LiCl/SO_4~(2-)ZrO_2催化剂上乙烷氧化脱氢制乙烯

【摘要】：用辅以回流处理的两步法制备硫酸化氧化锆(SO2-4ZrO2),再用浸渍法制备Li质量含量为0.5%～15%的LiCl/SO2-4ZrO2催化剂.650℃时,在Li含量为15%的催化剂上,获得了90.6%的乙烷转化率、85.9%的乙烯选择性和77.8%的乙烯收率,在24h的实验考察中,乙烯的收率一直保持在71%以上.采用X射线粉末衍射、低温N2吸附、程序升温脱附和X射线光电子能谱等对催化剂的体相结构、比表面积、表面酸碱性和表面元素组成等进行了表征.结果表明,LiCl的添加使催化剂中四方相ZrO2的含量降低,比表面积减小,表面酸性减弱,乙烷氧化脱氢催化性能明显提高,但ZrO2的体相结构对其催化性能没有明显影响.随着反应时间的延长,LiCl慢慢流失,催化剂的乙烯选择性逐渐下降.与未经回流处理制得的硫酸化二氧化锆相比,采用回流处理后的ZrO2制得的SO2-4ZrO2具有较大的比表面积,单位质量的样品可负载更多的LiCl,有利于延缓催化剂活性因LiCl流失而下降. 【作者单位】： 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室
【关键词】： 氯化锂 硫酸化氧化锆 负载型催化剂 乙烷 氧化脱氢 乙烯
【基金】：国家重点基础研究发展计划(2005CB221408) 福建省科技重大专项(2005HZ013) 国家自然科学基金(20433030,20021002,20423002)资助项目.
【分类号】：O643.32
【正文快照】： 乙烷氧化脱氢(ODHE)制乙烯是一条低能耗和有效利用乙烷资源的途径.早在1949年,McCul lough等[1]即在Shell105脱氢催化剂上,以O2为氧化剂进行了ODHE研究.经过半个多世纪,乙烷氧化脱氢的研究已取得了长足的进展[2～4],采用了O2、N2O、CO2和空气等多种氧化剂,开发了种类繁多的催

您可以在本站搜索以下学术论文文献来了解更多相关内容

乙烷催化氧化脱氢制乙烯催化剂研究进展    李艳;

氯化锂的催化作用研究进展    刘达波;邱祖民;刘钟薇;

纳米镍基氧化物的制备及其乙烷氧化脱氢性能研究    颜爱风

Na-W-Mn-S-P-Zr/SiO_2催化剂上乙烷氧化脱氢性能研究    杨旸

低碳烷烃选择氧化制烯烃M/BiOCl（M=Ni，Co）催化剂的研究    白乌云必力格

SO_4~(2-)/ZrO_2的相结构和超强酸性及其对丁烷异构化反应的催化活性    赵玉宝,曾燕伟,陶克毅

水热法改性氢氧化锆制备Pt-SO_4~(2-)/ZrO_2固体酸催化剂Ⅰ.水热温度的影响    潘晖华,于中伟,濮仲英

固体强酸催化剂Pd/WO_3-ZrO_2的制备及其对正庚烷异构化反应的催化性能    徐平,徐云鹏,滕飞,胡胜,谭明伟,徐竹生,田志坚

氧化铝对Pt-SO_4~(2-)/ZrO_2-Al_2O_3固体酸催化剂结构与酸性的影响    潘晖华;何鸣元;于中伟;濮仲英;

固体酸催化合成油酸月桂酯——推荐一个综合化学实验    廖德仲;何节玉;毛立新;任劭;

SO_4~(2-)/TiO_2固体超强酸新制备方法及其对形成邻苯二甲酸二丁酯的催化活性    杨克儿,邱鸿华,佟珊玲,阎雁

纳米固体超强酸的制备及表征    菅盘铭,徐林,张景辉

制备条件对纳米级固体超强酸SO_4~(2-)/ZrO_2性能的影响    赵黔榕;吴春华;毕韵梅;杜霞;迟绍明;

