小麦秸秆吸附剂的制备及其对水中硝基苯的吸附性能研究

【摘要】：近年来，我国的水环境污染越来越严重，特别是水中难降解有机污染物含量逐渐升高，成分也越来越复杂。其中含硝基的化合物是一类广泛使用的化工原料，且具有较高的毒性，因此受到了广泛的关注。寻找经济高效、适合于饮用水处理的新型吸附剂已成为环境科学与工程领域关注的焦点之一。本论文选用农作物秸秆中的小麦秸秆为原料，在炭化温度为150-600℃下，制备生物碳质吸附剂，用傅立叶红外光谱、电镜扫描等表征其结构特征；用颗粒内扩散模型对吸附动力学数据进行了分析；用批量平衡法，研究了生物碳质吸附水中硝基苯的性能，重点探讨了生物碳质的结构特征与吸附机理之间的定量关系及调控机制，为设计高性能的环境吸附材料提供了理论依据。在此基础上，针对中低温炭化区域（200-500℃），确定300℃为炭化温度，制备生物碳质吸附剂，研究了其对水中硝基苯的最佳吸附条件；并从动力学及热力学角度探讨了其吸附机理。主要研究内容及结果如下： 1.生物碳质吸附剂对硝基苯的吸附经历了表面扩散、微孔内扩散和吸附平衡三个阶段，吸附速率随着炭化温度的升高而增大，随着吸附时间的增加由快变慢，传质阻力没有表现出明显的规律性。在吸附初期，吸附速率由边界扩散控制，吸附后期则主要由微孔内扩散控制。 2.生物碳质对硝基苯的吸附机理随着炭化温度的升高而发生规律性演变，即从分配作用为主(如原状、W150)逐渐过渡到以表面吸附作用为主(如W600)。定量描述了分配作用和表面吸附作用对生物碳质总吸附的相对贡献，分配作用KP取决于分配介质与有机污染物之间的极性的“匹配性”和“有效性”，随着炭化温度升高，KP先上升(于300℃达到最大)，接着下降，于500℃达到最小，而到600℃时，KP又有上升可能源于在W600样品上发生孔隙填充作用。表面吸附的贡献量随炭化温度升高而迅速增大，饱和表面吸附量与其比表面积呈良好的线性正比关系。 3.在炭化温度为300℃下，用小麦秸秆制备的生物碳质吸附剂对硝基苯废水的吸附性能主要表现为：在pH值为7，温度为25℃，吸附时间为8h，吸附剂投加量为3g/L条件下，W300吸附剂对硝基苯的去除率达到90%。定量描述了分配作用与表面吸附对W300吸附剂总的吸附量的贡献，经300℃炭化后的小麦秸秆非极性增强，使硝基苯与其的极性更为匹配，引起分配作用KP增大，达到157.2mL/g。 4.采用批量平衡实验，研究了W300吸附剂对水中硝基苯的吸附特性，从动力学及热力学角度探讨其吸附硝基苯的作用机理。结果表明，硝基苯在W300样品上的吸附过程符合拉格朗日假二级动力学方程，反应活化能为12.2kJ/mol；吸附行为可用Freundlich等温方程描述，饱和吸附容量为91.58mg/g。由吸附热力学方程计算得到的等量吸附焓变ΔH0，吸附自由能变ΔG0，吸附熵变ΔS0，表明生物碳质对硝基苯的吸附为放热和熵减少的自发过程。 【关键词】：小麦秸秆 生物碳质吸附剂 吸附 硝基苯 表面作用 分配作用 动力学 热力学
【学位授予单位】：兰州理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：X703.1
【目录】：

