CO_2气氛下高灰分劣质煤气化特性研究

【摘要】：我国煤炭的特点是高灰分、高硫，全国原煤平均灰分含量23.6%左右，平均硫分含量1.1%左右。特别是在西南地区，灰、硫的含量更高。随着国内燃料用煤的日益紧张，劣质煤的高效利用引起广泛关注。当前新型煤化工行业蓬勃发展，煤炭气化作为煤化工行业的龙头和关键技术，因其能够显著提高煤炭利用效率，减少煤炭直接燃烧的污染排放，而受国内外学者的关注。目前国内外针对劣质煤气化特性的研究并不多见，在结合国内煤炭资源具体情况、企业实际需求的情况下，加大对于煤化工行业技术的理论和试验研究，尤其是劣质煤热解、气化特性试验研究，具有重要学术意义和工程应用价值。 本文在深入分析煤炭气化研究现状的基础上，首先研究了高灰分低热值劣质煤的CO_2气化特性。利用热重分析仪研究了取自重庆南桐和松藻煤矿的两种劣质煤炭气化特性，包括升温速率、粒径、灰含量对气化反应的影响，计算出了相应的表观活化能和指前因子，并分析求解了煤炭CO_2气化反应的动力学参数和模型。针对煤样高灰分的特性，通过酸洗脱灰、精煤浸渍等方法，研究了煤灰分中三种典型金属离子Na~+、Ca~(2+)、Fe~(3+)对于煤样气化反应性的影响。另外，在自行设计的固定床气化反应器上，进行了不同气化温度和气化剂浓度下南桐劣质煤样的气化试验，并利用气相色谱仪分析了不同反应条件下产气组分和热值，对比分析探讨了劣质煤CO_2气化及O_2/H_2O气化产气特性。 研究结果表明，升温速率和煤粉的粒径对煤的CO_2气化有重要影响。随升温速率的升高或者煤样粒径减小，样品活化能在降低；南桐劣质煤样CO_2气化反应级数取1.0时，动力学参数线性拟合效果最佳，而松藻劣质煤样则在n=1.2时拟合效果最佳；通过对两种高灰分劣质煤粉的CO_2气化反应动力学指前因子A及反应活化能E的线性拟合发现，ln A与E存在着ln A=a·E+b的线性关系，即指前因子和活化能之间存在着动力学补偿效应。煤灰分对气化反应表现出一定催化作用。随着灰煤比的增加，气化反应速率常数在增加，反应速率加快。 研究结果还表明，高灰分煤样中的无机盐金属离子Na~+、Ca~(2+)、Fe~(3+)对于煤炭CO_2气化反应催化作用明显，能有效降低气化反应活化能，提升反应速率，降低反应温度。气化反应DTG曲线气化失重峰在煤样浸渍金属离子后均向低温区发生偏移，气化失重速率明显加快，失重峰值对应温度下降幅度在100℃左右，气化反应更加剧烈。对比三种金属离子，对于煤样CO_2气化反应的催化作用：Ca~(2+) Fe~(3+)Na~+。 固定床气化试验研究的结果表明，劣质煤CO_2气化活性很低，产气热值不高，碳转化率低。采用O_2/H_2O气化剂时，气化温度和富氧浓度对南桐劣质煤的富氧蒸汽气化有重要影响。高温和富氧有利于气化煤炭的利用转化，产气热值远高于CO_2气氛下产气热值，但最高的碳转化率并未与最佳产气热值对应。通过提高固定床气化炉的气化温度，气化产气中CO的浓度快速且持续增加，最高含量达到27.4%，而H2的浓度先增后减；随着气化剂中氧浓度的增加，气化产气中CO_2的浓度快速增加，而H2和CO含量呈现先增加后减少的趋势。 【关键词】：气化 劣质煤 动力学 催化 固定床
【学位授予单位】：重庆大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：TQ541
【目录】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-9
• 主要符号表9-10
• 1 绪论10-22
• 1.1 课题研究背景及意义10-11
• 1.2 煤气化过程基本理论11-16
• 1.2.1 煤气化基本原理11-14
• 1.2.2 煤气化过程的影响因素14-16
• 1.3 煤气化技术研究现状及发展趋势16-21
• 1.3.1 煤气化工艺的分类16-17
• 1.3.2 煤气化技术研究现状17-19
• 1.3.3 煤气化技术的发展趋势19-21
• 1.4 本文的主要研究内容21-22
• 2 高灰分劣质煤 CO_2气化反应特性研究22-37
• 2.1 煤样的选取与制备22-23
• 2.2 实验装置及系统23-25
• 2.2.1 TG 的基本原理23
• 2.2.2 实验仪器及工况23-25
• 2.3 CO_2气氛下的气化反应特性25-30
• 2.3.1 南桐煤和松藻煤的气化反应特性25-26
• 2.3.2 升温速率对气化反应的影响26-28
• 2.3.3 煤颗粒粒径对气化反应的影响28-30
• 2.4 CO_2气氛下气化反应动力学分析30-35
• 2.4.1 煤气化动力学模型31-32
• 2.4.2 动力学参数分析32-35
• 2.4.3 气化动力学补偿效应35
• 2.5 小结35-37
• 3 高灰分劣质煤气化产气特性研究37-49
• 3.1 固定床气化反应器及实验系统37-43
• 3.1.1 固定床煤气化原理37-38
• 3.1.2 实验装置及系统38-40
• 3.1.3 实验方案设计40-43
• 3.2 高灰分劣质煤固定床 CO_2气化产气特性43-45
• 3.2.1 气化床层温度的影响43-44
• 3.2.2 CO_2浓度的影响44-45
• 3.3 高灰分劣质煤固定床 O2/H_2O 气化产气特性45-47
• 3.3.1 气化床层温度的影响45-46
• 3.3.2 氧浓度的影响46-47
• 3.5 小结47-49
• 4 高灰分劣质煤洗选浸渍气化研究49-57
• 4.1 样品的选取与制备49-50
• 4.2 煤灰对劣质煤气化特性的影响50-54
• 4.2.1 灰/煤质量比的影响50-52
• 4.2.2 煤样洗选除灰对气化的影响52-54
• 4.3 Na~+、Ca~(2+)、Fe~(3+)金属离子对脱灰煤气化特性影响54-55
• 4.4 小结55-57
• 5 结论及建议57-59
• 5.1 本文主要结论57-58
• 5.2 进一步工作建议58-59
• 致谢59-60
• 参考文献60-64
• 附录64
• A. 作者在攻读硕士学位期间发表的论文64
• B. 作者在攻读硕士学位期间参与的科研项目64

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