双D-π-A染料分子的设计和合成及其染料敏化太阳能电池研究

【摘要】：与传统的硅太阳能电池相比,染料敏化太阳能电池由于具有成本较低和制备工艺简单等优点而受到了广泛关注。在过去的几十年里,关于染料敏化太阳能电池中材料的合成和优化人们做了很多的研究工作。作为染料敏化太阳能电池中的重要组成部分,染料敏化剂主要起捕获光子和传递电子的功能。本文就新型双D-π-A染料的设计和合成展开了研究,其主要研究内容如下： 1.首先定量地研究了脱氧胆酸(DCA)及其钠盐(DCNa)作为共吸附剂对TiO2导带边能级和抑制电荷复合的影响。DCA会使TiO2导带边能级正移26mV,可以使电荷复合速率减慢10倍,其相应对开路光电压的贡献为70mV,但DCNa则使导带边能级负移33mV,可以使电荷复合速率减慢3倍,其相应对开路光电压的贡献为37mV。同时考虑导带边能级移动和抑制电荷复合的影响,DCA会使开路光电压增加而DCNa会使开路光电压增加实验测得染料中加入DCA开路光电压增加了41mV,加入DCNa开路光电压增加了65mV,这与定量分析的结果符合的很好； 2.设计并合成了以一个噻吩连接双D-π-A支链的有机染料FNE92。与呈棒状的单D-π-A染料FNE91相比,呈交叉形状的双D-π-A染料FNE92有利于降低分子间的作用力和抑制电荷复合。强度调制光电压测试表明,与染料FNE91相比,染料FNE92的电子寿命提高了14倍。光伏性能测试显示染料FNE92提高了开路光电压90mV,提高短路光电流4.85mA cm-2,能量转化效率也相应翻倍增长。这部分工作为设计抑制电荷复合作用的染料提供了新思路； 3.我们对连接双D-π-A支链间噻吩的个数进行了优化,并对相应染料进行了合成。研究表明,增多连接双D-π-A支链间噻吩的个数,电子扩散长度也随着增加,相应染料的开路光电压和短路光电流,以及能量转化效率都得到了提高。这部分工作表明太阳能电池的性能可以通过变化连接双D-π-A支链间噻吩的个数来调节； 4.设计并合成了以吲哚咔唑为给体的双D-π-A染料FNE95, FNE96和FNE97。与以咔唑为给体的单D-π-A染料FNE98相比,双D-π-A染料FNE95敏化的太阳能电池有较宽的IPCE谱线,预示着其必有较大的短路光电流,但是由于FNE95敏化的太阳能电池TiO2表面的质子较多导致导带边能级下移,双D-π-A染料FNE95的开路光电压较低。当己氧基由吲哚咔唑的对位转移到邻位时,短路光电流有所下降,开路光电压有所增加。这部分工作说明,将共轭平面的吲哚咔唑作为给体,可以提高染料敏化太阳能电池的短路光电流。 5.设计并合成了基于蒽醌的双D---A染料FNE99和FNE100。这类染料只在短波区有较强的紫外吸收,并且只有很低劣的光伏性能。密度泛函理论计算表明,蒽醌的强吸电子能力抑制了电子由染料有效地注入到TiO2导带中去。这部分工作强调了在设计双D-A-π-A染料时选择合适吸电子基团的重要性。 【关键词】：染料敏化太阳能电池 染料敏化剂 D-π-A有机分子 电荷复合 分子工程
【学位授予单位】：复旦大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：TM914.4
【目录】：

