负载型含钌催化剂的制备及其对水煤气变换催化作用

【摘要】：采用溶胶法将变换催化剂的活性组份制成单一或复合纳米粒子,然后负载到高比表面的镁铝尖晶石载体上。活性组分负载以后,具有很高的分散度,不仅比传统催化剂有更高的催化活性,而且抗团聚和烧结能力增强,提高了催化剂的耐热性能和使用寿命。 通过XRD、TEM、DSC-DTG、BET等测试手段对催化剂样品进行表征。实验结果表明:虽然钌能够作为活性中心直接催化变换反应,但其主要作用是作为电子助剂促进电子交换;助剂氧化镧不能进入Fe_3O_4晶格,主要起到电子助剂的作用;采用NaBH_4还原法制备的催化剂,由于钌纳米颗粒表面吸附有硼物种,在相同的反应条件下,活性要低于由乙二醇还原法制备的催化剂。在相同反应条件下,活性组分Ru的颗粒尺寸越小,催化活性越好,催化剂起活温度越低;复合纳米粒子催化剂由于核对壳层的电子效应,表现出比单一纳米粒子催化剂更为优越的催化性能,具有起活温度低,低温活性好等优点。 负载型变换催化剂FRL/MA-2在保持活性与铁铬催化剂(B117)相当的同时,去除了对环境有毒害的氧化铬,在低汽气比和高空速条件下运行良好,与工业催化剂B117相比,具有更好的耐热性能;负载型钌基交换催化剂R/MA-5和RL/MA-3在汽气比为1,空速2000h~(-1)的反应条件下,CO的转化率在350℃时达到了100%,300℃时达到85%以上,具有良好的工业应用前景:负载型复合纳米粒子催化剂Fe_2O_3-Ru/MA起活温度低(120℃),CO的转化率在300℃时就已经达到97.4%(S/G=1,SV=2000h~(-1)),对研制新颖用途的水煤气变换催化剂,如用于燃料电池电动车的水煤气变换催化剂,具有很好的借鉴意义和参考价值。 【关键词】：CO变换反应 变换催化剂 水煤气变换反应 钌纳米粒子 钌-金属氧化物复合纳米粒子
【学位授予单位】：苏州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2005
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 中文摘要3-4
• 英文摘要4-10
• 第一章 绪论10-30
• §1.1 引言10-11
• §1.2 水煤气变换反应11-12
• §1.3 水煤气变换反应机理简介12-16
• §1.4 高温变换催化剂的现状16-23
• §1.5 高温变换催化剂的研究进展23-24
• §1.6 本课题的研究内容及意义24-26
• 参考文献26-30
• 第二章 镁铝尖晶石负载Ru和γ-Fe_2O_3变换催化剂的研制30-49
• §2.1 引言30
• §2.2 实验部分30-33
• §2.3 结果与讨论33-45
• §2.4 本章小结45-47
• 参考文献47-49
• 第三章 钌纳米粒子粒径的变化对变换反应的影响49-67
• §3.1 引言49
• §3.2 实验部分49-51
• §3.3 结果与讨论51-63
• §3.4 本章小结63-64
• 参考文献64-67
• 第四章 钌-过渡金属氧化物复合催化剂的制备和变换催化反应性能67-81
• §4.1 引言67-68
• §4.2 实验部分68-70
• §4.3 结果与讨论70-78
• §4.4 本章小结78-79
• 参考文献79-81
• 第五章 总结81-83
• 附录183-84
• 附录284-87
• 硕士期间完成的论文87-88
• 致谢88

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