新型近零排放煤气化燃烧集成利用系统的机理研究

【摘要】： 本文主要针对浙江大学提出的一种新型近零排放煤气化燃烧集成利用系统进行前期的机理研究。由于系统中煤气化燃烧集成制氢单元是整个系统物质与能量的基础，同时也是该近零排放系统实现制氢、发电、零排放的核心所在，因此本文的研究工作将以煤气化燃烧集成制氢系统为对象。而这也是目前其它几种基于CO_2接受体法气化技术零排放系统研究的重点及热点。为此本文重点开展了以下几个方面的研究： 为了对后续研究制定试验工况提供依据，同时也是对该集成制氢系统可行性进行一个初步的理论验证，本文首先利用热力学平衡计算软件包FactSage 5.2，预测了气化炉运行压力、温度、[H_2O]／[C]比、[Ca]／[C]比对气化制氢的影响规律。综合考虑制氢的数量及浓度，得到了优化的气化炉操作参数；针对对燃烧炉中CaCO_3煅烧分解的要求，计算研究了纯氧和空气两种燃烧方式，不同压力下所需的最小煅烧温度。 在同类几种零排放系统研究中，有关煤中污染物的生成及迁移规律的研究还较少。而这方面的研究对于污染物零排放的实现具有重要的意义。针对目前缺乏相关污染元素反应动力学参数的现状，热力学平衡角度的研究就显得十分有意义。为此，本文利用FactSage 5.2软件，计算研究了煤中硫、氮、氟、氯、汞、砷、硒等主、次、痕量元素的迁移转化规律，研究结果为该近零排放煤利用系统抑制污染物生成及如何选择合适的煤气净化工艺提供了理论指导。 对于各反应过程的试验研究，由于涉及的反应过程较多且类型不同，采用热天平进行机理研究无疑是最好的选择。因此，本文的试验研究工作主要是在TherMax 500型加压热天平上进行，同时结合电镜扫描(SEM)等其它分析手段。 加压条件下煤焦的纯水蒸气气化是无氧制氢的主要反应。这里采用等温法，试验得到了气化温度和气化压力对煤焦加压气化的影响规律。研究发现，温度对煤焦气化反应活性的影响比压力要更明显一些，提高温度比提高压力更有利于煤焦气化反应。在此基础上，采用混合模型计算获得了不同压力下煤焦水蒸汽气化动力学参数。 针对燃烧炉气氛中富CO_2的特点，进行了煤焦在O_2／CO_2气氛下的加压燃烧特性研究。以着火温度及可燃性综合指标S为衡量参数，系统研究了总压、氧浓度、粒径、升温速率对半焦燃烧的影响规律，对比了三种典型烟煤半焦的燃烧特性。在此基础上，获得了O_2／CO_2气氛下半焦加压燃烧的动力学参数。 气化炉中CaO的碳酸化性能对于煤的无氧制氢具有直接的重大影响。本文采用等温法，研究了反应温度、总压、CO_2分压、粒径对CaO碳酸化过程的影响特性。试验结果清晰的反映出了CaO碳酸化过程存在的快慢两段式特点，并且快速阶段，即化学反应控制阶段是决定CaO最终转化率的关键性阶段。利用n=2的Avram-Erofeev随机成核、随后生长机理函数获得了加压下CaO碳酸化反应的动力学参数。 燃烧炉中CaCO_3煅烧分解对于再生的CaO活性及产生高浓度CO_2具有重要影响。本文利用程序升温法研究了总压、CO_2分压、升温速率对CaCO_3煅烧分解的影响规律。研究发现，加压富CO_2气氛下，CaCO_3分解产生的CO_2从内向外的扩散是主要的速率控制因素。在动力学参数的求解上，这里对比分析了文献中几种常用的机理函数的优劣。发现，相比而言以单步随机成核机理函数的相关性最优，更加适合本文所研究的CaCO_3分解动力学参数的求取。 鉴于系统中CaO是循环利用，研究CaO—CaCO_3多循环过程特性，对于探索CaO活性保持规律具有重要的指导意义。针对本系统运行特点，本文分别研究了常压再生—加压碳酸化、加压再生—加压碳酸化及加压再生—水合活化—加压碳酸化循环中CaO活性变化规律。同时，利用电镜扫描(SEM)，直观的反映出不同循环次数下再生的CaO的表面形态，揭示了CaO活性变化的内在机理。研究得出，气化炉中水蒸汽气氛可有效提高CaO碳酸化活性及耐久性。 为了综合考虑各反应之间的相互影响，本文建立了煤气化燃烧集成制氢系统的动力学模拟模型。模型中系统考虑了加压条件下煤的热解、气化、CaO碳酸化、半焦燃烧与CaCO_3煅烧等子过程。该模型可用于评估反应条件、反应物的比例关系对反应产物的成分和反应速率的影响。采用所建立的煤气化燃烧集成制氢数学模型，模拟分析不同运行工况下系统的运行特性。 设计、建造了一套最大工作压力为2.5MPa的小型压力双循环流化床试验系统，完成了系统调试并进行了初步的冷态试验。 通过以上各部分的研究，将对煤无氧气化制氢过程的反应特性及内在机理有更加深入的理解，为整个近零排放系统的进一步研究及早日实现做好了理论及试验的准备。 【关键词】：近零排放 制氢 热力学平衡 痕量元素 加压气化 加压燃烧 CaO碳酸化 CaCO_3分解 CaO多循环 压力双循环流化床试验系统 动力学模型