• 摘要7-9
• Abstract9-11
• 第一章 绪论11-47
• 1.1 太阳能资源简介11-12
• 1.2 太阳能电池的分类12-13
• 1.2.1 硅基太阳能电池12
• 1.2.2 多元无机化合物薄膜电池12
• 1.2.3 有机本体异质结太阳能电池12-13
• 1.2.4 染料敏化太阳能电池13
• 1.3 染料敏化太阳能电池的工作原理13-14
• 1.4 染料敏化太阳能电池的性能参数及光电化学研究方法14-18
• 1.4.1 入射单色光子-电子转化效率(IPCE)14-15
• 1.4.2 太阳能电池的输出特性15-16
• 1.4.3 电化学阻抗测试16-18
• 1.4.4 强度调制光电流/光电压测试18
• 1.4.5 光电化学测试参数与太阳能电池性能指标的相互关系18
• 1.5 TiO_2薄膜的研究现状18-19
• 1.6 电解质的研究现状19-21
• 1.6.1 液态电解质的研究现状19-20
• 1.6.2 准固态及固态电解质的研究现状20-21
• 1.6.3 添加剂研究现状21
• 1.6.4 氧化还原电对研究现状21
• 1.7 对电极的研究现状21-22
• 1.8 染料敏化剂的研究现状22-31
• 1.8.1 金属配合物染料的研究现状22-24
• 1.8.2 有机染料的研究现状和进展24-31
• 1.9 双D-π-A染料的研究背景31-32
• 1.10 课题的提出和研究的主要内容32-35
• 参考文献35-47
• 第二章 脱氧胆酸及其钠盐作为共吸附剂的机理研究47-56
• 2.1 引言47
• 2.2 实验部分47-48
• 2.2.1 TiO_2膜紫外光谱的测试47-48
• 2.2.2 TiO_2膜循环伏安曲线的测试48
• 2.2.3 染料敏化太阳能电池的组装48
• 2.3 染料吸附前后TiO_2膜上紫外吸收性质的比较48-49
• 2.4 电化学性质分析和讨论49-50
• 2.5 共吸附剂对TiO_2导带边能级移动的影响50-51
• 2.6 共吸附剂抑制电荷复合对开路光电压的贡献51-52
• 2.7 引入共吸附剂后光伏性能的比较和讨论52-54
• 2.7.1 电池的封装52
• 2.7.2 光伏性能的比较和讨论52-54
• 2.8 本章小结54-55
• 参考文献55-56
• 第三章 噻吩连接的双D-π-A染料的合成及其光伏性能研究56-78
• 3.1 染料的研究背景及设计56-57
• 3.2 实验部分57-61
• 3.2.1 仪器与试剂57
• 3.2.2 染料的合成及表征57-61
• 3.3 染料分子的合成61-62
• 3.4 染料的紫外吸收光谱性质62-63
• 3.5 染料的电化学性质63-65
• 3.6 染料的红外光谱65
• 3.7 染料的密度泛函理论计算65-67
• 3.8 染料FNE91和FNE92的光伏性能67-70
• 3.9 染料结构对TiO_2导带边能级移动的影响70-71
• 3.10 染料结构对电子寿命的影响71-72
• 3.11 染料的电化学阻抗谱分析72-75
• 3.12 本章小结75-76
• 参考文献76-78
• 第四章 双D-π-A染料的结构优化及其光伏性能研究78-102
• 4.1 研究背景及染料设计78-79
• 4.2 实验部分79-85
• 4.2.1 仪器与试剂79
• 4.2.2 染料的合成及表征79-85
• 4.3 染料的紫外吸收光谱性质85-86
• 4.4 染料的电化学性质86-87
• 4.5 染料的红外吸收光谱87-89
• 4.6 染料结构的理论计算及其与其他表征的关联89-92
• 4.7 染料FN92、FNE93和FN94的光伏性能92-94
• 4.8 染料结构对TiO_2导带边能级的影响94-95
• 4.9 染料结构对电子寿命的影响95-96
• 4.10 染料结构对电荷收集效率的影响96-97
• 4.11 染料的电化学阻抗谱分析97-98
• 4.12 本章小结98-99
• 参考文献99-102
• 第五章 基于吲哚咔唑双D-π-A染料的合成及光伏性能研究102-123
• 5.1 研究背景及染料设计102-103
• 5.2 实验部分103-113
• 5.2.1 仪器与试剂103-104
• 5.2.2 染料的合成及表征104-113
• 5.3 染料分子的设计及合成113-115
• 5.4 染料的紫外吸收光谱115-116
• 5.5 染料的电化学性质116-118
• 5.6 染料的密度泛函理论计算118
• 5.7 染料FNE95、FNE96、FNE97和FNE98的光伏性能118-120
• 5.8 染料对TiO_2导带边能级的影响120-121
• 5.9 染料对电子寿命的影响121
• 5.10 本章小结121-122
• 参考文献122-123
• 第六章 基于蒽醌的双D-π-A染料的合成及其光伏性能研究123-137
• 6.1 研究背景与染料设计123
• 6.2 实验部分123-130
• 6.2.1 仪器与试剂123-124
• 6.2.2 染料的合成及表征124-130
• 6.3 染料的合成130
• 6.4 染料的紫外吸收光谱130-132
• 6.5 染料的电化学性质132-133
• 6.6 染料FNE99和FNE100的光伏性能133-134
• 6.7 染料的密度泛函理论计算134-135
• 6.8 本章小结135-136
• 参考文献136-137
• 全文总结137-139
• 发表文章情况139-140
• 致谢140-141

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