S_2O_8~(2-)/ZrO_2-SiO_2固体酸催化剂的制备及催化合成柠檬酸三丁酯    金瑞娣,吴东辉,贾雪平,施新宇

负载Pd的分子筛催化剂上烷烃的异构化反应    王刚;刘全杰;贾立明;徐会青;韩崇仁;李灿;

SO_4~(2-)/ZrO_2催化烷烃异构化反应的研究进展    汪颖军;刘成双;李小辉;

Al、Ga促进的SO_4～（2-）/ZrO_2烷烃异构化催化剂研究    曹崇江

铁基氧化物纳米材料的制备及应用研究    吴东辉

新型SO_4~（2-）促进氧化物型固体超强酸的研究    赵杰

硫酸根促进二氧化硅对紫罗兰酮环化合成反应的催化性能研究    许海红

金属/固体酸催化剂上合成对氨基苯酚反应研究    马原辉

固体超强酸催化剂在有机合成中催化应用研究    范莎莎

改性SO_4~(2-)/ZrO_2固体超强酸的制备及催化性能研究    汪洋

贵金属改性SO_4~(2-)/ZrO_2催化剂制备和异构化性能的研究    杨丹

SO_4~(2-)/M_xO_y型固体超酸的改性及催化性能研究    马千里

异丁基苯付克酰基化合成对异丁基氯代苯丙酮反应研究    乔志强

高效萘系水煤浆分散剂的合成及性能研究    韩敏

磁性固体超强酸的制备及催化合成乙酸正丁酯    杨阳

烷烃二氧化碳氧化脱氢的反应平衡和热匹配工艺分析    刘亮,刘辉,李成岳,季生福

丙烯酰氧基Span-80的合成及在乳化炸药中的应用    叶志文,迟波,吕春绪

CO_2氧化乙烷脱氢制乙烯膜催化反应的研究    李青,钟顺和

Ni-V-O催化剂上丙烷氧化脱氢制丙烯的反应    照日格图,葛庆杰,李文钊,贾美林,于春英,徐恒泳

纳米Cr_2O_3系列催化剂上CO_2氧化乙烷脱氢制乙烯反应    邓双,李会泉,张懿

锆促进纳米氧化镍催化剂的制备及其对乙烷氧化脱氢制乙烯的催化性能    操小栋,陈铜,吴瑛,张晋芬,翁维正,万惠霖

介孔Ni基催化剂上乙烷氧化脱氢制乙烯    李建辉;李仁贵;汪彩彩;黄传敬;翁维正;万惠霖;

固相球磨法制备丙烷氧化脱氢V_2O_5/NiO催化剂    斯琴塔娜;徐爱菊;张宇;照日格图;

不同孔道结构的氧化硅负载钒氧化物催化丙烷氧化脱氢    缪建文;宋国华;范以宁;

介孔氧化铝负载钒催化剂上丙烷氧化脱氢制丙烯    汪玉;谢颂海;岳斌;冯素姣;贺鹤勇;

丙烷氧化脱氢制丙烯纳米催化剂的制备、表征及应用    刘永梅

掺杂过渡金属的MCM-41介孔分子筛的制备、表征及其对CO_2乙烷氧化脱氢制乙烯的研究    李亚男

镍、氧化镍及氢氧化镍纳米材料的制备和表征    张小细

抑制烃类热裂解结焦涂层的制备及性能评价    王志远

乙醇脱水制乙烯γ-Al_2O_3催化剂的分子模拟和实验研究    余英哲

1-（4-氟苯基）-5-溴异苯并呋喃的合成研究    张春文

锂云母浸取锂制备碳酸锂的工艺研究    舒启溢

废热锅炉气体均布器优化研究    郭超

异丁烷脱氢合成异丁烯研究    吴腾腾

FTIR研究不同硅铝比HZSM-5沸石的酸性质    吴恩源,李全芝

ZrO_2/SO_4~(2-)超强酸体系形成过程的研究    高滋,陈建民,唐颐

氧化脱氢反应器改造简况    陈元华,郑渭南

由甲醇氧化脱氢生产甲醛的工艺改进    

丁烷氧化脱氢制丁二烯    

氧化脱氢流化床工业反应器的统计模型    刘兰亭;孙景森;赵连仲;

