负载型金属纳米催化剂的制备及其对水煤气的催化变换作用

【摘要】： 本文以镁铝尖晶石为载体，碱金属与稀土氧化物为助剂，分别制备了钌基、金基纳米催化剂。采用透射电镜、扫描电镜、X射线粉末衍射、BET比表面积测定、紫外可见等测试手段对样品进行了表征。详细考察了载体、活性组分、助催化剂等对水煤气变换反应的催化性能的影响。 (1)采用溶胶法制备了平均粒径为4.9nm的纳米氧化钌溶胶，以镁铝尖晶石为载体，制备了嵌埋式催化剂。钌纳米粒子嵌埋于镁铝尖晶石载体内部使得催化剂具有较好抗烧结性，从而获得比较稳定的催化活性。当钌负载量为1 wt％，氧化钾含量为18.6wt％，并添加适量氧化镧时，400℃时催化反应转换率可以接近反应的平衡转换率。 (2)采用溶胶法制备了金溶胶，将金溶胶负载在镁铝尖晶石上，以纳米氧化铈、氧化钾为助剂，制备出一系列催化剂。评价结果显示，随着金负载量的增加，催化剂的活性呈现递增的趋势，在金基催化剂中添加助剂纳米氧化铈和氧化钾对催化剂的活性有很好的促进作用，在低温下的促进作用尤其显著。对比研究了Au／CeO_2催化剂的催化性能，在300℃时转换率达到90％左右。 (3)制备了不同大小的钌、金纳米粒子，将其负载在镁铝尖晶石上，固定载体的种类、活性成分、助剂、载体粒子的大小等因素，考察了活性组分粒子大小对变换反应催化活性的影响。结果表明，随着纳米粒子粒径的减小，催化剂的活性均表现出递增的趋势。随着纳米粒子粒径的减小，导致表面原子数剧烈增加，样品有效比表面积大大增加，增加了反应活性位，因此纳米粒子越小，活性越好。当钌粒子粒径为2.6nm时，催化剂活性最好，金粒子粒径为4nm左右时，催化剂的活性最好。 【关键词】：钌 金 纳米催化剂 镁铝尖晶石 水煤气变换反应
【学位授予单位】：苏州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2007
【分类号】：O643.32
【目录】：

• 中文摘要3-4
• Abstract4-6
• 第一章 绪论6-27
• 1.1 引言6
• 1.2 变换反应催化剂概述6-19
• 1.3 水煤气变换反应机理简介19-21
• 1.4 论文的选题意义及研究内容21-23
• 参考文献23-27
• 第二章 嵌埋式纳米钌基催化剂的制备及其催化变换反应的性能研究27-40
• 2.1 引言27-28
• 2.2 实验部分28-30
• 2.3 结果与讨论30-37
• 2.4 小结37-38
• 参考文献38-40
• 第三章 负载型金基催化剂对WGSR的催化性能研究40-54
• 3.1 引言40-41
• 3.2 实验部分41-44
• 3.3 结果与讨论44-52
• 3.4 小结52-53
• 参考文献53-54
• 第四章 纳米粒子的粒径对催化剂活性的影响54-69
• 4.1 引言54-55
• 4.2 实验部分55-58
• 4.3 结果与讨论58-66
• 4.4 小结66-67
• 参考文献67-69
• 结论69-71
• 附录一 CO变换反应的化学平衡常数及理论转换率71-72
• 附录二 变换反应转换率计算公式72-73
• 附录三 催化活性评价装置图73-74
• 攻读硕士学位期间发表与交流的文章74-75
• 致谢75-76
• 详细摘要76-78

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