• 摘要8-10
• Abstract10-12
• 第1章 绪论12-25
• 1.1 研究的目的和意义12
• 1.2 硝基苯的基本性质12
• 1.3 硝基苯污染的来源及危害12-13
• 1.4 硝基苯废水的处理方法13-19
• 1.4.1 物理法13-14
• 1.4.1.1 吸附法13-14
• 1.4.1.2 萃取法14
• 1.4.2 化学法14-18
• 1.4.2.1 电解法14-15
• 1.4.2.2 芬顿 (Fenton)试剂氧化法15-16
• 1.4.2.3 臭氧氧化法16-17
• 1.4.2.4 光催化氧化法17
• 1.4.2.5 超临界水氧化 (SCWO)法17-18
• 1.4.3 生物法18-19
• 1.4.3.1 好氧法18
• 1.4.3.2 厌氧法18-19
• 1.4.3.3 厌氧 -好氧法19
• 1.5 农作物秸秆的主要成分和化学特性19-22
• 1.5.1 纤维素19-20
• 1.5.2 半纤维素20-21
• 1.5.3 木质素21-22
• 1.6 农作物秸秆的利用现状22-23
• 1.6.1 农作物秸秆用作肥料22
• 1.6.2 农作物秸秆用作饲料22-23
• 1.6.3 农作物秸秆用作燃料23
• 1.6.4 农作物秸秆用作工业原料23
• 1.7 本论文研究思路23-25
• 第2章 实验材料和方法25-33
• 2.1 实验仪器和药品25
• 2.1.1 主要实验仪器25
• 2.1.2 主要药品25
• 2.2 硝基苯的分光光度法测定25-27
• 2.2.1 测定方法25
• 2.2.2 实验原理25-26
• 2.2.3 标准曲线的绘制26-27
• 2.3 实验材料27
• 2.4 实验方法27-29
• 2.4.1 产率分析27
• 2.4.2 IR 光谱分析27
• 2.4.3 扫描电镜分析27-28
• 2.4.4 吸附实验方法28-29
• 2.4.4.1 硝基苯模拟废水的配置28
• 2.4.4.2 生物碳质 (W250-W600)对水中硝基苯吸附动力学实验28
• 2.4.4.3 生物碳质 (原状、W150-W600)对水中硝基苯吸附平衡实验28
• 2.4.4.4 确定 W300 样品对水中硝基苯的最佳吸附条件实验28
• 2.4.4.5 W300 样品对水中硝基苯的吸附进程实验28-29
• 2.4.4.6 W300 样品对水中硝基苯的吸附热力学实验29
• 2.5 数据分析29-33
• 2.5.1 吸附量的计算29
• 2.5.2 表面吸附和分配作用的贡献量分析29-30
• 2.5.3 吸附平衡分析30
• 2.5.4 动力学分析30-31
• 2.5.5 热力学分析31-33
• 第3章 生物碳质吸附剂对水中硝基苯的吸附作用及机理33-44
• 3.1 生物碳质吸附剂的产率33
• 3.2 生物碳质的红外光谱分析33-35
• 3.3 生物碳质的扫描电镜分析35-37
• 3.4 生物碳质对硝基苯的吸附动力学37-39
• 3.5 生物碳质对硝基苯的吸附性能及机制39-43
• 3.6 小结43-44
• 第4章 300℃炭化小麦秸秆对硝基苯的吸附性能44-52
• 4.1 各主要因素对吸附效果的影响44-47
• 4.1.1 pH 值44-45
• 4.1.2 温度45-46
• 4.1.3 吸附时间46-47
• 4.1.4 吸附剂投加量47
• 4.2 等温吸附模拟47-48
• 4.3 生物碳质表面吸附和分配作用的贡献量分析48-49
• 4.4 吸附前后生物碳质的 SEM 电镜分析49-50
• 4.5 吸附前后生物碳质的红外光谱分析50-51
• 4.6 小结51-52
• 第5章 300℃炭化小麦秸秆吸附硝基苯的机理52-63
• 5.1 硝基苯的吸附进程52-53
• 5.1.1 不同初始质量浓度下硝基苯的吸附进程52-53
• 5.1.2 不同温度下硝基苯的吸附进程53
• 5.2 硝基苯的吸附动力学53-56
• 5.3 等温吸附模拟56-59
• 5.4 吸附热力学研究59-60
• 5.5 基于吸附平衡数据的工艺设计60-62
• 5.6 小结62-63
• 结论与展望63-66
• 1 结论63-65
• 1.1 生物碳质的结构特征63
• 1.2 生物碳质吸附剂对水中硝基苯的吸附作用及机理63-64
• 1.3 W300 吸附剂对水中硝基苯的吸附性能与机理64-65
• 2 展望65-66
• 参考文献66-73
• 致谢73-74
• 附录 A 攻读学位期间所发表的学术论文目录74

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