【学位授予单位】：浙江大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2007
【分类号】：TK17
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-12
• 第一章 绪论12-25
• 1.1 世界及中国能源现状12-13
• 1.1.1 能源构成及消耗状况12-13
• 1.1.2 煤炭消耗所带来的环境污染问题13
• 1.2 燃煤发电技术的发展及特点13-15
• 1.3.零排放系统基本原理15-20
• 1.3.1 IGCC系统加CO_2回收实现零排放系统15-18
• 1.3.2 以CO_2接受体法气化制氢为基础的零排放系统18-20
• 1.4 浙江大学新型近零排放煤气化燃烧集成利用系统20-22
• 1.5 本文的研究内容及意义22-24
• 1.6 本章小结24-25
• 第二章 以CO_2接受体法气化为基础的零排放系统原理及研究现状25-40
• 2.1 美国零排放煤联盟的无氧煤气化零排放系统25-29
• 2.2 美国GE能源与环境研究公司的AGC系统29-32
• 2.3 日本新能源综合开发机构的HyPr-Ring系统32-34
• 2.4 其它零排放系统34-38
• 2.4.1 中科院工程热物理所提出的煤制氢零排放系统34-36
• 2.4.2 Lobachyov等人提出的一种高效煤发电系统36-38
• 2.5 典型零排放系统对比分析38-39
• 2.6 本章小结39-40
• 第三章 无氧气化制氢系统的热力学预测及其优化40-59
• 3.1 热力学平衡模型描述41-42
• 3.2 操作参数对气化炉影响规律研究及优化42-47
• 3.2.1 压力的影响42-43
• 3.2.2 温度的影响43-44
• 3.2.3 [H_2O]/[C]比的影响44
• 3.2.4 [Ca]/[C]比的影响44-45
• 3.2.5 敏感性分析45-46
• 3.2.6 煤种的影响46-47
• 3.3 燃烧炉内半焦燃烧及CaCO_3煅烧分解过程47-49
• 3.3.1 不同压力下燃烧炉最低运行温度研究47-48
• 3.3.2 气化碳转化率对燃烧炉的影响48-49
• 3.4 系统典型主、次、痕量污染元素的迁移转化规律49-56
• 3.4.1 计算方法及过程49-50
• 3.4.2 结果分析及讨论50-56
• 3.5 本章小结56-59
• 第四章 煤焦无氧气化过程特性及反应动力学研究59-74
• 4.1 热重动力学研究方法概述59-61
• 4.2 半焦水蒸汽气化试样的制备61-62
• 4.3 试验装置及方法62-63
• 4.3.1 试验装置62-63
• 4.3.2 试验方法63
• 4.4 试验结果及讨论63-67
• 4.4.1 气化温度的影响64-66
• 4.4.2 气化压力的影响66-67
• 4.5 煤焦气化动力学参数的求取67-73
• 4.5.1 煤焦气化动力学模型的选择67-68
• 4.5.2 煤焦气化动力学参数求取过程描述68-69
• 4.5.3 煤焦气化动力学参数求取结果及分析69-73
• 4.6 本章小结73-74
• 第五章 煤焦O_2/CO_2气氛下加压燃烧特性及动力学研究74-88
• 5.1 样品的制备74-75
• 5.2 试验方法75-76
• 5.3 煤焦O_2/CO_2气氛下加压燃烧特性研究76-83
• 5.3.1 燃烧特性表征指标76-77
• 5.3.2 总压的影响77-79
• 5.3.3 O_2浓度的影响79
