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LiCl/SO_4~(2-)ZrO_2催化剂上乙烷氧化脱氢制乙烯

来源:论文学术网
时间:2024-08-19 03:44:45
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LiCl/SO_4~(2-)ZrO_2催化剂上乙烷氧化脱氢制乙烯【摘要】:用辅以回流处理的两步法制备硫酸化氧化锆(SO2-4ZrO2),再用浸渍法制备Li质量含量为0.5%~15%

【摘要】:用辅以回流处理的两步法制备硫酸化氧化锆(SO2-4ZrO2),再用浸渍法制备Li质量含量为0.5%~15%的LiCl/SO2-4ZrO2催化剂.650℃时,在Li含量为15%的催化剂上,获得了90.6%的乙烷转化率、85.9%的乙烯选择性和77.8%的乙烯收率,在24h的实验考察中,乙烯的收率一直保持在71%以上.采用X射线粉末衍射、低温N2吸附、程序升温脱附和X射线光电子能谱等对催化剂的体相结构、比表面积、表面酸碱性和表面元素组成等进行了表征.结果表明,LiCl的添加使催化剂中四方相ZrO2的含量降低,比表面积减小,表面酸性减弱,乙烷氧化脱氢催化性能明显提高,但ZrO2的体相结构对其催化性能没有明显影响.随着反应时间的延长,LiCl慢慢流失,催化剂的乙烯选择性逐渐下降.与未经回流处理制得的硫酸化二氧化锆相比,采用回流处理后的ZrO2制得的SO2-4ZrO2具有较大的比表面积,单位质量的样品可负载更多的LiCl,有利于延缓催化剂活性因LiCl流失而下降. 【作者单位】: 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室 厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室
【关键词】氯化锂 硫酸化氧化锆 负载型催化剂 乙烷 氧化脱氢 乙烯
【基金】:国家重点基础研究发展计划(2005CB221408) 福建省科技重大专项(2005HZ013) 国家自然科学基金(20433030,20021002,20423002)资助项目.
【分类号】:O643.32
【正文快照】: 乙烷氧化脱氢(ODHE)制乙烯是一条低能耗和有效利用乙烷资源的途径.早在1949年,McCul lough等[1]即在Shell105脱氢催化剂上,以O2为氧化剂进行了ODHE研究.经过半个多世纪,乙烷氧化脱氢的研究已取得了长足的进展[2~4],采用了O2、N2O、CO2和空气等多种氧化剂,开发了种类繁多的催

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