomonas putida和XZ6-1强化的颗粒污泥的PCP降解率提升至21.20%和30.03%。 结合制浆造纸废水、造纸污泥以及猪粪便协同发酵生物沼气,采用2%的发酵物料浓度,选用三因素、两水平全因子FFD实验设计考察影响沼气发酵的主要因素,分析结果显示,C/N、温度T和初始pH值均对生物沼气产率具有显著影响。根据前人的研究成果,确定35℃为发酵温度,通过正交实验验证发酵过程中适中的C/N和pH值,优化后的生物沼气发酵工艺条件为物料浓度为2%,温度为35℃,C/N为25,初始pH值为7.5,此条件下,可以得到368mL CH_4,发酵结束后废水的COD和BOD较原始制浆造纸废水分别降低了28.97%和72.40%。 【关键词】：制浆造纸废水 化学需氧量(COD) 原生质体融合 生物沼气
【学位授予单位】：华南理工大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2011
【分类号】：X793
【目录】：

• 摘要5-8
• ABSTRACT8-16
• 第一章 绪论16-38
• 1.1 制浆造纸废水的来源及特点17-18
• 1.2 微生物的种类及对环境的作用18-19
• 1.3 制浆造纸废水的生物处理方法19-22
• 1.3.1 好氧生物处理法19-21
• 1.3.2 厌氧生物处理法21-22
• 1.3.3 好氧厌氧组合处理22
• 1.4 制浆造纸废水处理的生物强化技术22-28
• 1.4.1 直接投加微生物处理制浆造纸废水23
• 1.4.2 投加混和优势菌处理制浆造纸废水23
• 1.4.3 固定化微生物技术23-24
• 1.4.4 原生质体融合技术强化微生物降解能力24-28
• 1.5 制浆造纸废水色度和COD 的检测方法28-31
• 1.5.1 制浆造纸废水色度检测方法28-30
• 1.5.2 制浆造纸废水COD 检测方法30-31
• 1.6 水中氯酚的检测方法31-32
• 1.7 厌氧发酵造纸废弃物生产生物能源32-36
• 1.7.1 厌氧发酵原理32
• 1.7.2 生物沼气的特征32-33
• 1.7.3 厌氧沼气发酵的影响因素33-35
• 1.7.4 造纸废弃物发酵生物能源35-36
• 1.8 本论文的研究目的、意义及主要研究内容36-38
• 1.8.1 研究目的及意义36
• 1.8.2 主要研究内容36-38
• 第二章 比值-导数光谱法快速测定制浆废水的色度38-51
• 2.1 导数光谱及比值-导数光谱的基本原理39-40
• 2.1.1 导数光谱39
• 2.1.2 比值-导数光谱39-40
• 2.2 实验与方法40-41
• 2.2.1 实验40-41
• 2.2.2 实验方法41
• 2.3 结果与讨论41-50
• 2.3.1 制浆废水中悬浮颗粒对其UV-vis 光谱的影响41-42
• 2.3.2 pH 值对制浆废水UV-vis 光谱的影响42-43
• 2.3.3 制浆废水的比值-导数光谱43-47
• 2.3.4 模型的较正47-48
• 2.3.5 方法验证48-50
• 2.4 本章小结50-51
• 第三章 化学计量学-光谱法快速测定制浆废水COD51-64
• 3.1 材料和方法52-54
• 3.1.1 实验材料52
• 3.1.2 实验方法52-54
• 3.2 结果与讨论54-62
• 3.2.1 悬浮物及pH 值对制浆废水光谱的影响54-57
• 3.2.2 制浆废水的光谱特征57-58
• 3.2.3 检测波长范围58-60
• 3.2.4 模型的较正60-62
• 3.2.5 模型的检验62
• 3.3 本章小结62-64
• 第四章 统计学实验设计构建制浆造纸废水优势降解菌群64-81
• 4.1 材料和方法64-68
• 4.1.1 实验材料64-66
• 4.1.2 实验方法66-68
• 4.2 结果和讨论68-79
• 4.2.1 部分因子分析(FFD)实验68-71
• 4.2.2 最陡坡度法实验71-72
• 4.2.3 响应面分析72-76
• 4.2.4 实验设计的检证76
• 4.2.5 优势菌群固定化76-78
• 4.2.6 固定化单菌株及混合菌群降解废水的特征78-79
• 4.3 本章小结79-81
• 第五章 优势降解菌群强化好氧污泥处理制浆造纸废水81-97
• 5.1 材料与方法81-84
• 5.1.1 实验材料81-82
• 5.1.2 实验方法82-84
• 5.2 结果与讨论84-95
• 5.2.1 好氧颗粒污泥的性质84
• 5.2.2 厌氧生物处理84-87
• 5.2.3 好氧生物处理87-95
• 5.2.4 絮凝实验95
• 5.3 本章小结95-97
• 第六章 原生质体融合构建高效降解工程菌强化制浆废水中有机氯化物的处理97-119
• 6.1 材料与方法97-102
• 6.1.1 实验材料97-99
• 6.1.2 实验方法99-102
• 6.2 结果与讨论102-117
• 6.2.1 原生质体的形成率和再生率102
• 6.2.2 原生质体融合102-103
• 6.2.3 重组菌的PCP 降解性能103-111
• 6.2.4 重组菌Xz6-1 与Pseudomonas putida 的菌落特征及微观形态111-113
• 6.2.5 固定化菌株处理PCP 合成废水113
• 6.2.6 颗粒污泥处理PCP 合成废水113-117
• 6.3 本章小结117-119
• 第七章 制浆造纸废水及造纸废弃物发酵生物沼气119-136
• 7.1 材料与方法120-122
• 7.1.1 实验材料120
• 7.1.2 实验方法120-122
• 7.2 结果与讨论122-134
• 7.2.1 发酵原料特征分析122-123
• 7.2.2 发酵过程中物料浓度的确定123-126
• 7.2.3 影响生物沼气发酵显著影响因子126-128
• 7.2.4 发酵过程中C/N 和pH 值的优化128-131
• 7.2.5 甲烷生产酶促反应动力学131-132
• 7.2.6 厌氧分批发酵产甲烷的动力学模型132-134
• 7.3 本章小结134-136
• 结论136-142
• 本论文的创新之处140
• 对未来工作的建议140-142
• 参考文献142-158
• 攻读博士学位期间取得的研究成果158-160
• 致谢160-161
• 附件161

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