质子交换膜水电解池阳极催化剂和制氢技术的研究

【摘要】： 本论文主要开展研究了质子交换膜水电解电池(PEMWE)负载型阳极电催化剂研究和吸附强化天然气重整制氢与熔融碳酸盐燃料电池相结合新型发电系统的数值模拟分析。 针对PEMWE析氧反应催化剂,对具有多孔结构和较高比表面积的TiC采用控制氧化进程的方法,进行了表面物相和微孔结构改性,并以处理后的TiO2/TiC原位复合物作为载体,采用用浸渍还原法成功负载了主催化剂Ir,制成了具有高活性的负载型催化剂。通过XRD,BET和TEM等多种表征方法,证明了改性后的TiC比表面积增加了2倍以上,具有多矿相复合结构。循环伏安测试表明,Ir/TiC催化剂的析氧峰值电流是Ir黑的5倍,而经过改性后的TiC负载Ir催化剂则是Ir/TiC催化剂的析氧峰值电流的6倍。很明显改性后的TiO2/TiC原位复合物具有更大的比表面积和孔体积,更好的分散了贵金属Ir,大大提高了析氧反应的催化活性。 论文又在分析传统天然气熔融碳酸盐燃料电池(MCFC)发电技术和吸附强化水蒸气甲烷重整(SE-SMR)制氢技术的基础上,提出了新型的熔融碳酸盐燃料电池发电系统工艺流程。数值模拟了一个七步的SE-SMR过程。依照模拟结果,1400s为一个循环周期和450℃反应温度条件下,新的工艺中生成的氢气平均纯度大约为80%,可以直接通入到MCFC阳极作为原料使用。此外,通过混合空气冲洗气和部分烟气(相当于空气冲洗气的30%)可以满足MCFC阴极配气要求。总之,新型天然气熔融碳酸盐燃料电池发电技术既具有传统天然气熔融碳酸盐燃料电池发电技术的一般优点,又整合了吸附强化水蒸气甲烷重整技术的优势,降低了能耗、提高了系统效率、延长了电池寿命。 【关键词】：阳极电催化剂 质子交换膜水电解电池(PEMWE) 芯-壳复合物 载体 吸附强化水蒸气甲烷重整(SE-SMR) 熔融碳酸盐燃料电池(MCFC)
【学位授予单位】：上海交通大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2009
【分类号】：TQ116.21
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第一章 绪论9-22
• 1.1 燃料电池概述9-14
• 1.1.1 燃料电池的意义9-10
• 1.1.2 燃料电池的原理及特点10-12
• 1.1.3 燃料电池的分类及应用12-13
• 1.1.4 质子交换膜燃料电池和可逆质子交换膜燃料电池的原理以及特点13-14
• 1.2 氢能概述14-16
• 1.2.1 氢能特点14-16
• 1.2.2 制氢方法16
• 1.3 水电解制氢16-19
• 1.3.1 质子交换膜水电解17-18
• 1.3.2 质子交换膜水电解阳极催化剂以及载体18-19
• 1.4 甲烷重整制氢19-20
• 1.4.1 水蒸气甲烷重整19-20
• 1.4.2 吸附强化水蒸气甲烷重整20
• 1.5 本论文的主要研究工作20-22
• 第二章 实验总述22-26
• 2.1 化学试剂与仪器22
• 2.1.1 化学试剂22
• 2.1.2 仪器22
• 2.2 TiC 和 TiO_2复合载体的制备(改性 TiC）22-23
• 2.3 电催化剂的制备23
• 2.4 工作电极的制备23-24
• 2.5 复合载体和催化剂的物理表征24
• 2.6 电化学性能测试24-26
• 第三章 Ir/TiC 催化剂的表征与分析26-32
• 3.1 Ir/TiC 催化剂比表面积测试（BET）26
• 3.2 Ir/TiC 催化剂的结构定性分析（XRD）26-27
• 3.3 Ir/TiC 催化剂透射电镜测试（TEM）27-29
• 3.4 循环伏安测量（CV）29-31
• 3.5 本章小结31-32
• 第四章 TiC 载体改性及其负载催化剂的表征测试与分析32-45
• 4.1 改性TiC 电导率测试32-33
• 4.2 TiC 改性处理33-38
• 4.2.1 温度对 TiC 改性的影响35-36
• 4.2.2 氧化气氛对TiC 改性的影响36-37
• 4.2.3 反应时间对TiC 改性的影响37-38
• 4.3 TiC 改性样品的 BET 测试研究38-39
• 4.4 TiC 改性样品的透射电镜测试(TEM)39-40
• 4.5 TiC 载体改性及其负载催化剂的循环伏安测试(CV)40-44
• 4.6 本章小结44-45
• 第五章 MCFC 发电系统中新型吸附强化水蒸气甲烷重整工艺的模拟分析45-57
• 5.1 建立模型46-47
• 5.2 高压吸附强化反应47-53
• 5.3 吸附剂再生和二氧化碳循环53-55
• 5.4 系统分析55-57
• 第六章 结论与展望57-60
• 6.1 主要结论57-59
• 6.2 研究展望59-60
• 参考文献60-63
• 攻读硕士期间发表的论文63-64
• 致谢64

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