染料敏化太阳能电池用TiO_2纳米晶的结构设计与界面修饰

【摘要】：染料敏化太阳能电池(Dye-Sensitized Solar Cells,DSSCs)具有成本低廉、工艺简单和理论光电转换效率高的优点,被认为最有可能取代传统硅基太阳能电池。由TiO2纳米颗粒组成的多孔薄膜拥有巨大的比表面积,在染料敏化太阳能电池中起到吸附染料分子与传输电子的重要作用。光阳极薄膜仍存在一些缺点限制了电池的光电转换效率:由微小纳米颗粒组成的多孔薄膜对太阳光的透过率较高,只利用了一部分入射光,捕光效率不高;薄膜内部存在大量的晶界与缺陷,严重阻碍电子的传输;TiO2层薄膜疏松多孔的特性使FTO导电玻璃暴露在电解质溶液中,导致一部分光生电子直接与电解质中的I3–反应,造成电子泄露。本论文针对上述问题,通过对TiO2纳米晶的可控结构设计、制备与界面修饰,来提高染料敏化太阳能电池的捕光能力与电子收集效率。开展的主要工作有:(1)通过水热反应合成了多级结构TiO2散射颗粒。用廉价的硫酸钛和硫酸铵等无机盐混合溶液取代钛醇盐,于120°C下水热反应15 h,再将沉淀600°C烧结,获得了多级TiO2颗粒。SEM表明颗粒的直径为150~200 nm,是由直径为20~30 nm的小晶粒紧密连接而成,氮气等温吸-脱附测试显示其比表面积达到43.2 m2 g-1,具有吸附染料和散射入射光的双重功能。将其制备成散射层浆料涂覆在半透明TiO2纳米晶薄膜上,J-V测试结果显示,最终的电池短路电流密度(Jsc)高达20.5 mA cm-2,开路电压(Voc)为0.698 V,填充因子(FF)为63.4%,电池的光电转换效率(η)达到9.07%。相对于没有加散射层的电池提高了25%,效果明显优于商用散射粒子。(2)通过一步分解的固相法制备连通结构TiO2纳米晶。使用工艺简单的固相法,一步热分解复盐硫酸氧钛铵获得了连通结构TiO2纳米晶,SEM表明其粒径尺寸为15~30 nm,氮气等温吸-脱附测试显示其比表面积为72.8 m2 g-1,纳米晶特殊的连通结构有助于减小电子扩散过程中的复合,提高了染料敏化太阳能电池的光电流和光电转换效率。J-V测试结果显示,利用这种纳米晶制备的电池的短路电流密度(Jsc)为15.94 mA cm-2,光电转换效率为8.16%,而商用P25纳米TiO2制备的电池只有14.10 mA cm-2、7.18%。说明这种固相法制备的纳米晶具有成本低、性能好的特点,将十分有利于染料敏化太阳能电池的工业生产。(3)通过液相沉积法在FTO表面制备了具有凹凸纳米结构致密TiO2薄膜阻挡层。首先利用四氯化钛水解在FTO表面制备了一层晶种,然后以六氟钛酸铵为钛源,通过液相沉积法在FTO表面制备了致密锐钛矿相TiO2薄膜。SEM表明薄膜厚度为100 nm左右,由10~30 nm的小晶粒紧密堆积而成,形成了山谷状凹凸纳米结构,这种结构增加了薄膜的表面粗糙度,而且其晶粒尺寸与多孔薄膜中的纳米晶尺寸很接近,因此,这种结构的薄膜使多孔层与导电基底结合更好。用作染料敏化太阳能电池的阻挡层,暗电流测试表明其致密的特点将有效抑制暗反应,凹凸的纳米结构可增强与TiO2的接触面积,使短路电流密度和填充因子分别提高了6.3%和7.7%,最终效率提升了15.5%。 【关键词】：染料敏化太阳能电池 二氧化钛 散射颗粒 阻挡层
【学位授予单位】：东华大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ134.11;TM914.4
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第一章 绪论10-39
• 1.1 引言10-11