• 5.3.4 粒径的影响79-80
• 5.3.5 升温速率的影响80-81
• 5.3.6 不同煤种的比较81-83
• 5.4 煤焦O_2/CO_2气氛下加压燃烧动力学参数的求取83-86
• 5.4.1 表观反应动力学模型描述83-85
• 5.4.2 求解结果及分析85-86
• 5.5 本章小结86-88
• 第六章 CaO/CaCO_3加压多循环过程特性及动力学研究88-114
• 6.1 加压下CaO碳酸化特性研究89-93
• 6.1.1 试验方法及过程89-90
• 6.1.2 反应温度的影响90-91
• 6.1.3 反应总压的影响91-92
• 6.1.4 CO_2体积比的影响92
• 6.1.5 粒径的影响92-93
• 6.2 加压富CO_2气氛下CaCO_3煅烧分解特性研究93-96
• 6.2.1 试验方法及过程93
• 6.2.2 总压的影响93-94
• 6.2.3 CO_2分压的影响94-95
• 6.2.4 升温速率的影响95-96
• 6.3 多次循环过程中CaO活性保持特性及机理研究96-102
• 6.3.1 试验方法及过程96-97
• 6.3.2 常压再生—加压碳酸化多次循环后CaO活性变化规律97-98
• 6.3.3 加压再生—加压碳酸化多次循环后CaO活性变化规律98-99
• 6.3.4 带水合活化处理的多循环过程中CaO活性变化规律99-100
• 6.3.5 多循环过程中CaO活性计算模型的修正100-102
• 6.4 CaO碳酸化动力学参数的求取102-107
• 6.4.1 CaO碳酸化动力学参数研究现状102-103
• 6.4.2 求解方法及结果分析103-107
• 6.5 富CO_2气氛下CaCO_3煅烧分解动力学参数的计算107-112
• 6.5.1 动力学参数求取方法现状107-108
• 6.5.2 求解过程及结果分析108-112
• 6.6 本章小结112-114
• 第七章 气化燃烧集成制氢过程动力学模型建立及制氢特性计算114-139
• 7.1 制氢系统物理过程描述114-115
• 7.2 制氢系统数学模型的建立115-124
• 7.2.1 煤热解子模型116-117
• 7.2.2 焦炭气化子模型117-121
• 7.2.3 CaO碳酸化子模型121-122
• 7.2.4 半焦加压燃烧子模型122-123
• 7.2.5 CaCO_3分解子模型123-124
• 7.2.6 能量校核124
• 7.3 程序设计124-126
• 7.4 燃烧气化集成制氢系统运行特性预测126-137
• 7.4.1 操作条件对气化炉运行特性的影响126-132
• 7.4.2 操作条件对燃烧炉运行特性的影响132-136
• 7.4.3 典型工况模拟136-137
• 7.5 本章小结137-139
• 第八章 加压双循环流化床试验台设计、调试及冷态试验139-154
• 8.1.试验台设计原则139
• 8.2 基本设计参数139-141
• 8.3 试验系统介绍141-149
• 8.3.1 双循环流化床反应器142-145
• 8.3.2 承压外壳145
• 8.3.3 给料系统145
• 8.3.4 进气系统145-146
• 8.3.5 排气系统146-147
• 8.3.6 变压排渣系统147
• 8.3.7 测温测压点的布置147-149
• 8.3.8 控制系统149
• 8.4 试验系统调试及冷态试验149-153
• 8.4.1 试验系统调试149-150
• 8.4.2 冷态试验150-153
• 8.5 本章小结153-154
• 第九章 全文总结及工作展望154-161
• 9.1 主要研究内容及结论154-159
• 9.2 主要创新点159-160
• 9.3 进一步工作建议160-161
• 参考文献161-169
• 附录169-171
• 作者在攻读博士期间发表的论文目录169-170
• 作者在攻读博士期间参加的主要项目170-171
• 致谢171

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