乙苯脱氢与逆水煤气变换偶合反应的铁/活性炭催化剂研究

【摘要】：研究了活性炭负载的Ｆｅ 催化剂在乙苯脱氢与逆水煤气变换偶合反应中的催化活性，考察了催化剂中的铁物相，添加Ｌｉ， Ｎａ 和Ｋ 等碱金属以及ＣＯ２ 对催化活性的影响． 实验表明，Ｆｅ３Ｏ４ 可能是偶合反应的活性相． 在ＣＯ２气氛中，适当还原度的、经碱金属元素调变后的Ｆｅ／ＡＣ的催化活性较好，苯乙烯的选择性明显提高． 以ＮＨ３ 和ＣＯ２为探针分子，运用微分吸附量热技术表征了催化剂的表面酸碱性质． 结果表明，活性炭表面具有较多的弱酸位． 担载铁后，ＮＨ３ 的起始吸附热为９６ ｋＪ／ｍｏｌ， 吸附饱和覆盖度为１１２ μｍｏｌ／ｇ， 说明Ｆｅ／ＡＣ表面具有酸性；ＣＯ２ 的起始吸附热为７２ ｋＪ／ｍｏｌ， 吸附饱和覆盖度为７ μｍｏｌ／ｇ， 表明催化剂表面也有少量的碱位． 碱金属元素的加入减弱了Ｆｅ／ＡＣ催化剂表面上的酸强度，同时产生了一定量的碱性位，因而显著提高了苯乙烯的选择性．ＣＯ２ 的作用是及时除去脱氢反应产生的Ｈ２ ， 促进乙苯脱氢生成苯乙烯，并抑制乙苯的加氢裂解． 【作者单位】： 南京大学化学系!南京210093 南京大学化学系!南京210093 南京大学化学系!南京210093 南京大学化学系!南京210093 南京大学化学系!南京210093
【关键词】： 铁/活性炭催化剂 乙苯 脱氢 逆水煤气变换 偶合反应 微分吸附量热
【基金】：国家自然科学基金!（ 批准号：29973013） 国家科技部科研基金
【分类号】：O643.32
【正文快照】： 苯乙烯（ＳＴＹ）是重要的化工原料，其产量的９０％由乙苯（ＥＢ）在氧化铁催化剂上直接脱氢制得．该工艺需要高温和大量的过热水蒸气，能耗较大，并且苯乙烯产率受到热力学平衡的限制．运用空气氧化乙苯脱氢的方法，可以通过氢的氧化放热提供热量，但对苯乙烯的深度氧化较

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