• 1.2 染料敏化太阳能电池概况11-16
• 1.2.1 染料敏化太阳能电池简介11-12
• 1.2.2 染料敏化太阳能电池的结构12-13
• 1.2.3 染料敏化太阳能电池的工作原理13-16
• 1.3 染料敏化太阳能电池光阳极材料的研究进展16-26
• 1.3.1 光阳极材料的类型16-18
• 1.3.2 散射材料的结构设计18-21
• 1.3.3 一维材料的结构设计21-24
• 1.3.4 多孔薄膜的界面修饰24-26
• 1.4 课题的提出及主要研究内容26-28
• 参考文献28-39
• 第二章 多级TiO_2散射颗粒的制备及其DSSC应用39-53
• 2.1 引言39-40
• 2.2 实验部分40-43
• 2.2.1 实验原料40
• 2.2.2 多级TiO_2颗粒的合成40-41
• 2.2.3 染料敏化太阳能电池浆料的制备41
• 2.2.4 染料敏化太阳能电池光阳极的制备41-42
• 2.2.5 染料敏化太阳能电池的组装42
• 2.2.6 样品表征与太阳能电池性能测试42-43
• 2.3 结果与讨论43-52
• 2.3.1 多级TiO_2颗粒的形貌分析43-44
• 2.3.2 多级TiO_2颗粒的物相分析44-45
• 2.3.3 多级TiO_2颗粒的比表面积及孔径分布分析45-47
• 2.3.4 光阳极薄膜的紫外-可见光谱分析47-48
• 2.3.5 染料敏化太阳能电池的光电性能分析48-51
• 2.3.6 染料敏化太阳能电池的电化学阻抗分析51-52
• 2.4 本章小结52-53
• 第三章 连通结构TiO_2纳米晶的制备及其DSSC应用53-65
• 3.1 引言53-54
• 3.2 实验部分54-56
• 3.2.1 实验原料54-55
• 3.2.2 连通结构TiO_2纳米晶的合成55
• 3.2.3 染料敏化太阳能电池浆料的制备55
• 3.2.4 染料敏化太阳能电池光阳极的制备55
• 3.2.5 染料敏化太阳能电池的组装55
• 3.2.6 样品表征与太阳能电池性能测试55-56
• 3.3 结果与讨论56-64
• 3.3.1 连通结构TiO_2纳米晶的形貌分析56-58
• 3.3.2 连通结构TiO_2纳米晶的物相分析58-59
• 3.3.3 连通结构TiO_2纳米晶的比表面及孔径分布59-60
• 3.3.4 光阳极薄膜紫外-可见光谱分析60-61
• 3.3.5 染料敏化太阳能电池的光电性能分析61-63
• 3.3.6 染料敏化太阳能电池的电化学阻抗分析63-64
• 3.4 本章小结64-65
• 第四章 致密TiO_2薄膜的液相法制备及其DSSC应用65-75
• 4.1 引言65-66
• 4.2 实验部分66-68
• 4.2.1 实验原料66-67
• 4.2.2 致密TiO_2薄膜的制备67
• 4.2.3 染料敏化太阳能电池光阳极的制备67
• 4.2.4 染料敏化太阳能电池的组装67
• 4.2.5 样品表征与太阳能电池性能测试67-68
• 4.3 结果与讨论68-74
• 4.3.1 致密TiO_2薄膜的形貌分析68-70
• 4.3.2 致密TiO_2薄膜的光学性能分析70-71
• 4.3.3 致密TiO_2薄膜的物相分析71-72
• 4.3.4 致密TiO_2薄膜的光电性能分析72-74
• 4.4 本章小结74-75
• 参考文献75-79
• 全文总结79-80
• 硕士期间所取得的研究成果80-81
• 致谢81

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