焦炉煤气重整转化实验及动力学模型的研究

【摘要】： 焦炉煤气是焦炭工业的副产品,除了含有很高的H_2和CO外,还含有大量的甲烷、苯等碳氢化合物。随着焦炭工业的发展,大量的焦炉煤气没有得到合理利用,不仅污染环境而且浪费资源。将焦炉煤气中的甲烷和少量的多碳烃转化成H_2和CO的合成气,作为冶金还原气,或作为进一步合成甲醇、氨等的原料,是一项具有广阔应用前景的综合利用技术。无论是生产合成气,还是生产还原气体或其他原料气,都需要将焦炉煤气中的碳氢化合物进行转化。部分氧化转化法是焦炉煤气甲烷重整的有效途径,但其转化过程中的动力学行为需要更加深入的研究。 本文在焦炉煤气转化过程热力学分析的基础上,对有固相碳、氢气、氧气及惰性气的非均相系统,提出了一种计算相平衡组成的迭代方法,将化学平衡和物料平衡方程进行数学变换,用牛顿迭代法求解非线性方程组,准确、快速地计算了非均相系统的平衡组成,并给出了转化反应的最佳热力学条件。用部分氧化转化法进行了焦炉煤气中甲烷的重整转化实验,分别考虑了(CO_2+H_2O)/CH_4比例、反应温度T及配氧量三个因素对甲烷转化率的影响。通过测量不同实验条件下的动力学数据,回归出了CH_4转化的动力学数学模型,并对模型进行了校验,模型计算结果与实验结果相吻合,误差小于1.5%。 研究结果表明:焦炉煤气中甲烷重整转化的最佳动力学条件是(CO_2+H_2O)/CH_4=1.1～1.3,反应温度T=1223～1273K,配氧量O_2=6%左右。此时CH_4的转化率大于95%。 【关键词】：焦炉煤气 部分氧化转化 动力学模型 转化率
【学位授予单位】：中南大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2007
【分类号】：TQ51
【目录】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-7
• 目录7-9
• 第一章 绪论9-17
• 1.1 前言9
• 1.2 焦炉煤气的组成和性质9-10
• 1.3 焦炉煤气的综合利用途径10-12
• 1.4 焦炉煤气的转化技术12-16
• 1.4.1 蒸汽重整12-13
• 1.4.2 部分氧化13-15
• 1.4.3 二氧化碳重整15-16
• 1.5 本文的主要研究内容16-17
• 第二章 焦炉煤气转化的热力学分析17-30
• 2.1 热力学分析基础17-20
• 2.2 C-H-O-惰性气体非均匀相系统平衡组成计算20-26
• 2.2.1 物料衡算方程20-22
• 2.2.2 迭代方法和收敛精度22-23
• 2.2.3 计算结果及分析23-26
• 2.3 能量衡算26-28
• 2.4 本章结论28-30
• 第三章 焦炉煤气部分氧化法重整转化实验30-40
• 3.1 实验要求30
• 3.2 实验设计30-31
• 3.3 实验方法31-33
• 3.4 实验数据的测定33-35
• 3.5 实验数据处理35-38
• 3.6 实验数据分析38-39
• 3.6.1 最佳配氧量38-39
• 3.6.2 温度对甲烷转化率的影响39
• 3.7 本章结论39-40
• 第四章 转化反应的动力学模型40-54
• 4.1 气固相催化反应的一般历程40-41
• 4.2 外扩散过程41-42
• 4.3 气—固反应的速率方程42-52
• 4.3.1 流动体系的动力学方程式42-43
• 4.3.2 转化反应速率方程43-44
• 4.3.3 反应速率常数K44-46
• 4.3.4 动力学参数的确定46-52
• 4.4 两种转化方法的比较52-53
• 4.5 转化率模型53
• 4.6 本章结论53-54
• 第五章 结论及建议54-56
• 参考文献56-61
• 致谢61-62
• 攻读硕士学位期间发表的论文62
• 攻读硕士学位期间参与的科研项目62

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