气相色谱法测定丙烯氧化脱氢芳构化产物    王玉杰;赵清越;

乙苯催化氧化脱氢合成苯乙烯的研究    夏宏图，吴指南

提高丁烯氧化脱氢技术水平    张洪林,于东和

氧化脱氢反应器选材问题的探讨    茅培红

萘加氢氧化脱氢制取甲萘酚试验    

用吹脱法处理丁烯氧化脱氢工艺中的含醛污水    

纳米金刚石催化丙烷氧化脱氢过程中的活性氧物种研究    孙晓岩;王锐;张炳森;苏党生;

纳米氧化镍的低温乙烷氧化脱氢催化性能    吴瑛;陈铜;沈艺程;翁维正;袁艳萍;万惠霖;

介孔改性高岭土的合成及其丙烷氧化脱氢催化性能    王奖;照日格图;贺自通;徐爱菊;

碳纳米管催化丙烷氧化脱氢反应活性中心的研究    黄瑞;刘洪阳;张炳森;孙晓岩;苏党生;

苯甲醇低温气相氧化及其氧化脱氢机理    戴翼虎;闫晓庆;范杰;

VxT催化剂用于乙苯二氧化碳氧化脱氢研究    宋瑞伟;李晓红;李文英;

纳米Ti-Ni-O催化剂的低温氧化脱氢性能    吴瑛;吴廷华;翁维正;万惠霖;

纳米Ti-Ni-O在乙烷氧化脱氢中的低温催化性能    吴瑛;吴廷华;翁维正;万惠霖;

丙烷在钼酸盐型复合金属氧化物表面上氧化脱氢反应的催化性能的理论研究    夏文生;田野;李建辉;翁维正;万惠霖;

制备方法对Ni_3V_2O_8催化剂丙烷氧化脱氢性能的影响    董国良;徐爱菊;斯琴塔娜;照日格图;

氧化脱氢法制备甲酸甲酯收率高    记者 张兴刚

负载型钒基催化剂及碳纳米管表面的氧化脱氢反应的理论模拟    杜钰珏

丁烯氧化脱氢制丁二烯铋钼基催化剂研究    万超

非金属催化剂上低碳烷烃催化转化制烯烃    黄瑞

丙烷及乙苯氧化脱氢反应的新型催化剂研究    许杰

丙烷氧化脱氢制丙烯研究    照日格图

丙烷氧化脱氢制丙烯纳米催化剂的制备、表征及应用    刘永梅

金属和氧化物催化剂表面的吸附和氧化脱氢反应机理的理论研究    傅惠

V-Mg-O催化剂上丁烷氧化脱氢及惰性无机膜反应器中低碳烃类选择氧化的研究    葛善海

过渡金属氧化物纳米介孔材料在丙烷选择氧化脱氢制丙烯反应中的研究    陈淑

低碳烷烃在V_2O_5（001）表面氧化脱氢及深度氧化反应机理的理论研究    戴国梁

介孔V_2O_5-SiO_2负载CeO_2、Au催化剂的制备、表征及其对丙烷氧化脱氢制丙烯催化性能的研究    其其格吉日嘎拉

介孔V_2O_5/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂的丙烷氧化脱氢制丙烯催化性能研究    白明学

BiOCl_(1-x)Br_x的丙烷氧化脱氢热催化和光催化性能研究    张孟冉

钒基氧化物催化正丁烷氧化脱氢制丁烯的研究    王存

复合氧化物催化剂用于乙苯二氧化碳氧化脱氢反应研究    任军

纳米镍基氧化物的制备及其乙烷氧化脱氢性能研究    颜爱风

乙苯二氧化碳氧化脱氢反应催化剂的研究    张会明

Na-W-Mn-S-P-Zr/SiO_2催化剂上乙烷氧化脱氢性能研究    杨旸

固定床反应器上环已烷氧化脱氢和苯酚与甲醇烷基化的研究    林晓琴

丙烷在负载型金属氧化物催化剂上及致密透氧膜反应器中的氧化脱氢反应    方小敏